一、催化剂的基础研究(论文文献综述)
韩星[1](2020)在《腐泥土型红土镍矿制备MgFe2O4基高效异相类Fenton催化剂基础研究》文中研究表明尖晶石型铁氧体异相类Fenton催化剂MFe2O4(M=Fe,Mg,Cu,Ni,等)因其优异的结构稳定性和磁回收性能成为近年来水处理领域研究的热点。然而目前报道的该类催化剂催化活性不够理想且均采用纯试剂合成,制约了其更广泛的实际应用。因此,如何低成本、大批量制备高效异相类Fenton催化剂,如何构建新型高效异相类Fenton催化反应体系是处理难降解有机废水的关键所在。基于此,本论文针对腐泥土型红土镍矿的组成特点,提出了湿法提取-综合利用红土镍矿中有价金属元素制备MgFe2O4基高效异相类Fenton催化剂的新思路。系统研究了合成条件和过渡金属共掺杂对所制备产物微观结构和催化性能的影响,提出并建立了新型高效异相类Fenton催化体系,阐明了催化反应活性的增强机理。采用酸浸-水热法,从腐泥土型红土镍矿中成功制备出(Mg,Ni)(Fe,Al)2O4异相类Fenton催化剂。详细探讨了水热和煅烧温度对产物微观结构以及催化性能的影响,确立了最优催化体系(Mg,Ni)(Fe,Al)2O4/H2O2并阐释了反应机理。结果表明:高温水热(180℃以上)结合煅烧过程有利于促进尖晶石铁氧体中Fe3+向八面体位的迁移,增大Fe3+在八面体位占据的比例,进而促使更多Fe3+暴露在催化剂表面参与反应生成大量强氧化性羟基自由基(·OH),最终提高体系(Mg,Ni)(Fe,Al)2O4/H2O2的催化活性。在最优条件下,该催化体系对不同种类低浓度有机染料和四环素的降解效率(η)均大于95%。重复使用五次后,(Mg,Ni)(Fe,Al)2O4异相类Fenton催化剂对罗丹明B(RhB)溶液的η保持在97.1%,总有机碳(TOC)去除率无明显降低(44.8%降低至42.1%),具有良好的可重复利用性。采用共沉淀法,从腐泥土型红土镍矿浸出液中制备出Cu2+掺杂(Mg,Ni)(Fe,Al)2O4异相类Fenton催化剂。系统研究了 CuCl2·2H2O添加量和煅烧过程对于产物微观结构和催化性能的影响,确定了高效催化体系(Mg,Cu,Ni)(Fe,Al)2O4/H2O2,揭示了 Cu2+掺杂对(Mg,Ni)(Fe,Al)2O4催化活性的增强机制。结果表明:由于尖晶石铁氧体(Mg,Cu,Ni)(Fe,Al)2O4占据八面体位Cu2+和Fe3+的协同作用,加速了(Mg,Cu,Ni)(Fe,Al)2O4/H2O2催化体系中·OH的生成,使得此体系针对低浓度有机染料和四环素均具有良好的降解效果(η>95%)。五次循环使用后,所制备的(Mg,Cu,Ni)(Fe,Al)2O4对RhB溶液的降解效率依然接近100%,TOC去除率保持在40%左右,表明所制备的(Mg,Cu,Ni)(Fe,Al)2O4催化剂稳定性高,可重复利用性好。采用共沉淀法,以FeCl3·6H2O作为添加物,从腐泥土型红土镍矿浸出液中制备出纯相高铁含量(Mg,Ni)(Fe,Al)2O4异相类Fenton催化剂(记为HF-(Mg,Ni)(Fe,Al)2O4),发展并构建了新型高效催化反应体系HF-(Mg,Ni)(Fe,Al)2O4/H2C2O4/light(模拟太阳光)。详细探讨了合成条件与催化测试参数对于催化剂微观结构以及降解RhB溶液效果的影响,提出并阐明了HF-(Mg,Ni)(Fe,Al)2O4/H2C2O4/light体系催化反应机理。研究表明:催化剂表面高反应活性配合离子[≡Fe(C2O4)3]3-的大量形成是快速产生·OH的关键,决定了有机物的降解效果。在最佳实验条件下,该催化体系对不同种类低浓度有机染料以及四环素的降解效率均达到90%以上。另外,HF-(Mg,Ni)(Fe,Al)2O4催化剂循环使用五次后,对RhB溶液的降解效率依旧几乎保持在100%,TOC去除率达到46%以上,具有良好的实际应用价值。综上所述,优异的催化性能和良好的循环利用特性,使得天然腐泥土型红土镍矿合成的铁酸镁基异相类Fenton催化剂在处理难降解有机污水方面更具竞争优势。
樊永胜[2](2016)在《生物质真空热解及催化转化制备生物油的基础研究》文中研究说明能源是现代社会发展的基础,开发和利用清洁的可再生能源关系着国民经济的可持续发展,而对生物质能进行热解转化利用,可有效缓解我国日趋严峻的能源和环境问题。本文以秸秆生物质为对象,研究了真空热解及催化转化制取燃料油过程中一系列基础问题。首先,在分析生物质基本化学组成的基础上,建立了纤维木质类生物质热解动力学参数的预测模型;然后,在真空热解反应器上进行了生物质热解液化试验,分析并优化了热解液化工艺过程,分析了生物原油的理化特性及组成,揭示了生物原油不稳定性的作用机理;在此基础上,开展了HZSM-5分子筛在线催化裂解生物质热解气的试验,分析并优化了提质工艺过程,对比了生物油提质前后理化特性及组成等变化,探讨了HZSM-5催化提质反应路径;结合现代分析技术探究了在催化过程中HZSM-5的结焦特性和失活机理;对HZSM-5进行了磷和金属负载改性研究,考察了改性HZSM-5的催化选择性和抗结焦性能;最后,搭建了低温等离子体喷射再生结焦失活HZSM-5的试验台架,研究了活性物质在不同温度下对焦炭的分解去除效果,分析了再生过程中的化学反应机理。具体研究工作如下:(1)以纤维素、半纤维素和木质素的模型化合物为原料,采用热重分析仪进行了单纯形格子混料试验。考察了单组分及混合组分的热解特性,建立了基于3组分比例直接预测热解动力学参数的数学模型,并对模型进行了试验验证。结果表明,在热解中3组分对动力学参数存在交互影响,反应活化能和指前因子受纤维素热解影响较大,而反应级数受半纤维素和木质素热解影响较大;建立的模型对动力学参数具有较高的预测精度。(2)以油菜秸秆为典型原料,在真空热解反应器上进行了热解液化的试验研究。考察了热解温度、体系压力、升温速率和保温时间等因素对生物原油产率的影响;采用响应面法优化了液化工艺过程,分析了生物原油的理化特性、分子组成、挥发性能等;并揭示了生物原油不稳定性的作用机理。结果表明,热解温度、体系压力和升温速率对原油产率影响较大;当热解温度为494.0℃、体系压力为5.0kPa、升温速率为18.4℃/min、保温时间为60.0min时,原油产率为43.50%;生物原油具有高含水率(33.85%)、强酸性(pH值为2.32)和低热值(18.65MJ/kg)等特点,其中含有酚、醇、酮、醛、酸、酯和芳香族等多种有机物;挥发性能良好,但高含氧量使其在惰性和氧化气氛下的失重曲线差别较小;温度的变化和存储时间的延长均会使生物原油中有机官能团上的电子剧烈运动,各成分间易发生酯化、缩合、聚合等反应。(3)采用hzsm-5在线催化裂解生物质热解气制取精制生物油。考察了催化温度、催化床层高度和hzsm-5硅铝比等因素对催化过程的影响;采用响应面法优化了油相产物的制取工艺;对比了生物油催化裂解前后的理化特性、分子组成等,探讨了各类有机物在hzsm-5上的催化反应路径。结果表明,催化温度、催化床层高度及硅铝比对产物产率影响较大,当催化温度为491.0℃、催化床层高度为27mm、硅铝比约为50时,油相产率为9.80%;油相产物燃料附加值较高,酸性(ph值为5.15)明显降低,热值(33.80mj/kg)显著升高,运动黏度(5.12mm2/s)亦在柴油黏度范围内,其中芳香烃含量明显增加,挥发性能部分优于0#柴油;水相产物的干基高位热值为29.69mj/kg,但其中仍含有一定量的酮、醛、酸类等不稳定含氧化合物;hzsm-5将有机物中的氧主要以cox和h2o形式脱除,中间过程产生的碳正离子经过一系列裂解重整生成以芳香烃为主的烃类物质。(4)采用现代分析技术研究了hzsm-5的结焦特性,分析了hzsm-5结焦率、骨架结构、表面物理性质、酸性随着使用时间的变化,以及hzsm-5颗粒形貌变化和焦炭的形貌特征,测定了失活hzsm-5孔道内外可溶性有机物组成,探究了其结焦失活机理。结果表明,hzsm-5使用寿命较短,结焦率先逐渐增大,失活后变化较小;失活后骨架完好,但表面物理性质和酸性均明显恶化;颗粒因焦炭的包裹和覆盖而明显增大;沉积的i类无定型焦炭可在较低的温度下去除,但ii类石墨型焦炭分解温度较高;失活hzsm-5孔道内的可溶性有机物以芳香烃主,而表面附着的有机物种类则较多,由此差异推测,hzsm-5的结焦失活从内部开始,大分子物质堵塞了孔道而导致hzsm-5逐渐失活。(5)对hzsm-5进行了磷(p)、锌(zn)和钛(ti)负载改性,开展了改性hzsm-5在线催化提质生物油的试验研究。考察了改性hzsm-5对产物产率、有机相理化特性及组成的影响,分析了改性hzsm-5的催化选择性和抗结焦性能。结果表明,精制生物油的有机相产率均降低,但理化特性得到进一步提升;p、zn改性使lewis酸增加,促进了芳构化过程中的氢转移反应,使hzsm-5对芳香烃(尤其是多环芳香烃)的选择性增强,而Ti改性则使Brênsted酸增加,氢转移受到限制,裂化性能得到加强,有机相中单环芳香烃和脂肪烃相对较多;改性HZSM-5的抗结焦性能均有不同程度增强,其中,P、Zn/HZSM-5抗II类焦炭性能相对较差,而Ti/HZSM-5对两类焦炭的抵抗性能均有明显提升。(6)开展了低温等离子体喷射再生结焦失活HZSM-5的试验研究。分析了温度对再生效果的影响,优化了再生温度,分析了再生过程中的化学反应机理。结果表明,温度对再生过程的影响较大,较低的再生温度阻碍了焦炭及其前驱物的活化过程,而较高的再生温度则会使活性物质的高温“湮灭”现象加剧。较佳的再生温度约为250℃,可实现HZSM-5快速再生。再生后HZSM-5的晶相结构、表面物理性质、酸性及颗粒形貌均恢复至接近新鲜状态。
武文粉[3](2020)在《废脱硝催化剂回收钒钨及载体循环利用过程基础研究》文中研究表明废脱硝催化剂是能源行业产生的典型难处理多金属危险废物,国内年排放量达到50万立方米,其回收处置利用已成为当前研究的热点和重点。本文针对废脱硝催化剂金属资源高效回收的迫切需求,提出草酸净化提钒及稀碱调控回收钛钨载体的工艺路线,实现了废催化剂中杂质脱除、钒金属回收和钛钨载体的可控制备。重点研究了草酸体系下钒铁浸出过程机理,考察了饱和草酸(H2C2O4)浸出液分步氧化水解沉淀回收钒钨工艺过程,分析了稀碱调控过程钛钨载体的孔结构变化规律等,形成废催化剂回收钒钨钛制备偏钒酸铵及钛钨载体的全流程工艺,并对总体工艺过程物质流和经济性进行了系统分析。主要研究内容和结论如下:(1)开展了预处理高效脱尘和酸浸深度净化除杂过程研究,明晰了还原酸浸钒铁杂质元素的反应机理。研究表明,筛分和45℃超声水洗过程有效降低了废催化剂中石英和莫来石相的积灰含量;脱尘废催化剂粉体采用H2C2O4深度净化浸出V和Fe杂质元素,在90℃和1.0 mol/L浓度下,浸出率分别为84.22%和96.66%。采用UV-vis全谱扫描和显色反应研究发现,H2C2O4浸出液中V和Fe元素以VO2+和Fe2+价态存在,浸出过程中V3+、V5+及Fe3+经溶解、配位和氧化还原反应,形成稳定配合物VO(C2O4)22-和Fe(C204)22-,从而促进了废催化剂中V和Fe元素的浸出。H2C2O4浸出液循环浸出3次后通过减压蒸发-结晶过程分离H2C2O4,回收率为87.67%,回收晶体杂质含量低于500 mg/kg。回用H2C2O4晶体浸出V和Fe元素浸出率为83.52%和95.15%,循环浸出特性良好。(2)针对饱和H2C2O4浸出液中杂质元素种类多、钒钨元素浓度低的问题,提出了 H2O2分步氧化水解沉淀回收V和W的工艺路线。通过一级氧化水解过程的工艺条件优化,在一级氧化摩尔比为0.85、H2C2O4分解度为70%、90℃下W元素沉淀率为72.37%,添加Cinc助剂后增加至97.10%,W和V元素分离因数为2957,精制得到WO3含量98.41%的钨酸产品;一级氧化液在摩尔比为2.2和100℃的二级氧化水解工艺条件下,V元素沉淀率达到99.89%,精制得到V2O5含量高达99.07%的偏钒酸铵产品。分步氧化水解过程表明,饱和H2C2O4浸出液中TiO(C204)22-和WO2(C204)22-离子在一级氧化过程中随着H2C2O4氧化分解生成TiO2+和WO22+离子,水解为锐钛型TiO2和H2WO4,在Cinc助剂下促进H2WO4转化为H54N10O48W12;一级氧化液中VO(C2O4)22-和Fe(C204)22-离子在二级氧化过程被氧化为VO2+和Fe3+离子,水解为V2O5·0.5H2O和Fe0.12V2O5。(3)针对废催化剂比表面积低、夹杂铝硅成型助剂等问题,开展了稀碱浸出铝硅、同步调控孔结构制备多孔钛钨载体的研究。通过热力学计算和碱体系浸出实验,筛选NaOH作为浸出体系,建立了反应条件和载体孔结构调控关系,在160℃、2.5 mol/L碱浓度下Al和Si元素浸出率分别为59.51%和71.38%,洗涤后多孔钛钨载体的比表面积、孔容和平均孔径为92.57 m2/g、0.41 cm3/g和17.78 nm,相应指标及K、Na和Fe等杂质元素含量均达到商用要求。进一步开展了钛钨载体制备催化剂及其催化性能评价研究,催化剂在300~500℃条件下脱硝活性达到90%以上,同时在350℃具有良好的抗硫抗水性。(4)提出废脱硝催化剂回收钒钨钛的整体工艺路线,开展了百公斤级的全流程工业扩试实验。废催化剂通过预处理脱尘分离18wt.%的飞灰杂质,得到粒径小于75μm的粉体;酸浸深度净化过程中3次循环浸出V和Fe元素的浸出率均在75%以上,循环浸出液经减压蒸发-结晶过程回收得到81%的H2C2O4。分步分离钨钒过程分离因数达到1501,分离后溶液中W和V浓度仅为0.007和0.004 g/L,环境风险得到有效抑制;稀碱浸出制备得到锐钛型钛钨载体,TiO2和WO3总含量达到95.24%,比表面积为81.11 m2/g,杂质含量符合要求。基于上述结果,对废脱硝催化剂回收利用全流程工艺进行了物质流和经济性分析,吨废催化剂可制备得到0.71 t钛钨载体、V2O5含量4.82 kg的偏钒酸盐和WO3含量3.28 kg的钨酸,整体工艺实现了危险废物的资源化利用,同时具有良好的经济效益。
林炳丞[4](2020)在《高含油污泥的定向催化热解研究》文中研究说明含油污泥是在石油开采、运输、储存、清罐、精炼等过程中产生的一种水、油、渣高度乳化的粘稠状废弃物,其成分复杂,具有有毒、有害、难降解的特点,不妥善处置不仅会占用大量土地资源,还会造成土壤、空气、水体的污染,甚至危害人类健康,已被多个国家列为危险废弃物。含油污泥的含油量为3080%,具有极大的资源化利用潜力,因此含油污泥的资源化处置已经受到了广泛的关注。相比于其他方法,热解法具有更高效的能源回收率和较低的污染物排放水平,而催化热解又能通过催化剂的添加实现热解产物的提质,因此含油污泥的催化热解已成为近年来的研究热点。然而,目前对于含油污泥催化热解的反应机理缺乏认识,对热解产物的调控、热解残渣的利用和硫污染物迁移转化特性的研究不足。因此,本文以实现高含油污泥定向催化热解为目标,对油泥热解基本特性、热解油和热解气成分定向调控、常见催化剂和焦炭催化剂的催化机理、硫污染物的迁移转化规律等内容开展了全面深入的研究,并提出了油泥与生物质颗粒混合热解应用基础研究,研究了交互作用对热解产物的影响,为石油化工领域内的含油污泥及其他重油废物的资源化利用提供了理论基础和技术支持。本文首先对油泥的基本热解特性进行了研究。油泥中有机组分的热解可大致分为三个阶段,分别为100180°C、180350°C和350500°C,高温段对应重质组分。通过热解动力学参数拟合计算,油泥的热解反应符合一级反应,且重质组分热解阶段的活化能最高,达67.78 kJ/mol。热解油的产率与油泥中含油量相关,但是不同油泥的热解油回收率却相近,大约在5960%之间。直接热解获得的热解油中仍有15.6%的沥青质含量,平均分子量较大,黏度较高,但是热值高于油泥原样的热值。在添加KOH的情况下,重质组分热解阶段的活化能显著降低,热解油中沥青质含量降至6.9%,平均分子量降低约50%,黏度明显降低,热值增加,达到41.1 MJ/kg,饱和烃中低碳数的链烃也明显增加,热解油品质提升。开展了定向催化热解获得富含链烃轻质油的研究。结果表明热解温度越高,气体产率越高,油产率越低,且油产物中多环芳烃的含量显著增加。在500°C下采用白云石对油泥进行催化热解,发现在停留时间为4.4 s时,油产物中饱和烃含量为56.1%,相比油泥原样提升了43%,且沥青质含量仅为2.0%,相比原样降低了85%,这是因为油泥中的水分可以参与烃类的蒸气重整反应及水煤气反应,促进了芳烃的裂解,与此同时气体产物中的H2含量也有所增加。白云石能抑制H2S的释放,油产物中的硫含量也有所降低。反应后白云石的失活主要是积碳和CaO的碳酸化引起的,白云石能通过煅烧再生,但是再生后白云石的催化性能有所下降。开展了定向催化热解获得富含芳烃热解油的研究。采用HZSM-5分子筛对含油污泥进行催化热解,结果表明,分子筛具有较强的芳构化作用,在500°C下,停留时间3.8 s时,总芳烃产率达到84.8%,萘类化合物的产率达到57.2%,而停留时间越长,油产物中三个环以上的多环芳烃越多。通过在HZSM-5上负载3%的锌,在较短停留时间下(1.9 s),油产物中总芳烃含量从58.7%提高至81.0%,萘类化合物产率也从31.5%提升至67.5%,这是因为锌的负载使分子筛多了一个酸性位,促进了烃类的脱氢和脱氧作用。分子筛上的积碳类型主要为多环芳烃类焦炭,积碳量随着停留时间的增加而增加,而锌的负载略微降低了积碳量。开展了定向催化热解获得富氢气体的研究。利用含油污泥热解焦炭作为催化剂,油泥中的铁氧化物在碳化过程中被还原成二价铁Fe2+和单质铁Fe0,获得的焦炭催化剂具有多孔结构。在600°C下比较了不同温度制备的铁基焦炭对含油污泥的催化效果,发现含有Fe0的焦炭具有更高的催化活性,对油的转化率达到90.2%,更多的多环芳烃裂解为单环芳烃和小分子气体,H2的产量达到0.29 m3/kg sludge。不同催化温度下,含有Fe0的焦炭在800°C下表现出更好的催化效果,油转化率95.8%,同时促进了H2和CO的生成,H2的产量达到0.48 m3/kg sludge,CO的产量比未催化时提升了9.5倍。铁基焦炭不仅为烃类的吸附提供了多孔表面,还为烃类重整反应和水煤气反应提供了催化介质,促进了合成气的生成。反应过程中单质铁能保持单质形态不被氧化,因此在循环使用后仍保持较好催化性能。对油泥热解过程中硫的迁移转化特性进行了研究。结果表明,油泥中的有机硫主要以脂肪族硫和杂环硫形式存在于油相中,无机硫主要以硫酸盐形式存在于固体颗粒中。热解过程中,H2S为气体中的主要含硫气体,来源于硫醇和硫醚的分解,噻吩和硫酸盐为热解残渣中硫的主要存在形式。热解温度升高,促进了H2S的释放,也促进了硫向油产物的迁移。而添加10%KOH能抑制硫向液体和气体产物的转移,降低了油产物的硫含量,H2S的释放降低75%以上,同时促进了噻吩的分解,残渣中噻吩含量降低85%以上,但是产生了大量金属硫化物,含硫总量增加了39.5%。总之,添加KOH后,更多的有机硫被转化为无机硫并固定在了热解残渣中,实现了硫的控制。最后,开展了高含油污泥与稻壳生物质颗粒混合热解应用基础研究。结果表明,油泥与稻壳混合后呈蓬松干燥的颗粒状。混合热解的交互作用来自于生物质中的灰分和碱金属的催化作用,使油产物成分变得更轻质,相比理论值,饱和烃含量增加了1555%,芳香烃含量增加了5586%,而胶质和沥青质的含量分别降低了2531%和1168%,另外,油产物中的含氧化合物含量也比预期降低了4693%。由于二次裂解作用,气体产物产率显著增加,产生了更多的H2、CO和短链烃。另外,硫在气体和油产物中的分布增加了。若按照仅回收热解油计算,混合热解的理论能源回收率可达52.560.9%。研究结果能为高含油污泥热解技术的工业化应用提供理论基础和技术支持。
熊劲[5](2020)在《燃煤电厂SCR脱硝过程中SO3的生成、检测及控制基础研究》文中认为随着燃煤电力行业超低排放改造的实施,截至2019年底,燃煤机组的SCR脱硝装置安装率接近100%。SCR脱硝装置的大量加装,导致燃煤烟气中SO3浓度显著增加,导致腐蚀设备、堵塞空气预热器,对设备的运行产生不利影响,引起有色烟羽,产生不良环境问题,因此控制烟气中SO3排放具有非常重要的意义。准确检测SO3是控制SO3的前提,然而SO3性质活泼,比SO2浓度低约两个数量级,导致准确测量很困难,因此亟需探索SO3检测的影响因素,探寻降低测试误差的方法。目前,SO3的生成机制尚不明确,需要深入探索以期为源头削减SO3提供理论依据。另外,在SO3脱除工艺中碱性吸附剂的利用率较低,亟待探究工艺过程影响因素。论文主要研究内容和结论如下。(1)探究了异丙醇吸收法在线检测SO3的影响因素,发现SO3的测量误差主要来源于两方面。一方面来自仪器,包括蠕动泵管变形、气泡和氯冉酸钡泄露,这些误差可以通过调整优化仪器来消除;另一方面来自组分性质,包括采样气体的流量误差、IPA溶液的挥发损失、SO3的副反应和SO2的氧化反应,针对这四个误差来源分别提出了修正系数,建立了修正公式,用于修正SO3浓度。仪器优化结合修正公式显著降低了 SO3测量误差,在考查的10~40 ppm范围内测量误差从25~54%减小到25%以内,尤其在20ppm以上时,误差降低到了 5%以内。(2)探究了 SO3在V2O5/TiO2催化剂表面生成的影响因素,获得了 SO3生成的动力学参数,O2、SO2和SO3的表观反应级数分别为0、0.77和-0.19,表观活化能为74.3kJ/mol。通过测试不同温度下的SO2转化量,SO3生成量和硫酸盐沉积量,阐明了不同温度下SO2氧化产物的赋存形态。270℃以上氧化产物以气态SO3为主,270℃以下氧化产物以沉积的NH4HSO4为主。气态SO3和NH4HSO4的总平均反应速率随着温度升高先下降然后上升,最低点出现在250~270℃附近。(3)研究了 V2O5/TiO2催化剂表面SO2吸附、氧化和脱附过程。揭示了 SO3的生成机理,气态SO2先通过载体表面的羟基化学吸附在载体表面,同时释放H2O,化学吸附态的SO2被V5+氧化三齿硫酸盐,同时V5+被还原成V3+,三齿硫酸盐分解脱附生成气态SO3,V3+在O2作用下转化为V5+。三齿硫酸盐是关键中间产物,在150℃以上开始生成,在270℃以上开始分解脱附生成气态SO3。探明了烟气复杂气氛对SO3生成的影响,NOx有明显的促进作用,源于NO2将V3+氧化为V5+;H2O有轻微抑制作用,NH3有强烈的抑制作用,源于它们与三齿硫酸盐结合生成了更稳定的二齿硫酸盐和硫铵盐。明确了低温下硫酸氢铵的形成有两条路径,先氧化后铵化和先铵化后氧化。(4)探索了 Ca(OH)2、MgO和NaHCO3三种碱性吸附剂吸附SO3的影响因素。提出了不同吸附剂的适用温度窗口,Ca(OH)2在500℃及以上的高温区使用,MgO在320℃及以下的低温区使用,NaHCO3应避免在180~260℃范围内使用。NaHCO3吸附SO3的利用率接近100%,反应过程符合缩核模型。而Ca(OH)2和MgO吸附SO3的的利用率不足50%,反应过程符合颗粒模型,发现了二者利用率较低的原因是致密的产物层阻碍了 SO3向未反应核心的扩散。
赖金花[6](2020)在《过渡金属催化剂在5—羟甲基糠醛氧化中的应用基础研究》文中研究表明由于化石资源的日益枯竭及其利用过程中导致的全球变暖和环境污染等问题,绿色可再生的生物质资源逐渐受到人们的广泛关注。5-羟甲基糠醛(HMF)是由生物质衍生而来的一种重要平台化合物,因含有醛基和醇羟基而具有非常活泼的化学性质。从HMF出发可以制备各种各样的呋喃基化学品,其氧化产物2,5-呋喃二甲醛(DFF)和2,5-呋喃二甲酸(FDCA)作为重要的有机中间体,具有广泛的工业应用前景。但由于HMF氧化反应具有多样性,如何高选择性地将HMF定向转化为DFF和FDCA仍是一个挑战。鉴于HMF氧化反应体系中常用的贵金属催化剂成本高及反应条件苛刻等问题,本工作设计合成了一系列新型的磁性钒基和锰氧化物纳米催化剂,应用于催化HMF选择氧化制DFF和FDCA,取得的主要研究结果如下:(1)以原位法制备了一类新型的磁性钒基催化剂(NH4·V3O8/Fe3O4)应用于催化HMF选择氧化为DFF。采用了TEM、FT-IR、XRD、ICP、VSM、TG-DTG等现代化测试技术对催化剂结构进行了表征,系统考察了溶剂、氧化剂、V/Fe摩尔比、催化剂用量、温度及时间等反应条件对DFF选择性的影响。结果表明:该催化剂在HMF选择氧化制DFF反应中表现出优异的催化性能,最高可实现95.5%的HMF转化率,DFF选择性可达82.9%。该催化剂具有磁性易分离和反应后处理简单等优势。(2)采用水热法合成了Mn O2纳米线,将其负载于含氮聚合物(PDVTA)载体上,并通过铜离子修饰制备了一系列Cu-MnO2@PDVTA催化剂用于催化HMF氧化合成FDCA。利用TEM、FT-IR、XRD、XPS和N2吸脱附等技术表征分析了催化剂结构,重点探究了催化氧化反应的机理,发现Cu2+和MnO2主要通过DFF和FFCA为中间体协同催化HMF氧化为FDCA。该催化剂实现了在无碱体系中催化HMF高选择性氧化为FDCA,选择性可达93.9%,该催化剂重复使用多次后仍保持良好的催化活性。(3)通过溶剂燃烧法制备了一系列锰基复合氧化物应用于催化HMF选择氧化制FDCA,考察了时间、温度、氧化剂用量等反应条件对催化活性的影响。实验结果表明,CuMn2O4在HMF选择氧化中表现出较优的催化性能。在乙腈溶剂体系中,以叔丁基过氧化氢为氧化剂,可实现HMF完全转化,FDCA选择性达94.5%.本研究紧密结合生物质平台化合物精细转化这一前沿领域,在催化新材料和反应工艺方面进行创新研究,为生物质平台化合物HMF高选择转化过程中过渡金属催化剂的设计和开发提供了重要参考。
陈婳[7](2020)在《利用喷雾干燥诱导自组装技术制备CuOx@Al2O3催化臭氧氧化处理有机废水的基础研究》文中认为臭氧催化氧化技术处理有机污染物近年来受到了广泛的关注,并逐渐在工业有机废水深度处理的实际应用中得以推广。通过催化臭氧产生无选择性、高氧化能力的活性自由基,可以提高臭氧的利用率及总体氧化能力,以达到高效深度处理有机废水的目的。本文在系统调研相关文献的基础上,选择铜铝催化剂(CuOx@Al2O3)作为主要研究对象,利用一种简便、高效,并可连续化操作的喷雾干燥技术与微液滴辅助蒸发诱导自组装相结合的方法,即喷雾干燥诱导自组装(spray drying-induced selfassembly,SD-ISA),以催化剂材料微纳结构的调控机制和催化臭氧氧化机理及其构效关系为关键科学问题,旨在研发具有高比表面、大孔体积、催化核心粒径小且高度分散、高活性、高稳定性的臭氧氧化催化剂。在第三章中,介绍了利用SD-ISA方法,通过调节前驱液中材料的配方比例及后续煅烧温度,制备得到了一系列CuOx@A1203微粒,并对其进行了扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、固体核磁、程序升温还原、电子自旋共振等系统表征分析。结果表明,制得介孔Al2O3微粒的比表面积最高可达到166.2 m2 g-1,对应孔体积为0.57 cm3 g-1,CuOx以1-3 nm的尺寸高度分散于A1203载体中,Cu为一价与二价的复合价态,CuO和Cu2O含量分别为58.67%和41.33%。通过研究证实,CuOx的高度分散与喷雾干燥工艺和高Al[5]含量有关;复合价态的存在与表面活性剂的加入以及微粒的外部致密、内部疏松的中空结构有关。将Cu含量为3.4 wt%,经600℃煅烧所得的样品应用于臭氧催化氧化降解250 ppm的苯酚,在溶液初始pH为催化剂等电点(8.1)时,60 min内苯酚去除率可达100%,TOC去除率可达到53%,均显著优于浸渍法制得的同组分催化材料和无Cu介孔Al2O3微粒。实验证明,在CuOx@A12O3催化臭氧氧化的过程中,主要生成了吸附在催化剂表面的羟基自由基(.OHads)、超氧阴离子自由基(O2·-)和单线态氧(1O2)这三种活性氧物质,从而提高了臭氧的利用率和总体氧化能力,综合实验结果和已报道的文献,提出了多价态铜之间的协同作用和表面羟基共同促进臭氧分解为O2·-、·OHads和1O2。在第四章中,我们在第三章铜铝催化剂的研究基础上,为了进一步提高催化剂的催化性能,开发出碳-铜-铝催化剂。通过调节前驱液中材料的配方比例及后续煅烧温度,制备得到了一系列碳-铜-铝微粒。通过XRD和TEM表征证实,在铜铝催化剂中引入碳之后,活性位点Cu仍然能被高度分散于催化剂中。XPS分析发现,臭氧催化氧化反应后,相较于铜铝催化剂,碳-铜-铝催化剂的Cu2+含量没有明显增加,表明碳的掺入极大地促进了一价和二价铜之间的电子转移。将含碳为1.68 wt%、铜为3.3 wt%,经800℃煅烧所得样品应用于臭氧催化氧化降解’ 50 ppm的双酚A,20 min内双酚A去除率可达100%,60 min内TOC去除率可达到61%。相较于臭氧直接氧化,双酚A完全去除所需时间缩短至1/3,TOC去除率提高超过3.2倍。实验证明,在碳-铜-铝催化臭氧氧化的过程中,主要生成了吸附在催化剂表面的羟基自由基(·OHads)、超氧阴离子自由基(O2·-)、单线态氧(1O2)和游离在水相中的羟基自由基(·OHfree)这四种活性氧物质,从而提高了臭氧的利用率和总体氧化能力。较于铜铝催化剂,掺入的C中存在π-π电子很可能促进了催化反应过程中的电子转移,从而加快了 Cu2+还原为Cu+,使碳-铜-铝催化剂的催化臭氧性能得到了进一步的提升。
何鸣元[8](2013)在《以催化技术创新贡献国民经济50年——记闵恩泽先生的主要科学技术成就和贡献》文中指出介绍了2007年度国家最高科学技术奖获得者闵恩泽院士的主要科学技术成就与贡献,包括:(1)不断研发炼油新催化剂,奠定中国石油炼制催化剂制造技术基础——炼油催化应用科学的奠基人;(2)自主创新,开发新催化材料和新反应工程——石油化工技术自主创新的先行者;(3)开发绿色石化技术,从源头根治环境污染——绿色化学的开拓者三部分内容.
陈挚宗[9](2020)在《等离子体催化净化汽车尾气中碳氢化合物的基础研究》文中指出我国大气污染形势严峻,雾霾、光化学污染等区域性大气环境问题日益突出。随着我国机动车保有量持续增加,主要发达地区中汽车尾气对大气污染的贡献率已上升至首位。汽车尾气中的碳氢化合物(HC)不仅是大气中的一次污染物,也是光化学反应的重要前驱体,参与臭氧、过氧乙酰硝酸酯(PAN)等二次污染物的生成,最终造成地表烟雾、臭氧浓度升高,对环境和人体产生巨大危害。因此,对汽车尾气HC必须进行严格净化。等离子体协同催化在挥发性有机物治理方面已经展现了良好的潜力,而对汽车尾气中HC的处理研究还较少。本文首先研究了制备条件对负载型Au/γ-Al2O3催化剂的影响,对不同负载量、煅烧温度和煅烧时间对催化剂表面物理特性的影响做了表征分析,然后在管式介质阻挡放电(DBD)反应器中测试了催化剂对HC典型物—甲苯的降解性能,得到了最佳的催化剂制备方案。其次,在最佳催化剂方案的基础上对不同反应条件的影响进行了测试,利用质谱(MS)、扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS+C)和气相色谱-质谱仪(GC-MS)对反应的生成物进行分析,利用反应动力学方程评价了反应温度、能量密度、空速的影响程度。最后设计了一种在原位漫反射傅里叶变换红外光谱仪(in situ DRIFTS)的原位池中实现DBD的装置,通过分析甲苯吸附和放电、甲烷氧化过程中表面基团以及产物的变化,推测了催化剂上甲苯降解的机理。主要研究结果有:(1)0.1 wt.%的Au负载量,300°C煅烧5 h为最佳制备方案。体现在表面物理特性上拥有较小的Au颗粒尺寸(6.3 nm)、良好的分散性和可靠的孔结构;甲苯降解性能上在20 J/L能量密度下对100 ppmv(0.41 mg/m3)甲苯有99.8%近乎100%的去除率,59.8%的COx选择性。提高负载量和煅烧温度均会使Au颗粒尺寸增大,降低甲苯催化性能。(2)提高反应温度能有效提高放电能量效率,减少反应副产物。10 J/L放电条件下,空管放电的甲苯去除率在25°C-250°C下从40.3%升至48.8%,填充催化剂后25°C提升至65.9%,250°C提升至92.2%;填充催化剂后CO2选择性随温度升高也有明显提升,250°C时可达66.9%;臭氧出口浓度随温度升高降低,填充催化剂后臭氧浓度普遍在17 ppmv以下;在室温25°C甲苯去除能量效率可达89.5 g/kWh,温度升高到250°C时提高到125.0 g/kWh;甲苯分解主要副产物有苯甲醛、苯酚、苯甲酸,高温下催化剂的气相和固相副产物生成浓度较室温均明显减少,;室温下填充催化剂的尾气气溶胶数量较空管(10-610-7个/cm3)下降99.99%以上;提高能量密度能显著提高甲苯去除率;空速增大,甲苯去除率明显降低;根据反应动力学方程判断三种因素对反应的影响程度大小排序为:T(反应温度)>ED(能量密度)≈F(气体流量)。(3)室温下Au/Al2O3催化剂比氧化铝有更大的甲苯吸附量,而250°C时基本不吸附;室温下氧化铝放电后的红外光谱出现了双配位基碳酸盐和醇、醛、羧酸类物质的相关衍射峰,而Au/Al2O3上主要为醛类物质,双配位基碳酸盐明显低于氧化铝,推测Au的加入可能促进了甲苯向苯甲醛的转化和双配位基碳酸盐的CO2气化。(4)提出了一种Au/Al2O3上的甲苯降解机理。当甲苯在催化剂上逐步降解为甲基吸附在Au原子或晶格O上时会由两种路径逐步氧化为双配位基碳酸盐,进而在Au的作用下气化为CO2,并且催化剂能重新保持活性。
薛玉冬[10](2019)在《碱性介质电化学高级氧化体系活性氧调控及催化氧化基础研究》文中研究说明难处理、低品位原生金属矿物资源以及二次资源高效清洁综合利用是湿法冶金领域的重大战略需求,以活性氧调控为核心的湿法冶金高级氧化技术成为研究的热点。中国科学院过程工程研究所研发了亚熔盐介质两性金属矿物高效清洁氧化技术,利用介质中赋存的具有强氧化能力的活性氧组分,取得很好的反应效果,但活性氧强化两性金属氧化过程机理、提升活性氧产量及氧化能力的调控手段仍需进一步深入研究。电化学方法可以深入原子和分子水平层次,以电极-碱介质界面电子转移过程作为活性氧的调控手段,具有过程可控、清洁高效、精准灵敏的优点,本论文提出碱性介质活性氧的电化学调控方法,重点研究电化学体系活性氧的原位生成、量化测定、定向调控和催化氧化过程,在此基础上,提出异质原子掺杂和异质(复合)结构耦合策略提升电化学二电子氧气还原反应性能的主要思路,以定向调控活性氧的生成、大幅度提高活性氧的产量,进而建立以氢过氧根离子和羟基自由基为核心的碱性介质电化学高级氧化反应体系,并在铬、钒、砷的催化氧化反应过程中进行验证研究,为两性金属高效转化提供理论依据。论文取得如下创新性成果:(1)构建了碱性介质电化学活性氧的原位生成体系,利用电化学二电子氧还原过程在阴极产生大量的氢过氧根离子,建立了氢过氧根离子的量化测试方法,系统研究了工作电位、工作电流、通氧速率和搅拌速率等条件对电化学活性氧原位生成的影响,发现在氧还原反应区域升高工作电位或工作电流,提高通氧速率和搅拌速率均能够促进活性氧的生成。研究了活性氧作用下三价铬的转化,电子自旋共振波谱和猝灭实验结果表明三价铬的氧化过程诱导产生了具有更高氧化能力的羟基自由基,拓展了对电化学活性氧物种的认识范围。(2)基于异质原子掺杂和构建复合结构的思路,制备了氮掺杂碳毡和二硫化钼/碳毡复合电催化电极。电极材料表征结果显示,碳毡电极表面含氮基团的引入以及二硫化钼纳米片的自组装生长,分别形成了具有较高电催化活性的表面含氮基团和二硫化钼催化层,成为催化活性位点;循环伏安法、计时电流法和旋转圆盘/环盘电极等电化学测试结果表明,采用上述方法可以大幅提升电化学二电子氧还原活性,提高活性氧的生成能力。与碳毡电极相比,氮掺杂碳毡电极和二硫化钼/碳毡复合电极表面活性氧的产量能够分别提升48%、50%。(3)研究了活性氧催化氧化作用下铬、钒的高效转化过程,在活性氧催化氧化铬、钒转化过程中,三价铬和三价钒分别能够诱导氢过氧根离子发生电化学-类芬顿反应,激发产生具有更高氧化能力的羟基自由基,促进了氧化反应的继续进行,从而建立了碱性介质电化学高级氧化反应体系。相比于电化学直接氧化过程,活性氧催化氧化作用使三价铬和三价钒的转化率分别增加71%和63.7%。电子自旋共振波谱和猝灭实验结果发现氢过氧根离子和羟基自由基在催化氧化过程中具有协同作用,共同促进氧化的进行;在三价铬和三价钒的转化过程中,羟基自由基的贡献比例分别为30%和35%。(4)将碱性介质电化学高级氧化反应体系应用于砷中毒废SCR催化剂的再生以及三价砷废水的高效氧化过程。提出了电极表面吸附-原位氧化反应机制,钒基电化学-类芬顿反应产生的羟基自由基对电化学脱砷过程起到重要作用;在电化学活性氧催化氧化作用下,废SCR催化剂表面砷元素脱除率达到95.2%,再生催化剂的脱硝性能恢复到新鲜催化剂的水平。采用电化学活性氧协同氧化处理三价砷废水,加速了三价砷的转化过程,与电化学直接氧化和氧气氧化相比,电化学活性氧的协同作用将三价砷的转化率分别提升80%和65%;通过耦合后续沉淀脱砷工序,五价砷脱除率近100%,含砷废水可达标排放。
二、催化剂的基础研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、催化剂的基础研究(论文提纲范文)
(1)腐泥土型红土镍矿制备MgFe2O4基高效异相类Fenton催化剂基础研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1 引言 |
2 文献综述 |
2.1 染料废水及抗生素废水处理研究现状 |
2.1.1 染料废水特点 |
2.1.2 染料废水处理方法 |
2.1.3 抗生素废水特点及处理方法 |
2.2 Fenton氧化技术研究进展 |
2.2.1 均相Fenton氧化技术及存在问题 |
2.2.2 光助Fenton氧化技术 |
2.2.3 异相类Fenton氧化技术与异相类Fenton催化剂 |
2.2.4 纳米磁性异相类Fenton催化剂研究进展 |
2.3 尖晶石铁氧体异相类Fenton催化剂研究进展 |
2.3.1 尖晶石铁氧体组成、结构、磁性特点及光催化特性 |
2.3.2 尖晶石铁氧体的制备方法 |
2.3.3 单一成分尖晶石铁氧体异相类Fenton催化剂研究进展 |
2.3.4 多金属掺杂尖晶石铁氧体异相类Fenton催化剂研究进展 |
2.4 腐泥土型红土镍矿资源利用概况 |
2.4.1 红土镍矿组成、结构特点及主要应用 |
2.4.2 腐泥土型红土镍矿综合利用研究进展 |
2.5 本论文的研究背景及意义 |
2.6 本论文的主要研究内容 |
3 采用酸浸-水热法从腐泥土型红土镍矿中制备(Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4异相类Fenton催化剂的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验原料及试剂 |
3.2.2 实验设备与仪器 |
3.2.3 实验方法与流程 |
3.2.4 实验表征与测试 |
3.3 水热温度和煅烧对产物微观结构和催化性能的影响 |
3.3.1 水热温度和煅烧对产物微观结构的影响 |
3.3.2 水热温度和煅烧对产物催化性能的影响 |
3.3.3 水热温度和煅烧影响产物催化活性原因分析 |
3.3.4 煅烧温度对产物H_(200)微观结构和催化性能的影响 |
3.4 催化测试参数对罗丹明B降解效率的影响 |
3.4.1 反应温度的影响 |
3.4.2 pH值的影响 |
3.4.3 催化剂用量的影响 |
3.4.4 H_2O_2用量的影响 |
3.5 (Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4/H_2O_2催化体系反应机理探讨 |
3.6 催化体系适用性与催化剂循环稳定性分析 |
3.6.1 (Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4/H_2O_2体系适用性分析 |
3.6.2 催化剂(Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4循环稳定性分析 |
3.7 本章小结 |
4 铜掺杂(Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4异相类Fenton催化剂制备及其催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验原料及试剂 |
4.2.2 实验设备与仪器 |
4.2.3 实验方法与流程 |
4.3 CuCl_2·2H_2O添加量对产物微观结构和催化性能的影响 |
4.3.1 CuCl_2·2H_2O添加量对产物微观结构的影响 |
4.3.2 CuCl_2·2H_2O添加量对产物催化性能的影响 |
4.3.3 Cu~(2+)掺杂对(Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4催化活性增强机理分析 |
4.3.4 煅烧温度对产物微观结构的影响 |
4.3.5 煅烧温度对产物催化性能的影响 |
4.3.6 煅烧时间对产物微观结构和催化性能的影响 |
4.3.7 煅烧过程影响产物催化性能原因分析 |
4.4 催化测试参数对(Mg,Cu,Ni)(Fe,Al)_2O_4/H_2O_2体系降解罗丹明B的影响 |
4.4.1 H_2_O2用量的影响 |
4.4.2 催化剂用量的影响 |
4.4.3 反应温度的影响 |
4.5 (Mg,Cu,Ni)(Fe,Al)_2O_4/H_2O_2催化体系适用性分析 |
4.6 催化剂(Mg,Cu,Ni)(Fe,Al)_2O_4循环稳定性分析 |
4.7 本章小结 |
5 高铁含量(Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4/H_2C_2O_4/light催化体系的建立及性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验原料及试剂 |
5.2.2 实验设备与仪器 |
5.2.3 实验方法与流程 |
5.3 FeCl_3·6H_2O添加量对产物微观结构和催化性能的影响 |
5.3.1 FeCl_3·6H_2O添加量对产物微观结构的影响 |
5.3.2 催化反应体系的选择 |
5.3.3 FeCl_3·6H_2O添加量对产物催化性能的影响 |
5.3.4 HF-(Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4/H_2C_2O_4/light体系中活性物质的确认 |
5.3.5 HF-(Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4/H_2C_2O_4/light体系的降解机理分析 |
5.3.6 HF-(Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4/H_2C_2O_4light体系中罗丹明B降解途径解析 |
5.4 催化测试参数对HF-(Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4/H_2C_2O_4/light体系降解罗丹明B的影响 |
5.4.1 催化剂用量的影响 |
5.4.2 H2C2O4用量的影响 |
5.4.3 模拟太阳光强度的影响 |
5.5 HF-(Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4/H_2C_2O_4/light体系适用性分析 |
5.6 催化剂HF-(Mg,Ni)(Fe,Al)_2O_4循环稳定性分析 |
5.7 利用浸出渣制备4A分子筛的研究 |
5.8 本章小结 |
6 腐泥土型红土镍矿制备MgFe_2O_4基异相类Fenton催化剂工艺评估和催化体系评价 |
6.1 引言 |
6.2 三种制备催化剂工艺过程中元素的走向与利用率分析 |
6.3 三种制备工艺的综合评价 |
6.3.1 催化剂制备工艺能耗和原料消耗分析 |
6.3.2 三种制备工艺对环境影响分析 |
6.4 不同催化体系降解有机污染物适用范围与催化工艺评价 |
6.4.1 异相类Fenton催化体系对有机污染物适用性分析 |
6.4.2 异相类Fenton催化过程对环境影响分析 |
6.4.3 异相类Fenton催化工艺成本分析 |
6.5 本章小结 |
7 结论 |
参考文献 |
作者简历及在学研究成果 |
学位论文数据集 |
(2)生物质真空热解及催化转化制备生物油的基础研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
文中主要缩写的中英文全称对照表 |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 国内外研究现状 |
1.2.1 生物质热解转化研究 |
1.2.2 生物油提质改性研究 |
1.3 研究目标及关键问题 |
1.3.1 研究目标 |
1.3.2 关键问题 |
1.4 本课题研究的意义和内容 |
第二章 生物质热解特性及动力学参数建模预测 |
2.1 生物质的物质组成 |
2.1.1 元素组成 |
2.1.2 工业组成 |
2.1.3 结构组成 |
2.2 生物质的热解特性 |
2.2.1 试验原料 |
2.2.2 试验仪器及方法 |
2.2.3 试验结果分析 |
2.3 基于3组分比例的热解动力学参数建模预测 |
2.3.1 试验原料 |
2.3.2 试验仪器及方法 |
2.3.3 单纯形格子混料试验设计 |
2.3.4 热解动力学参数计算与拟合模型 |
2.3.5 结果分析与讨论 |
2.4 本章小结 |
第三章 生物质真空热解液化及生物原油不稳定机理 |
3.1 生物质真空热解液化试验 |
3.1.1 试验原料 |
3.1.2 试验系统及流程 |
3.1.3 产物收集及处理 |
3.2 真空热解液化的主要影响因素 |
3.2.1 热解温度 |
3.2.2 体系压力 |
3.2.3 升温速率 |
3.2.4 保温时间 |
3.3 响应面法优化真空热解液化工艺过程 |
3.3.1 响应面法试验设计及数据处理 |
3.3.2 结果分析与讨论 |
3.4 生物原油分析与表征 |
3.4.1 试验仪器及方法 |
3.4.2 结果及分析 |
3.5 生物原油不稳定机理分析 |
3.5.1 试验样本制备 |
3.5.2 试验仪器及方法 |
3.5.3 结果及分析 |
3.6 本章小结 |
第四章 HZSM-5 在线催化裂解制备精制生物油 |
4.1 催化剂 |
4.1.1 表征方法 |
4.1.2 表征结果 |
4.2 催化裂解提质试验 |
4.2.1 试验系统及流程 |
4.2.2 产物收集及处理 |
4.3 产物分析及表征方法 |
4.3.1 气相产物 |
4.3.2 液相产物 |
4.4 催化裂解的主要影响因素 |
4.4.1 催化温度 |
4.4.2 催化床层高度 |
4.4.3 分子筛硅铝比 |
4.5 响应面法优化催化裂解工艺过程 |
4.5.1 响应面法设计及数据处理 |
4.5.2 结果分析与讨论 |
4.6 液相产物分析 |
4.6.1 理化特性 |
4.6.2 油相产物挥发性能 |
4.6.3 化学组成 |
4.7 HZSM-5 催化裂解生物原油反应路径分析 |
4.7.1 生物油催化裂解前后组成对比 |
4.7.2 催化裂解提质反应路径 |
4.8 本章小结 |
第五章 HZSM-5 结焦特性及失活机理 |
5.1 结焦催化剂获取及表征方法 |
5.1.1 获取方法 |
5.1.2 表征方法 |
5.2 可溶性有机物萃取及分析方法 |
5.2.1 萃取处理方法 |
5.2.2 分析方法 |
5.3 结果及分析 |
5.3.1 催化剂表征分析 |
5.3.2 可溶性有机物分析 |
5.4 本章小结 |
第六章 磷、锌、钛改性HZSM-5 的催化提质性能 |
6.1 改性催化剂制备 |
6.2 改性催化剂表征 |
6.2.1 表征方法 |
6.2.2 表征结果及分析 |
6.3 生物油在线催化裂解试验 |
6.3.1 试验系统及流程 |
6.3.2 产物收集及处理 |
6.4 催化性能分析及表征方法 |
6.4.1 精制生物油有机相分析 |
6.4.2 改性催化剂抗结焦表征 |
6.5 结果及分析 |
6.5.1 产物产率 |
6.5.2 有机相理化特性 |
6.5.3 有机相化学组成 |
6.5.4 催化剂抗结焦性能 |
6.6 本章小结 |
第七章 NTP喷射再生结焦失活的HZSM-5 |
7.1 再生技术概述 |
7.1.1 热再生技术 |
7.1.2 NTP再生技术 |
7.2 NTP再生HZSM-5 台架试验 |
7.2.1 试验系统 |
7.2.2 试验流程 |
7.2.3 催化剂表征方法 |
7.3 结果及分析 |
7.3.1 NTP发生器工作特性 |
7.3.2 NTP再生温度优化 |
7.3.3 催化剂表征结果及分析 |
7.4 NTP再生结焦HZSM-5 的化学反应机理 |
7.5 本章小结 |
第八章 全文总结和工作展望 |
8.1 全文总结 |
8.2 工作展望 |
创新点摘要 |
附表 |
参考文献 |
致谢 |
发表论文、申请专利及参加科研情况说明 |
(3)废脱硝催化剂回收钒钨及载体循环利用过程基础研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
符号说明 |
第1章 引言 |
1.1 废脱硝催化剂产生现状 |
1.1.1 废脱硝催化剂来源及产生量 |
1.1.2 废脱硝催化剂物理化学性质 |
1.2 废脱硝催化剂的处置利用 |
1.2.1 全球处置法规与管理 |
1.2.2 废脱硝催化剂固化填埋处置 |
1.2.3 废脱硝催化剂再生研究 |
1.2.4 废脱硝催化剂资源化利用 |
1.3 废脱硝催化剂湿法回收技术研究进展 |
1.3.1 废脱硝催化剂有价元素浸出提取技术 |
1.3.2 浸出金属元素分离及回收技术 |
1.3.3 废脱硝催化剂载体回收技术 |
1.4 本论文的研究思路和内容 |
1.4.1 关键问题和研究思路 |
1.4.2 本论文的主要内容 |
第2章 废脱硝催化剂酸浸净化过程研究 |
2.1 前言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验原料与设备 |
2.2.2 实验装置与方法 |
2.2.3 分析方法 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 废脱硝催化剂预处理过程研究 |
2.3.2 不同酸体系净化过程对比研究 |
2.3.3 草酸体系净化工艺及反应机理研究 |
2.3.4 草酸体系介质循环性能研究 |
2.4 本章小结 |
第3章 饱和草酸浸出液中钨钒元素分离提纯研究 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验原料与设备 |
3.2.2 实验装置与方法 |
3.2.3 分析方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 直接氧化水解沉淀过程研究 |
3.3.2 一级氧化水解沉淀过程研究 |
3.3.3 二级氧化水解沉淀过程研究 |
3.4 本章小结 |
第4章 净化渣稀碱浸出制备钛钨载体及性能评价 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验原料与设备 |
4.2.2 实验装置与方法 |
4.2.3 分析方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 不同稀碱体系浸出过程对比研究 |
4.3.2 NaOH体系浸出工艺研究 |
4.3.3 稀碱浸出渣洗涤过程研究 |
4.3.4 钛钨载体制备催化剂及性能评价研究 |
4.4 本章小结 |
第5章 废脱硝催化剂草酸净化及稀碱调控回收钒钨钛流程评价 |
5.1 前言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验原料与设备 |
5.2.2 实验方法 |
5.2.3 分析方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 扩试实验过程研究 |
5.3.2 整体工艺流程物料衡算 |
5.3.3 经济性分析 |
5.4 本章小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 创新点 |
6.3 建议 |
参考文献 |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
(4)高含油污泥的定向催化热解研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 前言 |
1.2 含油污泥概述 |
1.2.1 含油污泥种类和产量 |
1.2.2 含油污泥的理化特性 |
1.2.3 含油污泥的危害 |
1.3 含油污泥资源化处理技术 |
1.3.1 机械分离法 |
1.3.2 溶剂萃取法 |
1.3.3 表面活性剂提高油回收率法 |
1.3.4 冻融法 |
1.3.5 超声辐射法 |
1.3.6 微波辐射法 |
1.3.7 热解法 |
1.3.8 含油污泥资源化处理技术比较 |
1.4 含油污泥催化热解技术 |
1.4.1 金属氧化物类催化剂 |
1.4.2 沸石分子筛固体酸催化剂 |
1.4.3 焦炭催化剂 |
1.4.4 现有研究存在的不足 |
1.5 本文研究内容及方法 |
第二章 油泥基本热解特性研究及添加剂的影响 |
2.1 简介 |
2.2 含油污泥样品及理化特性分析 |
2.2.1 表观特性分析 |
2.2.2 水、油、渣三组分含量分析方法 |
2.2.3 油相SARA四组分含量分析方法 |
2.3 热解实验装置和测试方法 |
2.3.1 热解实验设置 |
2.3.2 测量分析方法 |
2.4 结果与讨论 |
2.4.1 油泥热解动力学特性研究及添加剂的影响 |
2.4.2 油泥热解产物分布以及添加剂的影响 |
2.4.3 热解油的平均分子量、黏度和热值以及添加剂的影响 |
2.4.4 热解油SARA四组分分布以及添加的影响 |
2.4.5 热解油饱和烃成分GC-MS分析以及KOH的影响 |
2.5 本章小结 |
第三章 金属氧化物催化剂催化热解高含油污泥制备富含链烃的轻质油 |
3.1 简介 |
3.2 实验材料及方法 |
3.2.1 实验材料 |
3.2.2 实验设置与分析方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 温度对含油污泥热解产物的影响 |
3.3.2 白云石对含油污泥热解油产物的影响 |
3.3.3 白云石的失活与再生 |
3.3.4 白云石对硫释放的影响 |
3.4 本章小结 |
第四章 固体酸催化剂催化热解高含油污泥制备富含芳烃的油产物 |
4.1 简介 |
4.2 实验材料及方法 |
4.2.1 实验材料 |
4.2.2 HZSM-5 分子筛的改性与表征 |
4.2.3 实验设置与分析方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂的特性 |
4.3.2 不同停留时间对油产物中芳香烃产率的影响 |
4.3.3 锌负载的HZSM-5 分子筛对芳香烃产率的影响 |
4.3.4 分子筛上的积碳表征 |
4.4 本章小结 |
第五章 油泥铁基焦炭催化热解油泥制备富氢气体 |
5.1 简介 |
5.2 实验材料及方法 |
5.2.1 实验材料 |
5.2.2 油泥铁基焦炭制备与表征方法 |
5.2.3 实验设置与分析方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 含油污泥样品和铁基焦炭催化剂的表征 |
5.3.2 含油污泥在Char600和Char900 上催化效果对比 |
5.3.3 不同温度下含油污泥在Char900 上催化热解油转化率和气体产物 |
5.3.4 使用过的催化剂的表征 |
5.3.5 含油污泥在铁基焦炭催化剂上可能的催化反应机理 |
5.4 本章小结 |
第六章 油泥热解过程中硫的迁移、转化与控制 |
6.1 简介 |
6.2 实验材料及方法 |
6.2.1 实验材料 |
6.2.2 实验设置与分析方法 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 含油污泥中硫的分布及存在形式 |
6.3.2 温度对含油污泥热解过程中硫迁移转化的影响 |
6.3.3 钾化合物对含油污泥热解过程中硫迁移转化的影响 |
6.3.4 含油污泥热解过程中硫的分布与质量平衡 |
6.4 本章小结 |
第七章 油泥与稻壳生物质混合热解应用基础研究 |
7.1 简介 |
7.2 实验材料及方法 |
7.2.1 实验材料分析 |
7.2.2 共热解实验设置 |
7.3 结果与讨论 |
7.3.1 交互作用对热解产物分布的影响 |
7.3.2 交互作用对油产物成分的影响 |
7.3.3 交互作用对气体成分的影响 |
7.3.4 交互作用对硫污染物的影响 |
7.3.5 能源回收率分析 |
7.4 本章小结 |
第八章 全文总结与展望 |
8.1 全文小结 |
8.2 本文创新点 |
8.3 研究内容展望 |
参考文献 |
作者简历及攻读博士学位期间科研成果 |
(5)燃煤电厂SCR脱硝过程中SO3的生成、检测及控制基础研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
符号说明 |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 燃煤电厂SO_3来源及迁移转化 |
1.1.2 SO_3的危害 |
1.1.3 SO_3排放标准 |
1.1.4 SO_3排放现状 |
1.2 SO_3测试方法 |
1.2.1 控制冷凝法 |
1.2.2 异丙醇吸收法 |
1.2.3 光学法 |
1.3 SO_3生成机制 |
1.3.1 炉内生成 |
1.3.2 SCR脱硝过程中生成 |
1.4 SO_3控制技术 |
1.4.1 除尘脱硫装置协同脱除SO_3 |
1.4.2 碱性吸附剂吸附SO_3 |
1.5 选题意义及研究内容 |
1.5.1 选题意义 |
1.5.2 研究内容 |
第2章 实验与表征 |
2.1 实验药品及设备 |
2.1.1 实验药品 |
2.1.2 实验仪器及设备 |
2.2 催化剂制备与表征 |
2.2.1 催化剂制备 |
2.2.2 表征方法 |
2.3 实验平台 |
2.4 SO_2、NH_3和NO的定量分析方法 |
2.4.1 原理简介 |
2.4.2 积分方法及标准曲线 |
2.5 本章小结 |
第3章 Pentol SO_3分析仪检测SO_3的影响因素 |
3.1 前言 |
3.2 Pentol SO_3分析仪检测原理 |
3.3 SO_3测量的影响因素 |
3.3.1 采样气体流量 |
3.3.2 IPA溶液流量 |
3.3.3 SO_4~(2-)选择性 |
3.3.4 SO_2的氧化 |
3.3.5 NH_3的影响 |
3.3.6 反应床失效及反应剂流失 |
3.3.7 测量误差综合分析 |
3.4 燃煤电厂SO_3浓度测试 |
3.4.1 测试工况简介 |
3.4.2 测试结果及分析 |
3.5 本章小结 |
第4章 SCR催化剂上SO_3生成宏观动力学及硫转化平衡 |
4.1 前言 |
4.2 催化剂表征及实验条件 |
4.2.1 催化剂表征 |
4.2.2 实验条件 |
4.3 SO_3生成动力学 |
4.3.1 内、外扩散的消除 |
4.3.2 反应特征 |
4.3.3 反应级数 |
4.3.4 表观反应活化能 |
4.4 硫转化平衡 |
4.4.1 气相中的SO_2和SO_3 |
4.4.2 气相中的NO和NH_3 |
4.4.3 固相中S和N的定量分析 |
4.4.4 固相产物的定性分析 |
4.4.5 硫转化平衡分析 |
4.5 气氛对氧化产物分布的影响 |
4.6 硫转化路径 |
4.7 本章小结 |
第5章 SCR催化剂上SO_3生成机理及气氛影响机制 |
5.1 前言 |
5.2 实验条件 |
5.3 SO_3生成机理 |
5.3.1 SO_2吸附 |
5.3.2 SO_2氧化 |
5.3.3 SO_3脱附 |
5.3.4 温度对中间产物的影响 |
5.3.5 SO_3生成机理 |
5.4 气氛对SO_3生成的影响机制 |
5.4.1 NO_x对SO_3生成的影响 |
5.4.2 H_2O对SO_3生成的影响 |
5.4.3 NH_3对SO_3生成的影响 |
5.4.4 NO_x、H_2O和NH_3对SO_2吸附的影响 |
5.4.5 NO_x、H_2O和NH_3对SO_2氧化的影响 |
5.4.6 NO_x、H_2O和NH_3对SO_3脱附的影响 |
5.4.7 NO_x、H_2O和NH_3对SO_3生成的影响机制 |
5.5 硫酸氢铵生成机理 |
5.5.1 先氧化后铵化 |
5.5.2 先铵化后氧化 |
5.6 本章小结 |
第6章 碱性吸附剂对SO_3的吸附 |
6.1 前言 |
6.2 实验条件 |
6.3 温度对碱性吸附剂吸附SO_3的影响 |
6.3.1 Ca(OH)_2吸附SO_3 |
6.3.2 MgO吸附SO_3 |
6.3.3 NaHCO_3吸附SO_3 |
6.4 SO_2对碱性吸附剂吸附SO_3的影响 |
6.4.1 Ca(OH)_2吸附SO_3 |
6.4.2 MgO吸附SO_3 |
6.4.3 NaHCO_3吸附SO_3 |
6.5 吸附剂粒径对吸附SO_3的影响 |
6.6 吸附SO_3对吸附剂结构的影响 |
6.7 反应模型分析 |
6.8 本章小结 |
第7章 结论及展望 |
7.1 主要结论 |
7.2 主要创新点 |
7.3 建议与展望 |
参考文献 |
附录A 异丙醇损失量及体积平衡所需水蒸气浓度的计算 |
附录B NO标准气体的红外谱图 |
附录C SO_2与KBr反应的原位红外光谱 |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
(6)过渡金属催化剂在5—羟甲基糠醛氧化中的应用基础研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 前言 |
1.2 HMF简介 |
1.2.1 HMF的性质及研究进展 |
1.2.2 HMF的衍生物 |
1.3 HMF催化氧化反应的研究进展 |
1.3.1 HMF催化氧化为DFF |
1.3.2 HMF催化氧化为FDCA |
1.4 HMF催化氧化反应路径及机理 |
1.5 本课题研究思路及研究内容 |
1.5.1 研究思路 |
1.5.2 研究内容 |
第二章 磁性钒基催化剂催化HMF选择氧化为DFF |
2.1 引言 |
2.2 实验材料与方法 |
2.2.1 实验试剂和仪器 |
2.2.2 催化剂的制备 |
2.2.3 催化材料结构表征 |
2.2.4 HMF催化氧化反应 |
2.2.5 HMF氧化产物定性及定量分析方法的建立 |
2.2.5.1 定性分析 |
2.2.5.2 定量分析 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 催化剂表征 |
2.3.1.1 FT-IR表征 |
2.3.1.2 XRD表征 |
2.3.1.3 TEM表征 |
2.3.1.4 TG-DTG表征 |
2.3.1.5 VSM表征 |
2.3.2 催化性能考察 |
2.3.2.1 溶剂对HMF氧化反应的影响 |
2.3.2.2 氧化剂对HMF氧化反应的影响 |
2.3.2.3 催化剂用量对HMF氧化反应的影响 |
2.3.2.4 时间对HMF氧化反应的影响 |
2.3.2.5 温度对HMF氧化反应的影响 |
2.3.2.6 V/Fe对 HMF氧化反应的影响 |
2.3.2.7 催化剂循环使用性能测试 |
2.3.3 反应路径及机理研究 |
2.4 本章小结 |
第三章 Cu-MnO_2@PDVTA催化HMF选择氧化为FDCA |
3.1 引言 |
3.2 实验材料与方法 |
3.2.1 实验仪器和试剂 |
3.2.2 催化剂的制备 |
3.2.2.1 PDVTA的制备 |
3.2.2.2 MnO_2材料的制备 |
3.2.2.3 Cu-MnO_2@PDVTA催化材料的制备 |
3.2.3 催化材料结构表征 |
3.2.4 HMF催化氧化反应 |
3.2.5 HMF氧化产物定性及定量分析方法的建立 |
3.2.5.1 定性分析 |
3.2.5.2 定量分析 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂表征 |
3.3.1.2 FT-IR表征 |
3.3.1.2 XRD表征 |
3.3.1.4 N2吸附-脱附曲线 |
3.3.1.4 TEM表征 |
3.3.1.5 XPS表征 |
3.3.1.5 TG-DTG表征 |
3.3.2 催化性能考察 |
3.3.2.1 催化剂对HMF氧化反应的影响 |
3.3.2.2 溶剂对HMF氧化反应的影响 |
3.3.2.3 时间对HMF氧化反应的影响 |
3.3.2.4 氧化剂用量对HMF氧化反应的影响 |
3.3.2.5 温度对HMF氧化反应的影响 |
3.3.2.6 催化剂循环使用性能测试 |
3.3.2.7 催化剂热分离实验 |
3.3.3 反应路径及机理研究 |
3.4 本章小结 |
第四章 CuMn_2O_4催化HMF选择氧化为FDCA |
4.1 引言 |
4.2 实验材料与方法 |
4.2.1 实验仪器和试剂 |
4.2.2 催化剂的制备 |
4.2.3 催化材料结构表征 |
4.2.4 HMF催化氧化反应 |
4.2.5 HMF氧化产物定性及定量分析方法的建立 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂表征 |
4.3.1.1 FT-IR表征 |
4.3.1.2 XRD表征 |
4.3.1.3 TG-DTG表征 |
4.3.2 催化性能考察 |
4.3.2.1 催化剂对HMF氧化反应的影响 |
4.3.2.2 溶剂对HMF氧化反应的影响 |
4.3.2.3 时间对HMF氧化反应的影响 |
4.3.2.4 氧化剂用量对HMF氧化反应的影响 |
4.3.3 反应路径及机理研究 |
4.4 本章小结 |
第五章 总结与展望 |
5.1 总结 |
5.2 展望 |
参考文献 |
附录 |
攻读硕士学位期间已经发表和待发表学术论文情况 |
致谢 |
(7)利用喷雾干燥诱导自组装技术制备CuOx@Al2O3催化臭氧氧化处理有机废水的基础研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 前言 |
第二章 文献综述 |
2.1 臭氧催化氧化技术概述 |
2.2 异相臭氧催化氧化中的反应机理 |
2.3 臭氧催化氧化的催化剂概述 |
2.3.1 催化剂种类 |
2.3.1.1 氧化铝(Al_2O_3)催化剂 |
2.3.1.2 铜基催化剂 |
2.3.1.3 碳基催化剂 |
2.3.2 负载型催化剂的制备方法 |
2.3.2.1 溶胶-凝胶法 |
2.3.2.2 浸渍法 |
2.3.2.3 共沉淀法 |
2.3.2.4 喷雾干燥法 |
2.4 课题研究内容及意义 |
第三章 高分散纳米CuO_x负载于介孔Al_2O_3微粒的合成及其催化臭氧氧化降解有机废水 |
3.1 课题背景 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 化学试剂 |
3.2.2 CuO_x@Al_2O_3的合成过程 |
3.2.3 催化剂材料表征 |
3.2.4 催化剂性能评价实验 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 SD-CuO_x@Al_2O_(3-x-y)结构与形貌 |
3.3.1.1 前驱液中硝酸添加量对颗粒形貌的影响 |
3.3.1.2 表面活性剂对颗粒形貌的影响 |
3.3.1.3 CuO负载量对颗粒形貌的影响 |
3.3.1.4 煅烧温度对颗粒形貌的影响 |
3.3.1.5 喷雾干燥颗粒微纳结构的形成机理 |
3.3.2 SD-CuO_x@Al_2O_(3-x-y)的性质表征分析 |
3.3.3 SD-CuO_x@Al_2O_(3-x-y)催化臭氧氧化降解有机废水的性能评价 |
3.3.3.1 单独臭氧氧化与催化臭氧氧化的比较 |
3.3.3.2 CuO_x颗粒尺寸和Cu价态对催化性能的影响 |
3.3.3.3 煅烧温度对催化性能的影响 |
3.3.3.4 CuO负载量对催化性能的影响 |
3.3.3.4 模拟废水pH对催化性能的影响 |
3.3.3.5 模拟废水初始浓度对催化性能的影响 |
3.3.3.6 催化剂循环稳定性测试 |
3.3.3.7 对其它难降解药物的催化降解评价 |
3.3.4 催化机理探究 |
3.3.4.1 催化活性位点 |
3.3.4.2 CuO_x在催化臭氧氧化中的作用机理 |
3.3.4.3 活性氧物质 |
3.3.4.4 SD-CuO_x@Al_2O_3催化臭氧氧化的反应机理 |
3.4 本章小结 |
第四章 喷雾干燥法可规模化制备碳-铜-铝催化剂应用于高效臭氧催化氧化 |
4.1 课题背景 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 化学试剂 |
4.2.2 C-Cu-Al的合成过程 |
4.2.3 催化剂材料表征 |
4.2.4 催化剂性能评价实验 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 xC-Cu-Al-y的性质表征分析 |
4.3.2 xC-yCu-Al-z催化臭氧氧化降解双酚A的性能评价 |
4.3.2.1 单独臭氧氧化与催化臭氧氧化的比较 |
4.3.2.2 CuO_x负载量对催化性能的影响 |
4.3.2.3 C负载量对催化性能的影响 |
4.3.2.4 煅烧温度对催化性能的影响 |
4.3.3 催化机理探究 |
4.3.3.1 活性氧物质 |
4.3.3.2 碳-铜间协同作用机理 |
4.4 本章小结 |
第五章 总结与展望 |
参考文献 |
攻读硕士期间取得的科研成果 |
致谢 |
(8)以催化技术创新贡献国民经济50年——记闵恩泽先生的主要科学技术成就和贡献(论文提纲范文)
1. 不断研发炼油新催化剂, 奠定石油炼制催化剂制造技术的基础 |
1.1. 打破封锁, 从无到有, 开发石油炼制催化剂 |
1.1.1. 磷酸硅藻土叠合催化剂 |
1.1.2. 小球硅铝裂化催化剂 |
1.1.3. 微球硅铝裂化催化剂 |
1.1.4. 铂重整催化剂 |
1.2. 指导开发炼油新一代催化剂, 迎头赶上世界先进水平, 实现跨越发展 |
1.2.1. 指导开发成功催化裂化新一代催化剂制造技术, 达到世界先进水平 |
1.2.2. 开发渣油催化裂化分子筛催化剂, 大幅度提高炼油厂经济效益 |
1.2.2. 1. 大庆常压渣油催化裂化技术 |
1.2.2. 2. 超稳Y型分子筛 |
1.2.3. 钼镍磷加氢精制催化剂 |
1.3. 自主创新, 使炼油催化剂迈出国门、走向世界 |
2. 自主创新, 开发新催化材料和新反应工程 |
2.1. 新催化材料领域的重大成果 |
2.1.1. ZRP分子筛 |
2.1.2. 铝-交联累托石层柱分子筛 |
2.1.3. 纳米β分子筛介孔基质复合材料 |
2.1.4. 非晶态骨架镍合金 |
2.2. 新反应工程领域的重大成果 |
2.2.1. 磁稳定床反应器 |
2.2.2. 悬浮催化蒸馏 |
2.2.3. 超临界反应工程 |
3. 开发绿色石化技术, 从源头根治环境污染 |
3.1. 主持国家自然科学基金委与中国石化联合资助的“九五”重大项目“环境友好石油化工催化化学和反应工程” |
3.2. 策划和指导开发从源头根治环境污染的绿色新工艺 |
3.2.1. 环己酮氨肟化制环己酮肟“原子经济”新工艺 |
3.2.2. 喷气燃料加氢脱硫醇新工艺 |
3.2.3. 非晶态合金/磁稳定床己内酰胺加氢精制替代氧化精制新工艺 |
3.3. 开发己内酰胺成套绿色生产技术, 实现引进装置消化、吸收和再创新 |
3.3.1. 中国石化巴陵分公司引进苯法己内酰胺装置的绿色化扩能改造 |
3.3.2. 石家庄化纤有限责任公司引进甲苯法己内酰胺装置的绿色化扩能改造 |
3.4. 筹划、参与、指导开发生物柴油炼油化工技术 |
3.4.1. 提出发展生物柴油炼油化工厂的设想, 引领我国生物柴油产业发展方向 |
3.4.2. 发展生物柴油的油料植物资源调研 |
3.4.3. 指导开发环境友好的生物柴油生产新工艺 |
(9)等离子体催化净化汽车尾气中碳氢化合物的基础研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
英文摘要 |
第1章 引言 |
1.1 汽车尾气排放现状及危害 |
1.1.1 汽车尾气排放研究现状 |
1.1.2 汽车尾气的危害 |
1.2 汽车尾气HC排放特征及控制方法 |
1.2.1 汽车尾气HC成分组成 |
1.2.2 光化学反应和汽车尾气中的HC组分 |
1.2.3 汽车尾气HC控制方法 |
1.3 低温等离子体及其处理HC的研究现状 |
1.3.1 等离子体概念 |
1.3.2 低温等离子体发生方法 |
1.3.3 低温等离子体处理HC |
1.4 等离子体HC催化氧化机理研究现状 |
1.4.1 HC催化氧化机理 |
1.4.2 低温等离子体-催化氧化HC机理 |
1.5 研究目的与内容 |
1.5.1 研究目的 |
1.5.2 拟解决的关键问题 |
1.5.3 研究内容 |
第2章 实验装置与方法 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.2 实验装置系统 |
2.2.1 等离子体催化性能评价系统 |
2.2.2 等离子体催化机理分析系统 |
2.3 催化剂制备与表征 |
2.3.1 催化剂制备 |
2.3.2 催化剂表征 |
2.4 实验数据处理方法 |
2.4.1 放电功率计算 |
2.4.2 甲苯分解效果评价 |
2.4.3 甲苯、CO_2、CO和 O_3 的浓度确定 |
第3章 等离子体Au催化剂的制备与催化性能评价 |
3.1 实验方法 |
3.1.1 负载量 |
3.1.2 煅烧条件 |
3.2 Au负载量的影响 |
3.3 煅烧温度的影响 |
3.4 煅烧时间的影响 |
3.5 本章小结 |
第4章 等离子体催化氧化HC的机理研究 |
4.1 等离子体放电特性 |
4.2 等离子体催化氧化甲苯的研究 |
4.2.1 反应温度影响 |
4.2.2 能量密度影响 |
4.2.3 空速影响 |
4.2.4 甲苯初始浓度影响 |
4.2.5 氧气浓度影响 |
4.3 等离子体催化氧化甲苯的反应动力学 |
4.4 等离子体催化氧化甲苯的机理讨论 |
4.4.1 空白氧化铝与Au/Al_2O_3 的甲苯吸附 |
4.4.2 放电条件下空白氧化铝与Au/Al_2O_3 表面分析 |
4.4.3 不同温度下Au/γ-Al_2O_3 对甲苯的吸附和反应 |
4.4.4 甲苯在Au/γ-Al_2O_3 上的反应机理 |
4.5 本章小结 |
第5章 研究结论及展望 |
5.1 研究结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
硕士期间论文发表获奖情况 |
致谢 |
(10)碱性介质电化学高级氧化体系活性氧调控及催化氧化基础研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 引言 |
1.1 研究背景与选题意义 |
1.2 亚熔盐清洁生产技术 |
1.2.1 亚熔盐清洁工艺 |
1.2.2 亚熔盐介质两性金属资源转化 |
1.3 碱性介质活性氧生成与调控 |
1.3.1 活性氧量化测定 |
1.3.2 活性氧调控技术 |
1.4 高级氧化技术研究现状 |
1.4.1 臭氧氧化法 |
1.4.2 光化学氧化法 |
1.4.3 湿式氧化法 |
1.4.4 芬顿氧化法 |
1.4.5 电化学氧化法 |
1.5 电化学高级氧化技术的研究进展 |
1.5.1 电化学高级氧化技术的基本原理 |
1.5.2 电化学高级氧化体系电催化材料的研究进展 |
1.5.3 电化学高级氧化体系类芬顿金属的转化 |
1.6 电化学活性氧调控技术的应用 |
1.7 本文研究思路及内容 |
第2章 碱性介质电化学活性氧的生成及氧化作用机理 |
2.1 前言 |
2.2 技术原理 |
2.2.1 循环伏安法 |
2.2.2 计时电流法 |
2.2.3 紫外-可见光分光光度法 |
2.2.4 电子自旋共振波谱 |
2.2.5 旋转圆盘、环盘电极 |
2.3 实验部分 |
2.3.1 实验试剂与材料 |
2.3.2 仪器与设备 |
2.3.3 实验方法 |
2.4 碱性介质电化学活性氧的生成 |
2.4.1 碱性介质中的二电子路径氧还原反应 |
2.4.2 电化学活性氧的UV-vis光谱研究 |
2.4.3 不同条件对电化学活性氧的调控 |
2.5 电化学活性氧催化氧化三价铬的高效转化 |
2.5.1 三价铬的高效转化 |
2.5.2 电化学活性氧的电子自旋共振波谱研究 |
2.5.3 活性氧催化氧化机制研究 |
2.6 本章小结 |
第3章 异质原子掺杂调控碳材料表面电化学活性氧的生成规律 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 电极材料制备 |
3.2.3 仪器与设备 |
3.2.4 结构表征 |
3.2.5 电化学性能测试 |
3.3 氮掺杂碳毡电极的制备与表征 |
3.3.1 表面元素分析 |
3.3.2 结构表征 |
3.4 氮掺杂碳毡电极表面氧还原性能研究 |
3.4.1 电化学性能测试 |
3.4.2 电化学活性氧生成性能评价 |
3.5 本章小结 |
第4章 碳基二硫化钼复合电催化材料对电化学活性氧的调控 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 电极材料制备 |
4.2.3 仪器与设备 |
4.2.4 分析方法 |
4.3 超薄二硫化钼纳米片的制备与氧还原性能研究 |
4.3.1 结构表征 |
4.3.2 电化学活性氧生成性能评价 |
4.4 二硫化钼/碳毡复合电极表面活性氧的生成 |
4.4.1 结构表征 |
4.4.2 电化学活性氧生成性能评价 |
4.5 本章小结 |
第5章 碱性介质电化学活性氧催化氧化作用下钒的溶出 |
5.1 前言 |
5.2 实验方法 |
5.2.1 实验试剂与材料 |
5.2.2 仪器与设备 |
5.2.3 实验方法 |
5.3 电化学活性氧催化氧化钒的溶出 |
5.3.1 电化学活性氧的生成 |
5.3.2 三氧化二钒溶出行为研究 |
5.4 三氧化二钒溶出机理分析 |
5.4.1 阴极吸附-原位氧化机制 |
5.4.2 电化学活性氧的生成与作用 |
5.5 电催化反应体系稳定性评价 |
5.6 本章小结 |
第6章 碱性介质电化学活性氧作用下砷中毒SCR催化剂的脱砷解毒 |
6.1 前言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 实验试剂与材料 |
6.2.2 仪器与设备 |
6.2.3 电化学活性氧脱砷再生方法 |
6.3 砷中毒SCR催化剂的表征与分析 |
6.3.1 成分分析 |
6.3.2 形貌分析 |
6.3.3 价态分析 |
6.4 电化学活性氧作用下砷的溶出 |
6.4.1 电化学直接氧化砷的溶出 |
6.4.2 电化学活性氧作用下砷的高效溶出 |
6.5 电化学活性氧催化氧化脱砷机理分析 |
6.5.1 活性氧催化氧化脱砷机制 |
6.5.2 电极表面吸附-原位氧化脱砷机制 |
6.6 电化学解毒催化剂的重构与再生 |
6.7 本章小结 |
第7章 电化学活性氧协同氧化三价砷转化过程研究 |
7.1 前言 |
7.2 实验部分 |
7.2.1 实验试剂与材料 |
7.2.2 仪器与设备 |
7.2.3 实验方法 |
7.3 电化学直接氧化三价砷过程研究 |
7.4 电化学活性氧协同氧化三价砷过程研究 |
7.5 五价砷的深度脱除 |
7.6 能耗分析 |
7.7 本章小结 |
第8章 结论与展望 |
8.1 结论 |
8.2 创新点 |
8.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
四、催化剂的基础研究(论文参考文献)
- [1]腐泥土型红土镍矿制备MgFe2O4基高效异相类Fenton催化剂基础研究[D]. 韩星. 北京科技大学, 2020
- [2]生物质真空热解及催化转化制备生物油的基础研究[D]. 樊永胜. 江苏大学, 2016(08)
- [3]废脱硝催化剂回收钒钨及载体循环利用过程基础研究[D]. 武文粉. 中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所), 2020
- [4]高含油污泥的定向催化热解研究[D]. 林炳丞. 浙江大学, 2020(07)
- [5]燃煤电厂SCR脱硝过程中SO3的生成、检测及控制基础研究[D]. 熊劲. 中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所), 2020(01)
- [6]过渡金属催化剂在5—羟甲基糠醛氧化中的应用基础研究[D]. 赖金花. 湖南师范大学, 2020(01)
- [7]利用喷雾干燥诱导自组装技术制备CuOx@Al2O3催化臭氧氧化处理有机废水的基础研究[D]. 陈婳. 苏州大学, 2020(02)
- [8]以催化技术创新贡献国民经济50年——记闵恩泽先生的主要科学技术成就和贡献[J]. 何鸣元. 催化学报, 2013(01)
- [9]等离子体催化净化汽车尾气中碳氢化合物的基础研究[D]. 陈挚宗. 浙江工商大学, 2020(02)
- [10]碱性介质电化学高级氧化体系活性氧调控及催化氧化基础研究[D]. 薛玉冬. 中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所), 2019(08)