以天然气为原料火焰法生产氢氰酸

以天然气为原料火焰法生产氢氰酸

一、用天然气为原料火焰法制氢氰酸(论文文献综述)

王鹏伟[1](2018)在《低温甲烷氧化偶联:Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂的金属氧化物MOx改性及掺杂效应研究》文中指出甲烷氧化偶联制乙烯(简称OCM)是目前催化、工业、能源领域备受关注且极具挑战的课题,该过程是甲烷直接、高效转化为低碳烯烃的重要途径之一。随着全球甲烷探明储量不断增加,石油资源不断枯竭,甲烷氧化偶联制乙烯再一次成为全世界的研究热点。乙烯是石油化工的基础原料,其产量是衡量一个国家石油化工水平高低的重要标志,但乙烯的生产目前仍大部分依赖于石油化工,在如今石油资源短缺,甲烷资源相对丰富的时代,倘若甲烷氧化偶联制乙烯过程能够实现工业化应用,必将改变整个石油化工行业格局。然而,目前甲烷氧化偶联过程仍面临着反应温度高、产物收率低等问题,因此如何提高产物收率的同时降低反应温度是全世界科研工作者共同努力的方向。本文对Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂进行了金属氧化物MOx掺杂改性,考察了掺杂改性对催化剂低温OCM催化性能的影响并探讨了MOx掺杂改性效应本质,取得了如下主要结果:首先,选取钛硅分子筛(Ti-MWW和TS-1)、Ti O2(锐钛矿)、Ti2O3、CaTiO3等含Ti载体采用浸渍法制备得到了Mn2O3-Na2WO4/Support催化剂。与Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂相比,钛硅分子筛(Ti-MWW和TS-1)为载体的催化剂表现出良好的低温甲烷氧化偶联催化性能。尤其,Ti-MWW分子筛为载体的催化剂,在原料气组成CH4/O2/N2=5/1/4、气时空速GHSV=8000 mL?g-1cat.?h-1条件下,当反应温度(催化剂床层温度)由800 oC降低到720 oC时,CH4转化率和C2-C3烃类选择性仍可维持在26%和76%,而其他含Ti载体的催化剂和SiO2为载体的催化剂,当反应温度低于750 oC时,其OCM催化性能急剧下降。然后,利用XRD、Raman、XPS、SEM、EDX、H2-TPR、ICP-AES和BET等表征技术对Mn2O3-Na2WO4/Ti-MWW、Mn2O3-Na2WO4/TS-1和Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂进行了一系列研究,发现Mn2O3-Na2WO4/Ti-MWW和Mn2O3-Na2WO4/TS-1催化剂具有良好的低温OCM催化性能原因是在反应过程中生成了MnTiO3,然后与Mn2O3构建了MnTiO3?Mn2O3化学循环,使Mn2+?Mn3+在较低温度下快速转换,实现了CH4和O2在较低温度下的活化与转化。同时Na2WO4与MnTiO3?Mn2O3化学循环产生协同催化作用,实现了目标产物的高选择性调控,从而使催化剂具有良好的低温OCM催化性能;而Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂在OCM过程中依靠MnWO4?Mn2O3化学循环实现Mn2+?Mn3+转换,但该循环需在800 oC以上时才能较快速进行,即该催化剂在800 oC以上才会具有较好的OCM催化性能。而且,对Mn2+与Mn3+之间的转换速率进行了定量计算,提出了催化剂晶格氧转化速率阈值的判据,对于[Mn2O3-Na2WO4]体系催化剂,无关温度,只要Mn2+向Mn3+的转变速率大于10%/min,催化剂即可表现出较好的OCM催化性能。由于Ti-MWW分子筛价格昂贵,为推进OCM过程工业化,采用球磨法制备TiO2改性Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂,在原料气组成CH4/O2/N2=5/1/4和气时空速GHSV=8000 mL?g-1cat.?h-1条件下,OCM反应温度可降低至650oC,仍获得了22%的CH4转化率和62%的C2-C3烃类选择性,同时催化剂稳定性可达500 h以上,表现出良好的工业应用前景。另外,还采用溶液燃烧法制备了TiO2改性Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂,并系统考察了催化剂的制备参数(TiO2前驱体、燃料/氧化剂比?、焙烧温度、活性组分负载量)和OCM反应条件(CH4/O2摩尔比、气体时空速(GHSV)、反应温度)对催化剂低温OCM催化性能的影响。以最佳制备条件得到的催化剂,在原料气组成CH4/O2/N2=5/1/4、气时空速(GHSV)为8000 m L?g-1cat.?h-1和反应温度(催化剂床层温度)700 oC条件下,可获得20%的CH4转化率和70%的C2-C3烃类选择性,且稳定运行250 h无失活迹象,表现出良好的低温OCM催化性能。通过XRD和Raman光谱等主要表征技术对催化剂进行了研究,结果表明,溶液燃烧法制备的TiO2改性Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂的良好低温OCM催化性能,同样归因于在OCM过程中MnTiO3?Mn2O3化学循环的形成。最后,通过浸渍法制备了MOx(M=Ti、Mg、Ga、Zr)改性Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂,以期构建类似“MnTiO3?Mn2O3”的化学循环,为寻求具有更高低温活性的催化剂提供新的认识。利用扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附等温曲线(BET)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)等手段对改性后的催化剂进行了系统表征。结果表明,TiO2改性Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂在原料气组成CH4/O2/N2=5/1/4、气时空速(GHSV)为8000mL?g-1cat.?h-1和反应温度(催化剂床层温度)700 oC的条件下,CH4转化率为23%,同时C2-C3烃类选择性可达73%;MnTiO3的形成对提高催化剂的甲烷氧化偶联反应低温活性和选择性至关重要,其本质在于低温(≤700 oC)化学循环“MnTiO3?Mn2O3”的形成替代了未改性催化剂的高温(>800 oC)化学循环“MnWO4?Mn2O3”。对于MgO改性Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂,其催化性能与未改性催化剂相当,反应过程中Mn2O3与MgO生成了新物相Mg2MnO4;虽然也形成了新的MnWO4?Mg2MnO4氧化还原循环,但是该循环与MnWO4?Mn2O3循环类似,需在高温下才可高效进行。对于Ga2O3或ZrO2改性催化剂,其催化性能低于未改性催化剂,原因在于反应过程中Ga2O3或ZrO2的引入促进了MnWO4物相的生成并对其有稳定作用,反应后的催化剂无论是体相还是表面都只能检测到MnWO4,推测认为ɑ-方石英、Na2WO4、Mn2O3的缺失是导致Ga2O3或ZrO2改性催化剂性能下降的主要原因。尽管MgO、Ga2O3和ZrO2的引入未提高OCM催化性能,但是探究了它们造成OCM催化性能差异的原因,为今后设计更高效的OCM催化剂做了前期的探索工作。

刘广益[2](2016)在《污泥催化热解制取烃类化合物及转化途径研究》文中研究表明作为污水处理过程中的伴生产物,污泥的产生随着污水处理工作的迅速发展而与日俱增。污泥中含有大量的有机成分,如不经妥善处理将会对生态环境构成潜在的危害。本文采用催化热解技术将污泥中的有机成分转化为烃类化合物,从而实现污泥的资源化利用。本课题在研究污泥热解特性的基础上,考察不同反应条件对污泥催化热解产物产率和烃类化合物选择性的影响规律,分析催化热解过程中的芳烯烷三烃转化途径,同时对比单独热解和催化热解过程中的氧、氮元素释放规律,探讨催化热解过程中的氧、氮元素脱除机制。研究结果表明:污泥热解失重过程分为三个阶段,分别为室温到150?C、150?C到728?C和728?C到900?C。挥发分主要在第二阶段逸出,Flynn–Wall–Ozawa法和Kissinger–Akahira–Sunose法均能较好地对失重曲线拟合,表观活化能与污泥转化率相关,拟合R2达到0.969以上。在污泥热解的过程中,表观活化能呈现低温段较低而高温段迅速上升的趋势,低于450?C时污泥的热解表观活化能较低,挥发分大量释放,而高于750?C后表观活化能达到500kJ?mol-1以上,挥发分的释放基本完成。在研究污泥热解特性的基础上,考察了不同催化热解条件下污泥催化热解的产物分布情况,结果表明:通过投加ZSM-5分子筛催化剂能有效地利用污泥制取芳香烃、烯烃和烷烃。随着催化剂投加比和反应温度的提高,烃类化合物的产量相应增加,当反应温度为650?C、催化剂投加比为20:1时每100 g污泥可产生18.1 g烃类化合物;而随反应温度的升高,烃类化合物的选择性也发生相应变化:对于芳香烃来说,单环芳烃特别是苯的选择性随温度升高而增大,从450?C时的14.7%升高至750?C时的22.9%,而稠环芳烃的选择性有所减少,从450?C时的24.8%减少至750?C时的21.5%;在高温下更利于形成小分子的烯烃(乙烯)和烷烃(甲烷)。污泥催化热解的过程中,“烃池”内各种烃类化合物之间存在一定的相互转化行为,可分为“芳香烃循环”、“烯烃循环”和“烷烃循环”,各循环中的烃类化合物相互转化,同时芳香烃、烯烃和烷烃之间也能相互转化形成芳烯烷三烃转化途径。污泥两段式催化热解中,“烯烃循环”占据主导,产生了更多的烯烃(碳产率为17.5%);而在混合式催化热解中,“芳香烃循环”和“烷烃循环”占据主导,产生了更多的芳香烃和烷烃(碳产率分别达到24.0%和8.7%),说明通过改变原料与催化剂的接触方式能选择性地获取目标烃类产物。通过对比氨基酸单独热解和催化热解过程中氧、氮元素的释放情况分析催化热解过程中氧、氮元素的脱除机制,结果表明:在单独热解的过程中,羧基结构受热易于直接裂解,氧元素大量以二氧化碳的形式释放,亮氨酸和脯氨酸的二氧化碳氧产率分别达到51.7%和67.1%;但在催化热解的过程中,氧元素的脱除过程转变为以脱羰基为主,大量以一氧化碳的形式释放,其氧产率分别达到53.2%和50.4%,而二氧化碳的氧产率较低,分别为9.5%和13.4%。在单独热解的过程中,亮氨酸中的氨基官能团结构简单易于受热直接脱除而形成大量氨气(氮产率为44.4%),而脯氨酸中的碳氮杂环结构相对稳定,氨气释放量相对较低(氮产率为14.2%);但在催化剂的作用下,氮元素均主要以氨气的形式脱除,氮产率分别达到81.7%和59.7%。

吉可明[3](2015)在《燃烧法制备Ni基催化剂及其浆态床甲烷化性能的研究》文中认为煤制天然气是煤炭清洁高效利用的重要途径之一,甲烷化技术是其核心。甲烷化反应属强放热反应,绝热温升大,工业固定床甲烷化反应器传热差,催化剂易烧结。浆态床反应器将催化剂均匀分散在惰性液相介质中,可及时移除反应热,并可避免催化剂床层局部过热导致的烧结。但浆态床反应温度低,低温高活性和高稳定性的甲烷化催化剂是该工艺的研究重点。燃烧法具有制备周期短、操作简便、设备投资少等特点,制得的产物比表面积大,粒径较小,制备的无机材料种类丰富,应用范围广泛,近年来相关研究日益增加。本文采用燃烧法(包括溶液燃烧法和浸渍燃烧法)制备Ni基催化剂,通过多种现代表征手段研究了催化剂的结构及表面性质,考察了其在浆态床反应器中催化CO甲烷化性能。论文主要研究内容及结论如下:(1)浸渍燃烧法制备Ni-Al2O3催化剂。采用浸渍燃烧法制备不同Ni含量的催化剂,随着Ni含量增大,还原后催化剂中金属Ni的量增加,但催化剂比表面积下降,Ni粒径增大,金属Ni分散变差,金属Ni表面积先增大,随后基本恒定。Ni含量为25%以上的催化剂具有较好的甲烷化活性。采用不同燃料进行催化剂制备,其中,采用尿素作为燃料制备的催化剂Ni分散较好,金属Ni表面积较大,浆态床甲烷化催化性能较好。而采用甘氨酸和乙二醇为燃料制备的催化剂结构和性质与尿素为燃料制备的催化剂差别很小,金属Ni表面积仅稍小于后者,甲烷化活性也很接近。分析表明,催化剂微观结构主要受载体结构影响,而燃料对催化剂结构和性质影响较小。(2)浸渍燃烧法制备的Ni-Al2O3催化剂在浆态床甲烷化反应中失活原因分析与催化剂再生。催化剂在280℃反应450h,CO转化率从92%下降至69%。表征显示,反应后催化剂未出现Ni组分流失和Ni的团聚,但出现了无定形积炭,占据部分催化剂孔结构,催化剂金属Ni表面积减小,甲烷化活性下降。对反应后的催化剂进行再生,即在400℃空气气氛中焙烧4h,积炭基本去除,催化剂织构性质和活性中心恢复,CO转化率达到新鲜催化剂的99%。(3)溶液燃烧法制备Ni催化剂。采用不同载体前驱体(硝酸铝、硝酸氧锆、硝酸镧和硝酸铈)影响燃烧制备过程,其中硝酸铝作为前驱体时燃烧平缓连续,持续时间较长,催化剂比表面积和金属Ni表面积均较大,Ni粒径小且分散度高, CO甲烷化催化活性较好。各催化剂的浆态床CO甲烷化催化性能顺序为Ni-Al2O3> Ni-ZrO2> Ni-La2O3> Ni-CeO2。在燃料选择方面,以尿素为燃料进行燃烧制备时,制得的催化剂比表面积较大,还原前催化剂中分散态的NiO含量较高,还原形成的Ni粒径较小,金属Ni表面积较大;而以甘氨酸和乙二醇为燃料进行燃烧制备时,制得的催化剂比表面积较小,催化剂中自由态NiO含量较高,还原形成的Ni粒径较大,催化剂金属Ni表面积较小。采用不同燃料制备的各催化剂浆态床CO甲烷化催化性能以尿素>甘氨酸>乙二醇的顺序依次下降。不同制备方法制得Ni-Al2O3催化剂进行比较。以溶液燃烧法制备的催化剂Ni分散较好,金属Ni表面积较大,浆态床甲烷化活性较高;以浸渍燃烧法制备的催化剂Ni分散度和浆态床甲烷化活性次之;以溶液燃烧法和浸渍燃烧法制备的催化剂甲烷化性能均优于浸渍法制备的催化剂。

贾里[4](2014)在《丙烯腈装置自动控制系统的设计与实现》文中研究指明本文以某项目26万吨/年丙烯腈生产装置为背景,对其控制及联锁系统的设计及应用进行了阐述。从装置生产工艺特点出发,介绍了丙烯腈装置的工艺过程、物化特性,围绕核心单元-反应单元,针对其重要控制指标,制定了重要回路的控制及联锁方案。结合26万吨/年丙烯腈生产装置对自动控制系统的设计要求,介绍了Honeywell ExperionTM PKS、TRICON、FDM等系统的结构、功能,进行了系统软件设计、硬件设计。最后,根据丙烯腈反应生成气的特性,和磁机械式氧分析仪的特点,结合现场实际,分析了原样品预处理系统出现的问题,并采取了改进措施,取得了良好的效果。对今后同类项目的设计具有重要意义。本设计按照国家相关规范进行,符合自控工程设计要求,已经在现场开展相关的安全调试,取得了预期的结果。

顾振杰[5](2014)在《炭黑生产新工艺安全分析与评价》文中进行了进一步梳理本文以某新工艺炭黑厂为例,介绍了新工艺炭黑的生产流程。文中对炭黑生产过程中涉及的主要化学物质(原料、产物、副产物)的物质危险性和生产单元(反应炉、原料油罐区、公用工程等单元)中存在的安全风险进行了初步鉴别与分析。在经过研究分析后,在炭黑反应炉、主袋滤器、煤气加压站等单元内存有一定量的焦炉煤气和炭黑尾气,其中含有的氢气和一氧化碳易导致火灾、爆炸、中毒和窒息事故;在原料油罐区单元存有大量的炭黑油和蒽油,发生火灾爆炸事故的风险较高。遂对风险较大的炭黑反应炉单元运用道(DOW)化学公司火灾、爆炸危险指数法和帝国化学公司蒙德(ICI Mond)火灾、爆炸与毒性危险指数法进行定量分析评价,对原料油罐区单元应用道(DOW)化学公司火灾、爆炸危险指数法和池火火灾爆炸事故模拟法进行定量分析评价;对副产物炭黑尾气应用半球扩散模型进行泄漏中毒事故评价,应用TNT当量法蒸气云爆炸模型进行泄漏爆炸事故模拟评价。通过对比炭黑反应炉单元和原料油罐区单元的道(DOW)化学公司火灾、爆炸危险指数法评价结果,得出反应炉单元的危险等级高于原料油罐区单元的危险等级。验证了先前初步分析的结果是可靠的。文中的评价结果对该厂确定相应的安全管理措施提供了理论依据,也为该厂编制相应的火灾、爆炸、中毒和窒息事故预案提供了依据。

张永霞[6](2009)在《脉冲电晕等离子体甲烷氯化反应实验研究》文中指出本文在latm、室温、脉冲电晕放电装置中进行了非平衡等离子体甲烷氯化的可行性实验研究。实验所采用的反应器是体积大约为200ml的线一筒式电晕反应器,在有足够高的电压供应下通过脉冲高压电源放电从而产生非平衡等离子体,实验证明非平衡等离子体可使甲烷分子活化、裂解进而与氯气反应合成氯代甲烷类产物。本文在证明其可行性的基础上,着重考察了脉冲峰值电压、脉冲频率、反应时间和反应气中甲烷与氯气的比例对甲烷转化率、二氯甲烷的浓度和产物分布方面的影响,找出其影响规律,从而得出结论。当脉冲频率调整为35Hz,反应气中甲烷、氯气与氩气三种气体经转子流量计测量转化后控制为2:1:7,总气体流量为300ml/min,气体在反应器中的停留时间为40s,在该实验条件下测定电压峰值对反应的影响,较高的电压有利于提高甲烷的转化率和二氯甲烷的生成浓度,当电压从10kv增强到17.5kv时,甲烷的转化率提高了7%,二氯甲烷的浓度增加了3.5 mol/m3,二氯甲烷在产物中的选择性增加了46%,三氯甲烷选择性下降了46%。当峰值电压为17.5kv,反应气中甲烷、氯气与氩气三种气体经转子流量计测量转化后控制为2:1:7,总气体流量为300ml/min,气体在反应器中的停留时间为40s,在该实验条件下测定脉冲频率对反应的影响,电源频率越高,对甲烷的转化越有利,对二氯甲烷的生成也越有利,当脉冲频率从20Hz增加到40Hz时,甲烷的转化率提高了8%,二氯甲烷的浓度增加了4.1 mol/m3,二氯甲烷的选择性提高了13%,而三氯甲烷的选择性下降了12%;当电压峰值为17.5kv,脉冲频率20Hz,反应气中甲烷、氯气两种气体经转子流量计测量转化后控制为2:1:7,在该实验条件下测定停留时间对反应的影响,延长停留时间,有利于甲烷的转化却不利于二氯甲烷的生成,当停留时间从40s增加到80s时,甲烷的转化率提高了10%,二氯甲烷的浓度反而下降了3.7 mol/m3,二氯甲烷在产物中的选择性下降了29%,而三氯甲烷的选择性反而增加了32%;电压峰值为17.5kv,脉冲频率35Hz,总气体流量为300ml/min,气体在反应器中的停留时间为50s,在该实验条件下测定甲烷与氯气的比例对反应的影响,调节反应气中甲烷与氯气的比例增大,对于甲烷的转化是不利的,但对于提高二氯甲烷的产率是有利的,电压值为17.5kv时,当甲烷与氯气比例从2:1提高到4:1时,甲烷转化率下降了9%,二氯甲烷的浓度增加了1.9mol/m3,同时二氯甲烷在产物中的选择性提高了13%,三氯甲烷的选择性减少了11%。

李秀东[7](2008)在《Zn/HZSM-5与Pt-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合烷烃的无氧芳构化研究》文中研究说明甲烷与较高碳链的烃在较温和的温度下共同活化转化成芳烃,为甲烷和天然气的直接利用提供了一个新的途径。本论文研究了Zn/HZSM-5和Pt-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷在丙烷存在下的芳构化性能,利用TPD、TPSR、TPO、TPH、UV-Raman、13CH4示踪等技术考察了催化剂的物性及甲烷丙烷共活化芳构化反应中的行为,得到了以下结果。论文成功地在Zn/HZSM-5与Pt-Zn/HZSM-5上实现了甲烷和丙烷混合气体的无氧芳构化反应。在823K温度,空速为GHSV(C1+C3+N2)=750cm3g-1h-1,反应气的原料组成C1∶C3∶N2=10∶2∶1的条件下,在Zn/HZSM-5上甲烷转化率达到18.12%,丙烷转化率为92.37%,芳烃选择性为55.49%。在Pt-Zn/HZSM-5上甲烷转化率达到了21.49%,丙烷转化率为92.91%,芳烃选择性为79.44%。在Zn/HZSM-5和Pt-Zn/HZSM-5催化剂上进行的13CH4的示踪实验,证明在甲烷与丙烷的共反应过程中,甲烷确实被活化并参加了芳构化过程,且影响了丙烷芳构化反应的选择性。通过TPSR、TG、UV-Raman、TPO和TPH等考察甲烷丙烷在Zn/HZSM-5与Pt-Zn/HZSM-5催化剂上的芳构化反应的活化行为后。表明,要实现甲烷的无氧芳构化,需先在催化剂表面积累一定量含氢活性积碳,丙烷比甲烷更容易在催化剂表面积聚形成活性积碳,从而缩短诱导期。TPO结果证明在芳构化反应中,丙烷能产生更多的活性积碳,促进甲烷的活化。通过CH4和NH3-TPD等实验表明,在Zn/HZSM-5添加适量Pt,增加了催化剂的弱酸量,提高了催化剂对甲烷的脱氢能力,减少积碳,提高芳烃选择性。

余倩[8](2008)在《六铝酸盐催化剂的制备及其在新能源二甲醚催化燃烧中的应用》文中指出“二甲醚化学”是一个崭新的课题。本文就新能源二甲醚催化燃烧所用的高温燃烧催化剂六铝酸盐制备方法及其催化活性进行了研究。选取由非离子表面活性剂曲拉通X-100、助表面活性剂正辛醇、正庚烷和水构成的反相微乳体系,并对该体系的相行为进行研究。研究结果表明,正辛醇和表面活性剂曲拉通X-100的比例Km为0.779时形成相对稳定的微乳区。在此反相微乳区内制备六铝酸盐催化剂,考察不同含水量的反相微乳体系对催化剂性能的影响,并对所制备的六铝酸盐催化剂BaMnAl11O19-δ进行XRD、BET和TEM等表征,结果显示,在含水量为15%的反相微乳体系中制备出的催化剂具有热稳定性好,均匀有序片状(长为10~30nm,宽为5~10nm)的特点,经过1200℃焙烧4h的催化剂,比表面积仍高达106m2/g。与溶胶-凝胶法和共沉淀法相比,反相微乳法制备的纳米六铝酸盐催化剂具有明显的优势。比较不同干燥方法制备的催化剂的比表面积可知,超临界干燥法有利于形成大比表面积的六铝酸盐催化剂。对不同方法制备的催化剂进行催化活性考察,结果显示,反相微乳法制备的大比表面积的催化剂BaMnAl11O19-δ比其他方法制备的催化剂在二甲醚催化燃烧中体现了较高的活性,使二甲醚起燃温度降低到T10%是160℃,在320℃二甲醚的转化率就接近100%。而且该催化剂在连续100小时活性评价实验中,依然保持稳定的活性。回收利用反相微乳液制备的催化剂也能产生较好催化作用,所以采用反相微乳法制备六铝酸盐催化剂是经济可行的。对所制备的不同镜面离子和不同活性组分掺杂的六铝酸盐催化剂进行TG-DTA、XRD、BET和TEM等表征,并结合二甲醚催化燃烧反应研究,结果表明Ba2+作为镜面阳离子的β-Al2O3结构的六铝酸盐催化剂具有更好的热稳定性和催化活性,La3+作为镜面阳离子的磁铅石结构的六铝酸盐的相转变温度比前者要低。从活性组分Ni2+、Mn2+、Cu2+等掺杂对六铝酸盐催化剂结构和性质的影响可知,制备方法和活性组分本身的性质是影响催化剂性能的主要因素。活性组分Mn2+在二甲醚催化燃烧反应中体现出较好的催化活性。通过对催化剂BaMnAl11O19-δ进行TPO、TPR和XPS表征,发现在二甲醚催化燃烧反应的起燃阶段,催化剂的物理和化学吸附氧起主要作用,催化剂的大比表面积有利于降低起燃温度。当二甲醚燃烧反应平衡后,Mn的氧化还原反应使六铝酸盐催化剂的晶格氧释放,此时晶格氧在燃烧反应中起主要作用。Al-O的架构为催化剂提供稳定的骨架结构,而在该骨架中引入的Ba,形成牢固的Ba-O使该催化剂具有较好的热稳定性。选取不同的升温速率对六铝酸盐催化剂前驱体进行TG-DTA测定,并对其进行热分解动力学研究。确定六铝酸盐催化剂前驱体的机理函数为:积分式G(α)=[-ln(1-α)]4,微分式为:f(α)=(1/4)(1-α)[-ln(1-α)]-3,反应为随机成核和随后生长控制,计算出的活化能Eα=187.80kJ/mol。Coats-Redfern法与Kissinger法的活化能计算结果一致,证明了结果的可靠性。用BP神经网络方法处理数据,建立映射关系。通过设计程序,已初步预测了镧、锶、钡三个系列六铝酸盐的XRD特征峰、杂峰等,以及部分地预测了二甲醚催化燃烧曲线。由于“二甲醚化学”重要的意义以及二甲醚催化燃烧反应的研究尚处于起步阶段,项目的选题具有较大的创新性;研究纳米结构的掺杂型的六铝酸盐催化剂体系和二甲醚催化燃烧的反应行为,研制出二甲醚催化燃烧用高活性和高稳定性的纳米结构的掺杂型的六铝酸盐催化剂,这是本项目的另一创新之处。

程党国[9](2006)在《等离子体法制备甲烷转化高效催化剂的表征》文中研究说明与石油和煤炭相比较,天然气具有终极储量大、分布广泛和价格低廉等优点。同时,随着世界各国对环保的要求更加严格,天然气作为“环境友好”的能源,在三大支柱性能源中显示出了越来越重要的作用。因此,天然气的综合开发利用,正日益受到世界范围内的广泛重视。天然气的主要组成成分是甲烷,作为天然气间接转化的甲烷催化燃烧和间接转化的甲烷-二氧化碳重整,己成为目前天然气转化研究领域中的两个热点。但是目前用于这两个体系的催化剂的催化活性、稳定性仍不能满足实际的要求。因此,本文将通过辉光放电等离子体制备甲烷催化燃烧的Pd/HZSM-5和甲烷-二氧化碳重整的Ni/Al2O3两个催化剂,以期能够改善它们的低温活性和稳定性。同时,探索等离子体法制备负载型金属催化剂的特点。等离子体法制备过程包括:浸渍、等离子体处理、焙烧。等离子体法制备Pd/HZSM-5催化剂,在甲烷燃烧反应中,催化剂在分散度、催化活性、稳定性能方面比常规法制备的催化剂高很多,尤其是在低负载量0.5%的时候。通过等离子体法制备的低负载量的催化剂,可以获得与常规法制备的高负载量催化剂的相同的活性。对Pd/HZSM-5催化剂表征结果发现,等离子体处理可以将负载的氯化钯还原为分散度很高的单质钯。在经过焙烧后,这些金属钯会在载体表面形成结构完整、分散度较好的四方体氧化钯。而这些氧化钯在经过反应后,结构没有发生变化,也没有明显团聚。在制备Ni/Al2O3催化剂的过程中发现,等离子体处理只是将负载的金属盐硝酸镍分解为氧化镍,形成的的氧化镍与载体发生相互作用。这个相互作用限制了焙烧过程中金属颗粒的团聚,增强了金属与载体的相互作用,提高了金属的分散度。从而使得催化剂在甲烷-二氧化碳重整过程中表现出很好的稳定性和低温活性。对反应后催化剂的积碳研究发现,等离子体法制备的催化剂上没有引起催化剂失活的积碳类型,而且催化剂的积碳也不是很严重。将等离子体处理催化剂过程中的放电现象和处理过程对制备催化剂的影响联系起来,对等离子体制备催化剂的特点进行了分析。催化剂会影响等离子体的放电特性,等离子体处理则影响负载金属的化学和物理状态,对载体的结构影响不大。等离子体可以快速分解金属化合物,其机理为碰撞机理:化学键在库仑力和电场作用下极化变形,外界高能粒子的碰撞使化学键断裂。部分金属可以被等离子体还原,还原的机理则是静电还原:金属化合物在表面吸附电子的作用下被还原为金属。金属离子能否被还原取决于其离子对的标准电极电势:电极电势为正值的可以被还原而电极电势为负值的则不能。等离子体处理可以还原的催化剂,由于还原生成的金属之间距离较大,在焙烧后分散度依然很好;等离子体处理不能还原的催化剂,分解形成的金属氧化物与载体发生相互作用,从而限制了其在焙烧过程中的团聚。

庞显峰[10](2006)在《天然气经空气催化部分氧化制合成气工艺研究》文中指出随着世界能源结构的变化,天然气的有效利用日益受到人们广泛的重视。目前,各种天然气化工利用的新工艺和工业化过程的开发成为研究的热点领域。利用间接转化法将天然气转化为合成气(CO+H2),合成气作为重要的化工原料,在工业上用途广泛,可用于合成液体燃料,甲醇和化肥等一系列重要的化工产品。 进入二十世纪九十年代以来,由于甲烷部分氧化法制合成气具有变强吸热反应为温和放热反应,反应转换数(TOF)高,产物中H2/CO比为2,适于甲醇工业和F-T的合成;反应可以在极大空速(1~5)×105h-1下进行,使造气规模缩小,降低投资,减少生产成本;对原有生产装置进行技术改造,其生产能力可提高百倍以上。鉴于上述优点,部分氧化法正越来越受到人们的重视。 本文以空气代替纯氧,开展了天然气经空气催化部分氧化制合成气的研究,避免了昂贵的空气分离设备投资而增加制氧成本,明显提高了制合成气的经济性。在反应器结构上采用了氧分布器,使氧沿催化剂床层径向进行分配,以达到消除催化剂床层上部热点和反应热的合理利用。由于天然气轴向进料,氧气径向逐渐分布进料,天然气与氧气分开进料,确保了反应体系的安全性。采用天然气为原料,用空气代替纯氧,并在反应气中引入H2O和CO2(以减少加压条件下的积炭),考察了氧分布器对催化剂床层温度分布的影响,不同反应条件下催化剂床层轴向温度场分布规律,并和反应性能进行关联,为POM反应工艺放大应用和绝热反应器设计提供有益的依据。 实验中发现镍基催化剂对天然气转化制合成气具有较好的催化性能,进一步添加稀土金属助剂可以提高活性组分镍的分散度,添加碱土金属助剂可以提高催化剂的抗积炭性能,因此本试验制备了Ni/La-Mg-Al2O3催化剂,研

二、用天然气为原料火焰法制氢氰酸(论文开题报告)

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

三、用天然气为原料火焰法制氢氰酸(论文提纲范文)

(1)低温甲烷氧化偶联:Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂的金属氧化物MOx改性及掺杂效应研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 甲烷的转化途径
        1.2.1 甲烷间接转化
        1.2.1.1 甲烷蒸汽重整
        1.2.1.2 甲烷干气重整
        1.2.1.3 甲烷催化部分氧化
        1.2.1.4 甲烷自热重整
        1.2.2 甲烷直接转化
        1.2.2.1 甲烷氧化偶联制烯烃
        1.2.2.2 甲烷无氧芳构化制芳香族化合物
        1.2.2.3 甲烷无氧偶联制烯烃和芳烃
        1.2.2.4 甲烷部分氧化制甲醇和甲醛
        1.2.2.5 甲烷直接转化制取其他化学品
    1.3 甲烷氧化偶联反应研究进展
        1.3.1 甲烷氧化偶联反应研究现状
        1.3.2 甲烷氧化偶联反应动力学研究
        1.3.3 甲烷氧化偶联反应热力学研究
        1.3.4 甲烷氧化偶联催化剂类型研究
        1.3.4.1 碱金属或碱土金属氧化物催化剂
        1.3.4.2 稀土金属氧化物催化剂
        1.3.4.3 过渡金属氧化物催化剂
        1.3.4.4 复合金属氧化物及其他类型催化剂
        1.3.5 甲烷氧化偶联反应机理研究
        1.3.5.1 表面氧物种
        1.3.5.2 表面酸碱性
    1.4 论文思路和研究内容
第二章 实验部分
    2.1 试剂、原料及实验设备
    2.2 不同Ti含量分子筛的合成
        2.2.1 不同Ti含量TS-1分子筛的制备
        2.2.2 不同Ti含量Ti-MWW分子筛的制备
    2.3 催化剂评价及产物分析
    2.4 催化剂表征
第三章 TiO_2改性Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂的制备及其低温甲烷氧化偶联催化性能研究
    3.1 前言
    3.2 催化剂的制备
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 单纯载体的OCM催化性能考察
        3.3.2 Mn_2O_3-Na_2WO_4/Support催化剂OCM催化性能考察
        3.3.3 TiO_2改性催化剂低温OCM催化性能考察及其表征分析
        3.3.4 MnTiO_3促进低温甲烷氧化偶联催化性能相关性验证
        3.3.5 催化剂表面XPS和Raman分析
        3.3.6 MnTiO_3与Na_2WO_4协同工作共同促进低温OCM催化性能
        3.3.7 Cat-Ti-MWW和Cat-SiO_2催化剂OCM反应活化能的计算
    3.4 本章小结
第四章 TiO_2改性Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂的低温甲烷氧化偶联MnTiO_3驱动效应研究
    4.1 前言
    4.2 催化剂制备
    4.3 实验设计
    4.4 结果与讨论
        4.4.1 XRD和Raman谱图分析
        4.4.2 Mn~(2+)与Mn~(3+)转换速率计算
        4.4.3 Ti-MWW和SiO_2催化剂OCM反应机理的确定
        4.4.3.1 验证MnTiO_3和Na_2WO_4对在OCM反应中的协同作用
        4.4.3.2 验证Na_2WO_4协同催化作用
        4.4.3.3 Ti-MWW和SiO_2催化剂OCM反应机理示意图
        4.4.4 工业实用OCM催化剂的试制
    4.5 本章小结
第五章 溶液燃烧法制备TiO_2改性Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂及其低温甲烷氧化偶联催化性能研究
    5.1 前言
    5.2 催化剂的制备
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 溶液燃烧法制备催化剂的形貌、结构特征和化学组成
        5.3.2 催化剂制备条件和OCM反应条件影响
        5.3.2.1 催化剂制备条件的影响
        5.3.2.2 OCM反应条件的影响
        5.3.3 溶液燃烧法制备TiO_2改性催化剂低温OCM催化性能本质探究.
        5.3.4 溶液燃烧法制备的TiO_2改性催化剂的OCM反应稳定性
    5.4 本章小结
第六章 Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂的Mg、Ga、Zr掺杂改性及其甲烷氧化偶联催化性能研究
    6.1 前言
    6.2 催化剂的制备
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 MO_x改性催化剂形貌、结构特征和化学组成
        6.3.2 MO_x改性催化剂OCM反应性能对比
        6.3.3 MO_x改性催化剂OCM催化性能差异的本质探究
    6.4 本章小结
总结
参考文献
科研成果
致谢

(2)污泥催化热解制取烃类化合物及转化途径研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 课题背景及研究的目的和意义
    1.2 污泥的产生与处理现状
        1.2.1 污泥的来源与性质
        1.2.2 污泥处理技术
    1.3 污泥催化热解技术研究进展
    1.4 烃类化合物的生产现状
        1.4.1 芳香烃
        1.4.2 烯烃
        1.4.3 烷烃
    1.5 本文的主要研究内容和技术路线
        1.5.1 研究内容
        1.5.2 技术路线
第2章 实验装置与方法
    2.1 实验材料
        2.1.1 原料来源与性质
        2.1.2 催化剂特性
    2.2 实验装置
        2.2.1 热重分析仪
        2.2.2 双级纵式微炉裂解器
    2.3 实验方法
        2.3.1 热重实验操作方法
        2.3.2 催化热解实验操作方法
    2.4 分析方法
        2.4.1 物料性质检测方法
        2.4.2 热解产物分析方法
        2.4.3 热解动力学分析方法
第3章 污泥热解失重特性及动力学分析
    3.1 引言
    3.2 污泥热解失重特性
        3.2.1 污泥热解失重过程
        3.2.2 升温速率对污泥热解失重过程的影响
    3.3 污泥热解动力学分析
        3.3.1 动力学拟合分析
        3.3.2 表观活化能变化分析
    3.4 本章小结
第4章 污泥混合式催化热解制取烃类化合物
    4.1 引言
    4.2 催化剂对污泥混合式催化热解产物分布的影响
        4.2.1 催化剂硅铝比对产物分布的影响
        4.2.2 催化剂投加比对产物分布的影响
    4.3 热解温度对污泥混合式催化热解产物分布的影响
        4.3.1 热解温度对产物碳产率的影响
        4.3.2 热解温度对烃类化合物组成的影响
    4.4 污泥组分对混合式催化热解制取烃类化合物的影响
        4.4.1 有机组分的影响
        4.4.2 无机灰分的影响
    4.5 污泥催化热解技术优势分析
    4.6 本章小结
第5章 污泥两段式催化热解制取烃类化合物
    5.1 引言
    5.2 反应条件对污泥两段式催化热解产物分布的影响
        5.2.1 催化剂投加比对产物分布的影响
        5.2.2 热解床层温度对产物分布的影响
        5.2.3 催化床层温度对产物分布的影响
    5.3 污泥两段式与混合式催化热解制取烃类化合物效果对比
        5.3.1 烃类化合物的碳产率对比
        5.3.2 烃类化合物的组成对比
    5.4 芳烯烷三烃转化途径
        5.4.1 芳香烃转化
        5.4.2 烯烃转化
        5.4.3 烷烃转化
        5.4.4 三烃转化
    5.5 本章小结
第6章 催化热解过程中的氧、氮元素脱除机制
    6.1 引言
    6.2 氨基酸催化热解产物分布对比
        6.2.1 产物碳产率对比
        6.2.2 烃类产物组成对比
    6.3 氨基酸催化热解过程中的氧分脱除
        6.3.1 亮氨酸氧分的脱除
        6.3.2 脯氨酸氧分的脱除
    6.4 氨基酸催化热解过程中的氮素脱除
        6.4.1 亮氨酸氮素的脱除
        6.4.2 脯氨酸氮素的脱除
    6.5 本章小结
结论
参考文献
攻读学位期间发表的学术论文及其它成果
致谢
个人简历

(3)燃烧法制备Ni基催化剂及其浆态床甲烷化性能的研究(论文提纲范文)

摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
    1.1 研究背景
        1.1.1 甲烷性质和甲烷化反应分析
        1.1.2 固定床甲烷化工艺
        1.1.3 浆态床甲烷化工艺
        1.1.4 甲烷化工业化进展情况
    1.2 甲烷化催化剂
        1.2.1 固定床甲烷化催化剂
        1.2.2 浆态床甲烷化催化剂
    1.3 燃烧法催化剂的制备及应用
        1.3.1 燃烧法制备无机材料
        1.3.2 燃烧法制备催化剂载体
        1.3.3 浸渍燃烧法制备催化剂
        1.3.4 溶液燃烧法制备催化剂
        1.3.5 燃烧法制备过程的影响因素
    1.4 Ni 基催化剂的失活分析
        1.4.1 Ni 组分流失
        1.4.2 催化剂烧结
        1.4.3 催化剂积炭
    1.5 选题思路和研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验原材料及主要设备
    2.2 催化剂制备
        2.2.1 浸渍法制备催化剂
        2.2.2 燃烧法制备催化剂
    2.3 色谱分析方法
    2.4 催化剂还原
    2.5 催化剂浆态床甲烷化活性评价
    2.6 催化剂再生
    2.7 催化剂表征
        2.7.1 X-射线衍射(XRD)
        2.7.2 N_2吸附脱附
        2.7.3 透射电子显微镜(TEM)
        2.7.4 扫描电子显微镜(SEM)
        2.7.5 热重分析(TG-DTG)
        2.7.6 原子发射光谱(ICP)
        2.7.7 程序升温还原(H_2-TPR)
        2.7.8 程序升温脱附(TPD)
        2.7.9 程序升温氧化(TPO)
        2.7.10 H_2化学吸附
        2.7.11 X-射线光电子能谱(XPS)
第三章 浸渍法制备 Ni/Al_2O_3甲烷化催化剂
    3.1 Al_2O_3载体表征分析
    3.2 Ni/Al_2O_3催化剂表征和浆态床甲烷化催化性能
        3.2.1 催化剂表征分析
        3.2.2 催化剂浆态床甲烷化催化性能
    3.3 助剂对催化剂浆态床甲烷化性能的影响
        3.3.1 助剂种类对催化剂浆态床甲烷化性能的影响
        3.3.2 助剂添加量对催化剂浆态床甲烷化性能的影响
        3.3.3 混合助剂对催化剂浆态床甲烷化性能的影响
    3.4 本章小结
第四章 浸渍燃烧法制备 Ni 基甲烷化催化剂
    4.1 Ni 含量对催化剂结构和性能的影响
        4.1.1 催化剂织构性质分析
        4.1.2 催化剂物相和微观形貌分析
        4.1.3 催化剂还原性质分析
        4.1.4 催化剂表面性质分析
        4.1.5 催化剂浆态床甲烷化评价结果分析
    4.2 燃料种类对催化剂结构和性能的影响
        4.2.1 催化剂物相分析
        4.2.2 催化剂微观形貌分析
        4.2.3 催化剂还原性质分析
        4.2.4 催化剂表面性质分析
        4.2.5 催化剂浆态床甲烷化催化性能分析
    4.3 催化剂失活与再生
        4.3.1 催化剂浆态床甲烷化评价结果分析
        4.3.2 催化剂物相和组成分析
        4.3.3 催化剂微观结构分析
        4.3.4 催化剂积炭组成分析
        4.3.5 催化剂表面性质分析
    4.4 本章小结
第五章 溶液燃烧法制备 Ni 基甲烷化催化剂
    5.1 溶液燃烧法制备金属 Ni
        5.1.1 金属 Ni 表征结果分析
        5.1.2 金属 Ni 浆态床甲烷化评价结果分析
    5.2 溶液燃烧法制备不同载体的 Ni 催化剂
        5.2.1 催化剂燃烧制备过程分析
        5.2.2 催化剂微观形貌分析
        5.2.3 催化剂织构性质和晶相分析
        5.2.4 催化剂还原性质分析
        5.2.5 催化剂表面性质分析
        5.2.6 催化剂浆态床甲烷化评价结果分析
    5.3 燃料种类对催化剂结构和性能的影响
        5.3.1 还原前催化剂表征结果分析
        5.3.2 还原后催化剂表征结果分析
        5.3.3 催化剂浆态床甲烷化评价结果分析
    5.4 Ni 含量对催化剂浆态床甲烷化性能的影响
    5.5 还原温度对催化剂浆态床甲烷化性能的影响
    5.6 反应条件对催化剂甲烷化性能的影响
    5.7 本章小结
第六章 结论与建议
    6.1 结论
    6.2 创新点
    6.3 建议
参考文献
博士期间论文及专利发表情况
致谢

(4)丙烯腈装置自动控制系统的设计与实现(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 课题背景
        1.1.1 工艺装置背景
        1.1.2 控制系统背景
    1.2 丙烯腈生产技术综述
        1.2.1 内烯腈产品的用途与市场前景
        1.2.2 丙烯腈生产原理
        1.2.3 丙烯腈生产装置危害类别
        1.2.4 丙烯腈生产装置防爆区域划分
    1.3 26万吨/年丙烯腈装置自动控制系统设计要求
        1.3.1 DCS系统设计要求
        1.3.2 SIS系统设计要求
        1.3.3 CCS系统设计要求
        1.3.4 GDS系统设计要求
        1.3.5 AMS系统设计要求
        1.3.6 系统网络构成
    1.4 论文的研究内容及章节安排
        1.4.1 研究内容
        1.4.2 章节安排
第2章 26万吨/年丙烯腈装置反应单元控制及联锁方案设计
    2.1 反应单元工艺流程介绍
        2.1.1 反应系统
        2.1.2 蒸汽发生系统
        2.1.3 催化剂加料系统
        2.1.4 空气预热系统
    2.2 反应单元控制指标分析
        2.2.1 反应温度
        2.2.2 原料配比
        2.2.3 反应压力
        2.2.4 催化剂藏量
        2.2.5 反应器的线速度
    2.3 反应单元重要控制回路的方案设计
        2.3.1 反应器进料控制系统
        2.3.2 流化床反应器催化剂料位、密度、藏量的测量方案与计算
        2.3.3 蒸汽发生器汽包三冲量控制系统
        2.3.4 催化剂补充加料顺序控制系统
    2.4 反应单元重要安全联锁回路的方案设计
        2.4.1 反应器安全联锁系统
        2.4.2 空气预热炉燃烧器点火控制及安全联锁系统
    2.5 本章小结
第3章 26万吨/年丙烯腈装置自动控制系统设计
    3.1 EPKS控制系统在丙烯腈装置中的应用
        3.1.1 丙烯腈装置EPKS系统网络结构
        3.1.2 丙烯腈装置EPKS系统过程控制局域网
    3.2 TRICON安全仪表系统在丙烯腈装置中的应用
        3.2.1 TRICON系统的三重化结构
        3.2.2 丙烯腈装置TRICON安全仪表系统
        3.2.3 26万吨/年丙烯腈装置SIS软件规模
        3.2.4 26万吨/年丙烯腈装置SIS硬件配置
    3.3 FDM仪表和设备管理系统在丙烯腈装置中的应用
    3.4 本章小结
第4章 氧分析仪预处理系统的改进设计
    4.1. 丙烯腈反应生成气的组分和特性
    4.2 磁机械式氧分析仪简述
        4.2.1 物质的顺磁性与逆磁性
        4.2.2 磁机械式氧分析仪检测原理
        4.2.3 使用磁机械式氧分析仪的限制条件
    4.3 丙烯腈装置磁机械式氧分析仪样品预处理系统
        4.3.1 样品预处理系统结构
        4.3.2 样品预处理系统工作原理
    4.4 原预处理系统存在的缺陷
        4.4.1 排废液系统缺陷
        4.4.2 PS系统产生压力波动的原因
        4.4.3 排废气系统缺陷
    4.5 改进措施
        4.5.1 排废液系统的改进
        4.5.2 排废气系统的改进
    4.6 改进效果
    4.7 本章小结
第5章 总结与展望
    5.1 本文研究工作总结
    5.2 展望
参考文献
致谢
附录

(5)炭黑生产新工艺安全分析与评价(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 文献综述
    1.1 炭黑概述
        1.1.1 炭黑的命名
        1.1.2 炭黑的分类和应用
        1.1.3 炭黑的制造方法
        1.1.4 我国炭黑制造业的发展状况
        1.1.5 国内和国外炭黑制造业的安全生产状况
    1.2 有毒气体泄漏特征、类型及其危害
        1.2.1 有毒气体泄漏类型
        1.2.2 有毒气体泄漏模式
    1.3 爆炸的定义、类型及其危害
        1.3.1 定义
        1.3.2 爆炸的类型
        1.3.3 爆炸的主要危害因素
    1.4 危险性分析评价法概述
        1.4.1 定性分析评价
        1.4.2 定量分析评价
    1.5 蒸气云爆炸模拟计算模型
        1.5.1 TNT当量法
        1.5.2 TNO多能法
    1.6 池火火灾
    1.7 有毒气体扩散模型
        1.7.1 高斯模型
        1.7.2 半球模型
    1.8 论文的研究目的和主要研究内容
第2章 炭黑生产火灾爆炸危险性分析
    2.1 炭黑制造工艺简介
        2.1.1 炭黑生成反应
        2.1.2 炭黑收集
        2.1.3 预造粒
        2.1.4 造粒
        2.1.5 炭黑干燥
        2.1.6 炭黑储存与包装
        2.1.7 尾气处理
    2.2 炭黑生产原料及产品火灾爆炸危险性
        2.2.1 炭黑油
        2.2.2 蒽油
        2.2.3 焦炉煤气
        2.2.4 炭黑尾气
        2.2.5 炭黑
    2.3 炭黑生产工艺过程单元
        2.3.1 预先危险性分析
        2.3.2 危险度评价
    2.4 主要公用工程系统的危险、有害因素识别
        2.4.1 供热、采暖、通风系统危险、有害因素识别
        2.4.2 煤气加压系统危险、有害因素识别
    2.5 重大危险源辨识分析
        2.5.1 危险化学品的重大危险源识别
        2.5.2 危险化学品重大危险源辨识结果
    2.6 小结
第3章 道(DOW)化学火灾爆炸危险指数法
    3.1 方法概述
    3.2 评价
        3.2.1 选择评价单元
        3.2.2 评价单元内主要危险物质的物质系数
        3.2.3 评价单元的工艺危险系数
        3.2.4 评价单元的火灾、爆炸危险指数
        3.2.5 暴露半径和暴露区域
        3.2.6 评价单元安全措施补偿系数
        3.2.7 补偿后的单元火灾爆炸指数
        3.2.8 补偿后的暴露区域半径及暴露区域面积
    3.3 评价结果及分析
    3.4 小结
第4章 蒙德(Mond)火灾、爆炸、毒性指数法
    4.1 方法概述
    4.2 评价
        4.2.1 选择评价单元
        4.2.2 评价单元火灾、爆炸、毒性指标
        4.2.3 评价单元安全补偿系数
        4.2.4 指标计算和评价结果
        4.2.5 经过补偿后蒙德各项指标计算和评价结果
    4.3 炭黑反应炉单元评价结果
    4.4 小结
第5章 炭黑原料油罐区火灾爆炸事故模拟评价
    5.1 炭黑原料油罐区危险性分析
    5.2 炭黑油储罐泄漏池火火灾评价
    5.3 小结
第6章 炭黑尾气泄漏中毒和爆炸事故模拟评价
    6.1 炭黑尾气危险性分析
    6.2 炭黑尾气泄漏后的中毒事故模拟
    6.3 炭黑尾气泄漏后的爆炸事故模拟
    6.4 小结
第7章 结论
参考文献
致谢

(6)脉冲电晕等离子体甲烷氯化反应实验研究(论文提纲范文)

摘要
ABSTRACT
第一章 前言
    1.1 研究的背景及意义
        1.1.1 研究的背景
        1.1.2 研究的意义
    1.2 主要研究内容
第二章 文献综述
    2.1 甲烷基本概念
        2.1.1 甲烷的来源及用途
        2.1.2 甲烷对健康的影响
    2.2 甲烷转化方法
        2.2.1 常规转化方法
        2.2.2 非常规甲烷转化方法
    2.3 等离子体介绍
        2.3.1 等离子体概念
        2.3.2 等离子体判据
        2.3.3 等离子体分类
        2.3.4 等离子体的产生方法
        2.3.5 等离子体的应用现状
    2.4 甲烷低温等离子体转化机理的探讨
    2.5 甲烷等离子体转化的研究进展
    2.6 电晕放电等离子体技术
        2.6.1 电晕放电的基本理论
        2.6.2 电晕放电等离子体技术在环境中的应用
第三章 实验装置
    3.1 研究对象选取
    3.2 实验流程
    3.3 实验材料
    3.4 电晕反应器设计
    3.5 分析方法
        3.5.1 气体的成分分析
        3.5.2 标准曲线绘制
        3.5.3 各物质的标准气相色谱图
第四章 研究结果与讨论
    4.1 峰值电压(Vp)对反应的影响
        4.1.1 峰值电压对甲烷转化率的影响
        4.1.2 峰值电压对产物二氯甲烷浓度的影响
        4.1.3 峰值电压对甲烷转化产物分布的影响
    4.2 脉冲频率(F)对反应的影响
        4.2.1 脉冲频率对甲烷转化率的影响
        4.2.2 脉冲频率对产物二氯甲烷生成浓度的影响
        4.2.3 脉冲频率对甲烷转化产物分布的影响
    4.3 气体停留时间(R-T)对反应的影响
        4.3.1 停留时间对甲烷转化率的影响
        4.3.2 停留时间对产物二氯甲烷浓度的影响
        4.3.3 停留时间对甲烷转化产物分布的影响
    4.4 甲烷与氯气流量比(R)对反应的影响
        4.4.1 甲烷与氯气流量比对甲烷转化率的影响
        4.4.2 甲烷与氯气流量比对产物二氯甲烷浓度的影响
        4.4.3 甲烷与氯气流量比对甲烷氯化产物分布的影响
    4.5 小结
第五章 结论
参考文献
附录
致谢
研究生阶段发表的论文

(7)Zn/HZSM-5与Pt-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合烷烃的无氧芳构化研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第一章 文献综述
    1.1 引言
        1.1.1 研究背景
        1.1.2 甲烷的转化和利用途径
    1.2 甲烷和丙烷活化的研究现状
        1.2.1 甲烷和丙烷转化的热力学
        1.2.2 甲烷的无氧芳构化
    1.3 丙烷芳构化
        1.3.1 丙烷在Pt/HZSM-5催化剂上的芳构化反应
        1.3.2 丙烷在Zn-HZSM-5催化剂的芳构化反应
        1.3.3 丙烷在Ga-HZSM-5催化剂上的芳构化反应
        1.3.4 丙烷芳构化的机理
    1.4 甲烷和其它链烃的共活化
        1.4.1 甲烷和其它链烃的共活化的机理
    1.5 研究目标和研究内容
        1.5.1 研究目标
        1.5.2 研究内容
    参考文献
第二章 实验部分
    2.1 主要原料与试剂
    2.2 催化剂的活性评价
        2.2.1 反应装置及计算方法
        2.2.2 ~(13)CH_4同位素表征
        2.2.3 甲烷脉冲反应
    2.3 催化剂表征
        2.3.1 催化剂物相分析
        2.3.2 比表面积测定
        2.3.3 热重分析
        2.3.4 甲烷程序升温表面反应(CH_4-TPSR)
        2.3.5 程序升温氧化(TPO)和程序升温加氢(TPH)反应
        2.3.6 NH_3的程序升温脱附(NH_3-TPD)分析
        2.3.7 CH_4程序升温表面脱附反应(CH_4-TPD-MS)
        2.3.8 催化剂表面积碳的Raman光谱表征
第三章 Zn/HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合芳构化反应及活化行为分析
    3.1 前言
    3.2 催化剂制备
    3.3 结果和讨论
        3.3.1 甲烷和丙烷的共同活化芳构化
        3.3.2 硅铝比对活性的影响
        3.3.3 同位素实验证明甲烷进入芳构化产物
        3.3.4 2%Zn/HZSM-5催化剂的表面物理性能
        3.3.5 2%Zn/HZSM-5催化剂的表面酸性
        3.3.6 载体对催化剂性能的影响
        3.3.7 反应时间对2%Zn/HZSM-5催化剂上芳构化影响
        3.3.8 TPSR技术对反应活性的研究
        3.3.9 2%Zn/HZSM-5催化剂经过不同反应时间后的积碳分析
        3.3.10 甲烷丙烷共反应后催化剂的TPO和TPH研究
        3.3.11 经不同的预处理气处理后催化剂的TPH和TPO研究
        3.3.12 催化剂经不同时间反应后的UV-Raman研究
    3.4 小结
    参考文献
第四章 Pt-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷的混合芳构化研究
    4.1 引言
    4.2 催化剂制备
    4.3 X-2%Zn/HZSM-5催化剂上甲烷丙烷芳构化反应
    4.4 不同的Pt含量对Zn-HZSM-5催化剂性能的影响
    4.5 同位素实验证明甲烷进入芳构化产物
    4.6 XPt-2%Zn/HZSM-5催化剂的物理性质
    4.7 酸性对催化剂性能的影响
    4.8 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化剂上TPSR分析
    4.9 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化剂上积碳分析
        4.9.1 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化剂上积碳的TPO分析
        4.9.2 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化剂上积碳的TG分析
        4.9.3 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化剂上积碳的UV-Raman分析
    4.10 结论
    参考文献
第五章 结论
致谢

(8)六铝酸盐催化剂的制备及其在新能源二甲醚催化燃烧中的应用(论文提纲范文)

摘要
Abstract
目录
Contents
第一章 绪论
    1.1 选题背景
    1.2 二甲醚的生产现状
    1.3 二甲醚的性质及应用现状
        1.3.1 二甲醚的理化性质
        1.3.2 二甲醚的应用前景
    1.4 二甲醚催化燃烧的意义
        1.4.1 催化燃烧过程
        1.4.2 二甲醚催化燃烧研究进展
    1.5 催化剂体系的选择
        1.5.1 贵金属负载型催化剂
        1.5.2 钙钛矿结构型催化剂
        1.5.3 掺杂型六铝酸盐催化剂
    1.6 六铝酸盐催化剂制备的研究进展
    1.7 论文的研究内容
    1.8 课题来源
    参考文献
第二章 实验
    2.1 实验药品和仪器
        2.1.1 实验药品
        2.1.2 实验仪器
    2.2 催化剂的制备
        2.2.1 共沉淀法
        2.2.2 溶胶-凝胶法
        2.2.3 反相微乳法
        2.2.4 反相微乳体系三元相图的绘制
        2.2.5 循环伏安法测定的实验条件
        2.2.6 普通干燥
        2.2.7 超临界干燥
        2.2.8 实验工艺流程
    2.3 催化剂表征技术
        2.3.1 X射线衍射(XRD)
        2.3.2 透射电子显微镜观察(TEM)
        2.3.3 热重分析(TG)
        2.3.4 表面积测定(BET)
        2.3.5 程序升温脱附(O_2-TPD)
        2.3.6 程序升温还原(H_2-TPR)
        2.3.7 X射线光电子能谱分析(XPS)
        2.3.8 红外光谱测定(FT-IR)
    2.4 催化剂活性评价方法
        2.4.1 催化剂的活性评价装置
        2.4.2 催化剂的活性评价
        2.4.3 数据处理
第三章 六铝酸盐催化剂的制备研究及其前驱体热分解动力学
    3.1 催化剂的制备方法的介绍
        3.1.1 溶胶-凝胶法
        3.1.2 微乳法
        3.1.3 反相微乳法
        3.1.4 反相微乳法制备纳米材料
        3.1.5 超临界干燥法简介
    3.2 六铝酸盐催化剂的制备研究
        3.2.1 溶胶-凝胶法制备六铝酸盐催化剂的工艺研究
        3.2.2 溶胶-凝胶法制备六铝酸盐催化剂BaNiAl_(11)O_(19-δ)
        3.2.3 反相微乳法制备体系的选择
        3.2.4 循环伏安法测定微乳液液滴大小
        3.2.5 反相微乳液中含水量的影响
        3.2.6 制备方法对六铝酸盐催化剂BaMnAl_(11)O_(19-δ)催化剂的影响
        3.2.7 干燥方法对BaMnAl_(11)O_(19-δ)催化剂的比表面积的影响
        3.2.8 反相微乳液回收液制备BaMnAl_(11)O_(19-δ)催化剂
    3.3 六铝酸盐前驱体热分解动力学研究
        3.3.1 热分解动力学方程
        3.3.2 动力学模型的建立
        3.3.3 动力学方程的确定
        3.3.4 热差曲线法研究热分解动力学方程
    3.4 小结
    参考文献
第四章 六铝酸盐催化剂的掺杂研究及其在二甲醚催化燃烧反应中的应用
    4.1 不同镜面离子掺杂的六铝酸盐催化剂晶相形成的探讨
    4.2 不同镜面离子掺杂对六铝酸盐催化剂结构稳定性的影响
    4.3 不同镜面离子掺杂的六铝酸盐催化剂的形貌表征
    4.4 不同活性组分掺杂对六铝酸盐催化剂的晶相形成的影响
        4.4.1 不同活性组分掺杂对六铝酸钡盐催化剂的晶相形成的影响
        4.4.2 不同活性组分掺杂对六铝酸镧盐催化剂的晶相形成的影响
        4.4.3 不同活性组分掺杂对六铝酸锶盐催化剂的晶相形成的影响
    4.5 双活性组分或双镜面离子掺杂的六铝酸钡盐催化剂的晶相形成研究
        4.5.1 双活性组分掺杂的六铝酸盐BaNi_(1-x)Mn_XAl_(11)O_(19-δ)催化剂的晶相形成
        4.5.2 双镜面离子掺杂的六铝酸盐La_(0.2)Ba_(0.8)NiAl_(11)O_(19-δ)催化剂的晶相形成
    4.6 六铝酸盐催化剂在二甲醚催化燃烧反应中的活性评价
        4.6.1 不同制备方法的六铝酸盐催化剂在二甲醚燃烧中的应用
        4.6.2 不同镜面离子掺杂或不同活性组分掺杂的六铝酸盐催化剂上二甲醚催化燃烧转化率的比较
        4.6.3 双活性组分或双镜面离子掺杂的六铝酸盐催化剂上二甲醚催化燃烧的性能研究
    4.7 催化剂寿命的研究
    4.8 小结
    参考文献
第五章 二甲醚在六铝酸盐催化剂作用下的催化燃烧机理初探
    5.1 二甲醚的燃烧机理研究
    5.2 催化剂的积碳行为考察
    5.3 六铝酸盐催化剂BaMnAl_(11)O_(19-δ)上的氧气程序升温脱附(O_2-TPD)与氢气程序升温还原(H_2-TPR)的表征
    5.4 六铝酸盐催化剂的XPS的表征
    5.5 二甲醚在六铝酸盐催化剂作用下的催化燃烧机理初探
    5.6 小结
    参考文献
第六章 神经网络在二甲醚催化燃烧研究中的模拟尝试
    6.1 前言
    6.2 BP神经网络理论基础
    6.3 神经网络输入变量的确定
    6.4 六铝酸盐催化剂的XRD曲线峰值预测
    6.5 二甲醚催化燃烧曲线模拟
    6.6 小结
    参考文献
结论与展望
攻读博士学位期间发表的论文
致谢

(9)等离子体法制备甲烷转化高效催化剂的表征(论文提纲范文)

中文摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
    1.1 引言
    1.2 甲烷转化的意义和研究
    1.3 甲烷催化燃烧的研究现状
        1.3.1 甲烷催化燃烧的机理
        1.3.2 甲烷催化燃烧的分类
        1.3.3 低温甲烷催化燃烧催化剂的研究进展
    1.4 甲烷-二氧化碳重整研究进展
        1.4.1 甲烷-二氧化碳重整制取合成气的意义
        1.4.2 甲烷-二氧化碳重整制取合成气的研究进展
        1.4.2.1 甲烷-二氧化碳重整热力学可行性研究
        1.4.2.2 甲烷-二氧化碳重整催化剂的研究
        1.4.2.3 催化剂积碳行为的研究
    1.5 等离子体制备催化剂
        1.5.1 等离子概述
        1.5.2 低温等离子体技术在催化剂领域的应用
        1.5.2.1 直接合成超细颗粒催化剂
        1.5.2.2 催化组分喷射涂层
        1.5.2.3 等离子体催化剂改性
        1.5.2.4 等离子体处理增强制备高效催化剂
    1.6 论文工作的提出及研究内容
        1.6.1 等离子体法制备催化剂有待研究的问题
        1.6.2 催化体系的选择
        1.6.3 论文的内容
第二章 等离子体法制备Pd/HZSM-5 甲烷完全燃烧催化剂的活性研究
    2.1 前言
    2.2 催化剂制备及评价
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 物理吸附
        2.3.2 化学吸附
        2.3.2.1 活性比表面
        2.3.2.2 金属分散性
        2.3.2.3 平均粒径
    2.4 结果与讨论
        2.4.1 催化剂物理吸附和化学吸附的研究
        2.4.2 催化剂活性的研究
        2.4.3 催化剂稳定性能的研究
        2.4.4 氧气等离子体法制备催化剂的活性研究
    2.5 本章小结
第三章 等离子体法制备的Pd/HZSM-5 甲烷完全燃烧催化剂的表征
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂的活性评价
        3.2.2 催化剂的表征
        3.2.2.1 孔结构的测定
        3.2.2.2 物相组成测定(XRD)
        3.2.2.3 催化剂表面分析(XPS)
        3.2.2.4 催化剂上粒子大小和形态的透射电镜观察(TEM)
        3.2.2.5 等离子体处理催化剂过程中等离子体的气体温度测定
        3.2.2.6 扩展 X 光精细结构(EXAFS)的原理及催化剂的表征
        3.2.2.7 催化剂固体核磁表征(27Al MAS NMR)
    3.3 结果和讨论
        3.3.1 辉光放电等离子体处理Pd/HZSM-5 过程中的辉纹现象
        3.3.2 等离子体处理对载体孔道结构的影响
        3.3.3 Pd/HZSM-5 催化剂的XRD 表征
        3.3.4 Pd/HZSM-5 催化剂的XPS 研究
        3.3.5 EXAFS 的原理及催化剂的表征
        3.3.5.1 EXAFS 的基本原理
        3.3.5.2 催化剂的EXAFS 表征
        3.3.6 等离子体法制备催化剂的TEM 表征
        3.3.7 催化剂的固体核磁(27Al MAS NMR)研究
    3.4 等离子体法制备Pd/HZSM-5 催化剂的机理
    3.5 本章小结
第四章 等离子体法制备的甲烷-二氧化碳重整Ni/Al_2O_3评价与表征
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂的制备和评价
        4.2.2 催化剂的表征
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 等离子体处理Ni/Al_2O_3 催化剂过程中的现象
        4.3.2 催化剂的物理-化学吸附表征
        4.3.3 催化剂的晶相组成分析
        4.3.4 制备方法对催化剂还原性能的影响
        4.3.5 催化剂的活性与稳定性评价
        4.3.6 反应后催化剂的热重分析
        4.3.7 反应前后催化剂上粒子的大小和形状
    4.4 等离子体法制备Ni/Al_2O_3 的机理
    4.5 本章小结
第五章 等离子体法制备负载型催化剂的特点
    5.1 前言
    5.2 载体对等离子体法制备催化剂的影响
    5.3 等离子体还原和分解机理的探索
    5.4 焙烧对等离子体制备催化剂的影响
    5.5 本章总结
第六章 结论
    6.1 结论
    6.2 本文的创新点
参考文献
参加科研及发表论文情况
致谢

(10)天然气经空气催化部分氧化制合成气工艺研究(论文提纲范文)

第1章 绪论
    1.1 概述
    1.2 课题的来源及研究意义
    1.3 国内外天然气的化工利用
    1.4 本文的主要工作
第2章 实验部分
    2.1 催化剂的制备
        2.1.1 原料及仪器
        2.1.2 制备方法
        2.1.3 天然气预转化催化剂的技术指标
        2.1.4 催化剂载体吸收率的测定
        2.1.5 测定结晶水
        2.1.6 催化剂的制备
    2.2 天然气转化的理论依据
        2.2.1 天然气经空气催化部分氧化制合成气的反应机理
        2.2.2 热力学理论计算方法和计算结果
        2.2.3 空气催化部分氧化转化与水蒸气转化的对比
    2.3 催化反应装置
        2.3.1 固定床造气反应装置
        2.3.2 绝热床造气反应装置
    2.4 本章小结
第3章 结果与讨论
    3.1 固定床中天然气空气催化部分氧化制合成气
        3.1.1 床层高径比的影响
        3.1.2 原料气空速的影响
        3.1.3 CH_4/O_2的影响
        3.1.4 温度的影响
        3.1.5 N_2的稀释效应
        3.1.6 催化剂的稀释作用
        3.1.7 反应体系压力的影响
    3.2 固定床中天然气、空气和水蒸气转化制合成气
        3.2.1 压力的影响
        3.2.2 催化剂稳定性
        3.2.3 入口段催化剂的催化性能
    3.3 天然气空气绝热制合成气
        3.3.1 载体的性质
        3.3.2 镍含量对催化性能的影响
        3.3.3 La_2O_3添加量对催化性能的影响
        3.3.4 温度的影响
        3.3.5 压力的影响
        3.3.6 H_2O/CH_4比的影响
        3.3.7 催化剂稳定性考察
    3.4 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间所发表的论文
致谢
个人简历

四、用天然气为原料火焰法制氢氰酸(论文参考文献)

  • [1]低温甲烷氧化偶联:Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂的金属氧化物MOx改性及掺杂效应研究[D]. 王鹏伟. 华东师范大学, 2018(12)
  • [2]污泥催化热解制取烃类化合物及转化途径研究[D]. 刘广益. 哈尔滨工业大学, 2016(01)
  • [3]燃烧法制备Ni基催化剂及其浆态床甲烷化性能的研究[D]. 吉可明. 太原理工大学, 2015(09)
  • [4]丙烯腈装置自动控制系统的设计与实现[D]. 贾里. 华东理工大学, 2014(09)
  • [5]炭黑生产新工艺安全分析与评价[D]. 顾振杰. 华东理工大学, 2014(06)
  • [6]脉冲电晕等离子体甲烷氯化反应实验研究[D]. 张永霞. 浙江工业大学, 2009(S1)
  • [7]Zn/HZSM-5与Pt-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合烷烃的无氧芳构化研究[D]. 李秀东. 浙江大学, 2008(12)
  • [8]六铝酸盐催化剂的制备及其在新能源二甲醚催化燃烧中的应用[D]. 余倩. 广东工业大学, 2008(09)
  • [9]等离子体法制备甲烷转化高效催化剂的表征[D]. 程党国. 天津大学, 2006(02)
  • [10]天然气经空气催化部分氧化制合成气工艺研究[D]. 庞显峰. 哈尔滨工程大学, 2006(12)

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以天然气为原料火焰法生产氢氰酸
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