一、锕系、镧系元素分离中新萃取剂的研究(Ⅰ)——两种新型吡唑硫酮类萃取剂的合成及表征（论文文献综述）
孔祥鹤[1]（2021）在《锕系萃取剂及其配位聚合物的设计合成、结构和性能研究》文中研究指明矿物是重要的能源物质,随着对能源的需求日益增长,核能作为新一代高效清洁的能源已成为我国能源组成中的重要部分。核能的发展离不开铀矿的开采和利用。而钍基熔盐堆（TMSR）作为第四代先进核能系统中的代表,非常适合我国钍资源丰富的国情,是国家能源安全的重要保证。然而在铀、钍矿的开采利用、尾矿的处理以及乏燃料后处理过程中会涉及到铀、钍与多种无机或有机含氧配体的化学作用,包括水解、配位与氧化还原反应,以及吸附与离子交换等化学物理行为。环境中的无机酸根及土壤有机质的羧酸根也可与铀、钍形成配位聚合物,从而可能影响其迁移和吸附行为。研究铀/钍-配位聚合物的结构可以为铀、钍元素的萃取、分离、吸附或迁移提供基础的结构参数,为铀、钍资源的高效利用和环境治理提供科学支持和大量的数据模型。对于铀、钍元素的化学研究贯穿整个熔盐反应堆及乏燃料后处理整个核工业体系。现阶段对于钍、铀元素及其裂变产物在各个过程中的存在形式、配合物的分子结构、配位环境等都尚不完全明确,铀、钍元素及其裂变产物的配位化学研究对于核工业及矿业的发展具有重要的意义。本论文的工作从配体的设计出发,基于矿物分离的含氮羧酸配体,构筑了一系列结构新颖的铀/钍-配位聚合物。通过单晶X射线衍射技术解析其精确结构,通过荧光、紫外、红外、等手段研究其物理化学性质;通过质谱结合DFT（密度泛函理论）计算研究了配体与铀酰离子在溶液中的配位化学行为,以及通过理论计算研究超铀元素（镅）的萃取分离行为。此外,进一步探究了铀/钍-配位聚合物作为一种新型的锕系材料在染料吸附,碘分子去除,二氧化碳催化转化等方面的应用。具体的研究内容如下:（1）从配体的设计入手,其中配体的原位合成（ISLS）具有一些独特的优势,不仅可以减少反应进程,也可以合成一些常规方法不能直接合成的产物,实现配合物结构的多样性。我们采用带有亚氨基反应活性位点的半刚性二元羧酸配体H2bc Hba,通过p H和辅助配体调控,发现随着p H的降低,配体逐渐开始发生原位亚硝基化。成功构筑了四例由于配体亚硝基化反应程度不同形成的铀酰配位聚合物,并结合理论计算研究了亚硝基对铀酰配位聚合物构型的影响。随后通过基于三嗪环的三元羧酸配体H3TBPCA与铀酰离子的自组装,成功构筑了一例富氮二维阴离子铀酰有机框架。半刚性三齿配体与铀酰离子呈现多种配位模式,不再形成类石墨烯蜂窝网状平面,而是具有一定厚度的二维层状网络。阴离子骨架可以选择性吸附带正电荷的染料分子,而骨架中具有高密度的Lewis酸性金属中心和碱性的-NH-基团,也可用于有效地催化二氧化碳和环氧化合物的环加成反应。（2）基于软硬酸碱理论,我们利用含氮,氧原子的混合配体-三联吡啶羧酸（Hcptpy）,构筑两类杂化过渡-铀酰金属有机框架。其中Hcptpy与过渡金属离子预组装后会形成一个金属化的线性二齿羧酸配体。金属化配体再以铀酰离子为节点,形成无限延伸的一维铀酰链。而链与链之间的空隙中填充了大量的溶剂分子,可以与中性客体分子I2进行交换,对碘具有不错的吸附能力。而当铀酰赤道面上的甲酸根被联苯二羧酸取代后,实现了一维（1D）链向2D+2D→3D的多连锁有机框架结构的转变。此外,这种杂化铀酰金属有机框架可用于催化CO2与环氧化合物的环加成反应。（3）通过水解缩合预组装形成Th6金属化团簇,再与吡唑甲酸、吡啶甲酸配体进行再组装,探索钍团簇的溶液化学行为,合成了基于吡唑、吡啶甲酸的六核钍簇。再通过引入过渡金属与配体的氮端配位,构筑了基于钍簇-异金属的金属有机框架,并进一步探索它们对Re O4-的吸附行为。（4）为了揭示U（Ⅵ）离子与三种不同烷基链PDAM配体在溶液中的配位化学行为,结合电喷雾质谱（ESI-MS）与密度泛函理论（DFT）进行了研究。质谱实验表明[UO2L（NO3）]+是形成的优势配合物。理论计算也证实[UO2L（NO3）]+比[UO2L（OH）·H2O]+更稳定。而配体烷基链的长度对铀酰配合物的配位结构影响不大,但链长的空间位阻效应会影响配位过程中的热力学行为。（5）超铀元素（Am）是乏燃料中的高放废物,研究表明含氮的吡啶吡唑类配体对其具有优异的选择性萃取能力,但是萃取机理尚不明确。通过理论计算从分子层面上去探索萃取剂及其形成配合物的电子结构,研究配体链长及预组织结构对其萃取能力的影响,包括萃取过程中的热力学行为等,为实验上萃取剂的设计和使用提供理论指导。
陈琦[2]（2020）在《DMDODGA在[C4mim][NTf2]中对部分镧系元素萃取行为的研究》文中研究指明后处理过程中产生的高放射性废液（HLLW）含有残存的U、Pu,次锕系元素以及长寿命裂变产物等。分离嬗变技术可减小HLLW的体积,并且减少HLLW地质处置负担和长期风险。在分离嬗变技术中,关键技术是分离,双酰胺荚醚类萃取剂是国际上提出的可能用于高放废液中镧锕系元素分离的代表性萃取剂之一。在此基础上得到发展的不对称酰胺荚醚弥补了对称荚醚中长碳链带来的空间位阻问题,同时也减少了短碳链所引起的水溶现象,具有更优异的萃取性能。近年来,室温离子液体（IL）作为脂肪族烃类稀释剂的替代品被广泛研究,其具有无毒,物理、化学性质稳定等特点,并且能在相当大程度上提高萃取的分配比。本文以一种不对称酰胺荚醚——N,N’-二甲基-N,N’-二辛基-3-氧-二戊酰胺荚醚（DMDODGA）作为萃取剂,以离子液体1-丁基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐（[C4min][NTf2]）为稀释剂,分析了该溶剂体系对硝酸以及从HNO3介质中分别对La（III）、Nd（III）、Sm（III）、Gd（III）、Yb（III）五种镧系元素的萃取性能以及萃取机理。研究结果表明:对于所研究的五种镧系元素,其分配比均随水相H+浓度,水相NO3-浓度以及水相硝酸浓度增加而降低;另外,随着萃取剂浓度的增加,分配比也是增大,在相同实验条件下观察到萃取性能的大小与镧系元素离子半径大小成反比。该溶剂体系对于重镧系元素（Yb）,比轻镧系元素（La）展现出更好的萃取性能。另一方面,与传统烷烃类稀释剂溶剂体系相比,离子液体溶剂体系展现出更高效的萃取性能,且前一体系属于中性络合萃取机理,后一体系属于阳离子交换萃取机理。由斜率法计算出了络合物的表达式为Ln（NTf2）3·（DMDODGA）（3or4）,并对比萃取前后有机相的红外光谱图可知,Ln3+与DMDODGA中的两个C=O键进行配位。对于所有的金属离子,萃取反应分配比均随温度的升高而降低,可以判定反应为放热反应。在水相硝酸浓度为3mol/L,对Nd的萃取实验,计算反应焓变为ΔH=-868.082J/mol,熵变为ΔS=17.085J/（mol·K）。
邝圣庭[3]（2019）在《不同位阻胺基膦萃取剂的合成及其对稀土的萃取》文中研究指明本文合成了三类含胺基有机磷萃取剂,即α-胺基膦酸酯、α-胺基膦酸和β-胺基膦酸酯,研究了它们对稀土的萃取分离性能,比较了具有不同位阻结构的萃取剂对稀土的萃取性能。此外,还研究了α-胺基膦酸和酸性磷萃取剂P204混合体系对RE3+的协萃效应。具体研究内容如下:1.研究了α-胺基膦酸酯萃取剂1-（2-乙基己基胺基）-1-甲基乙基膦酸二（2-乙基己基）酯（DEHAMEP,B）在硫酸介质中对Ce（Ⅳ）、Th（Ⅳ）和RE（Ⅲ）的萃取分离性能,并和其它中性膦萃取剂如DEHEHP、Cyanex 925和Cyanex 923对Ce（Ⅳ）的萃取性能进行了比较。DEHAMEP对Ce（Ⅳ）具有良好的选择性萃取能力,生成中性络合物Ce（HSO4）2SO4.2B。当硫酸浓度低于1.5 mol/L时,不同中性磷萃取剂对Ce（Ⅳ）的萃取性能次序为:DEHAMEP>Cyanex 925>Cyanex 923>DEHEHP。由于萃取剂DEHAMEP分子在N、P原子之间的亚甲基上增加了位阻,因此与Cextrant 230在低酸度下能对四价铈和钍实现共萃不同,DEHAMEP除对Sc（Ⅲ）有微弱的萃取能力,对其它RE（Ⅲ）和Th（Ⅳ）几乎不萃取。进行了萃取剂DEHAMEP从氟碳铈矿硫酸浸出液中分离回收Ce（Ⅳ）的串级模拟实验,获得了纯度大于99.5%的CeO2,铈中钍的含量低于0.063%,具有很好的应用前景。2.研究了α-胺基膦酸萃取剂1-（2-乙基己基胺基）-1-乙基丙基膦酸单（2-乙基己基）酯（HEHAEPP,H2A2）在盐酸介质中对RE3+的萃取分离性能。发现HEHAEPP的萃取能力优于P507和Cyanex 272,即使在高酸度下仍然对重稀土保持着较高的萃取能力和选择性,表明HEHAEPP适合在高酸度下萃取分离重稀土离子。同时,与N、P原子之间的亚甲基上没有位阻的萃取剂相比,位阻的增加不仅增加了萃取剂对稀土的萃取能力,而且增强了对稀土的萃取分离性能。萃取反应按阳离子交换机理进行,生成萃合物 REA3。3.研究HEHAEPP（H2A2）与P204（H2B2）的混合萃取剂体系在盐酸介质中对RE3+的萃取和分离,发现混合体系对稀土的萃取能力具有明显的正协同效应,但是对稀土的分离性能比单一 HEHAEPP体系弱,却优于P204体系,基本与其它协同体系相当或稍好。氯离子参与了混合萃取剂萃取稀土的反应,生成萃合物REC12H4A3B2。4.比较了 4种具有不同空间位阻的β-胺基膦酸酯萃取剂在盐酸介质中对RE3+的萃取分离性能,发现该类萃取剂在高酸度下对重稀土离子有较好的分离性能,增加空间位阻可提高其对重稀土的选择性。在相同条件下,β-胺基膦酸酯萃取剂对RE3+的萃取能力远高于α-胺基膦酸酯萃取剂Cextrant 230。
魏海琴[4]（2019）在《DEHHAMP及其衍生物的合成与在稀土和钍萃取分离中的应用研究》文中指出溶剂萃取是稀土矿物分离以及稀土金属回收富集最常用的方法之一。随着高新技术以及稀土产业的飞速发展,传统的萃取工艺所带来的环境问题亟待改善,同时对稀土产品质量的要求也不断提高,因此新型萃取剂以及高效绿色分离新工艺的开发迫在眉睫。本论文主要研究了新型萃取剂DEHHAMP及其衍生物的合成与在稀土和钍的萃取分离中的应用,并研究了 HEHHAMP和Cyanex 272混合物对重稀土的协同萃取。主要内容如下:1.对硫酸介质中新型萃取剂二（2-乙基己基）-正庚基胺基甲基膦酸酯（DEHHAMP）对Ce（Ⅳ）、Th（Ⅳ）以及RE（Ⅲ）的萃取分离性能进行了研究。其中包括水相酸度、有机相中萃取剂浓度、温度等对DEHHAMP萃取Ce（Ⅳ）和Th（Ⅳ）的性能影响。研究发现DEHHAMP对金属离子的萃取顺序为:Ce（Ⅳ）>Th（Ⅳ）>Sc（Ⅲ）>RE（Ⅲ）。DEHHAMP萃取Ce（Ⅳ）和Th（Ⅳ）的机理为中性络合机理,通过斜率法推断出萃取络合物分别为Ce（SO4）2.2L和Th（HSO4）2SO4·L。通过温度实验得出DEHHAMP萃取Ce（Ⅳ）和Th（Ⅳ）的反应均为放热反应。负载有机相中的Ce（Ⅳ）和 Th（Ⅳ）可以用 3%H202 和 4 mol/L HC1 分别进行反萃。0.63 mol/L 的DEHHAMP 对 Ce（Ⅳ）和 Th（Ⅳ）的饱和负载量分别为 30.0g/LCeO2 和 24.4 g/LTh02。在此基础上,提出了采用DEHHAMP从氟碳铈矿浸出液中选择性萃取分离铈和钍的工艺流程,串级萃取实验得到了纯度为97.2%的铈产品,收率为85.4%;纯度96.5%的钍产品,收率为98.8%。2.DEHHAMP水解得到了新型酸性膦萃取剂正庚基胺基甲基膦酸（2-乙基己基）酯（HEHHAMP）,考察了 HEHHAMP对盐酸溶液中RE（III）的萃取分离性能。研究表明,HEHHAMP对重稀土的萃取效率高于轻稀土,其萃取顺序为:La<Gd<Ho<Y<Er<Tm<Yb<Lu。萃取反应为阳离子交换机理,萃取络合物为RECIH2L4。温度实验表明萃取过程为吸热过程。HEHHAMP对重稀土和Y的分离系数βEr/Y，βTm/Y,βYb/Y 和βLuY 分别为 2.18,9.36,14.9,24.3，高于 HEHEHP 和D2EHPA,表明HEHHAMP可用于重稀土和Y的高效分离。HEHHAMP对Yb（Ⅲ）和Lu（Ⅲ）的饱和负载量分别为12.76 g/L和I5.43 g/L。3.研究了酸性膦萃取剂HEHHAMP和Cyanex272的混合体系从盐酸溶液中萃取分离重稀土的协同效应,发现HEHHAMP-Cyanex272混合体系对重稀土 Ho～Lu具有明显的协萃效应,并且相邻重稀土之间的分离系数高于单独的HEHHAMP或Cyanex272体系。利用斜率法和恒摩尔法研究发现该协萃体系萃取RE（Ⅲ）的机理为阳离子交换机理。温度实验表明该协萃反应属于吸热过程且能够自发进行。有机相中的稀土离子可用HC1和H2SO4高效地反萃,1 mol/L HCI即可以将有机相中>90%的稀土离子反萃下来。4.利用层流型恒界面池研究了硫酸介质中二（2-乙基己基）-（2-乙基己基）胺基甲基膦酸酯（Cextrant230）萃取钍的动力学传质过程。通过探究搅拌速度和温度对Cextrant230萃取钍萃取速率的影响,发现该传质过程属于化学反应-扩散混合控制模式,温度实验表明表观活化能为38.10kJ/mol。萃取速率和界面积呈线性相关,并且Cextrant230有较强的界面活性,表明萃取反应发生在液液界面区域。另外,通过研究H+，S042-,HSO4-,Cextrant230和Th4+浓度变化对萃取速率影响,得到了 Cextrant230萃取钍的动力学萃取速率方程,其表观正向萃取速率常数为10-2.58。
雷云逸[5]（2019）在《二（2-乙基己基）全氟丁酰胺（DEHFBA）萃取分离铀、钍的研究》文中进行了进一步梳理溶剂萃取法是乏燃料后处理技术中浓缩与提纯U（VI）的重要方法之一,新萃取剂的研究和工艺流程的研究是溶剂萃取技术的两个重要方面。本文用氟原子取代二（2-乙基已基）丁酰胺（DEHBA）的丁酰基碳链上的氢原子,得到作为U（VI）、Th（IV）的新萃取剂二（2-乙基己基）全氟丁酰胺（DEHFBA）。首次研究了DEHFBA在硝酸介质中对U（VI）、Th（IV）的萃取性能,得到了比较好的实验结果。本论文同时研究了用天然植物茶叶渣对U（VI）、Th（IV）的吸附性能,发现茶叶渣对钍、铀有较好的吸附萃取效果,这对乏燃料后处理及矿山污染的处理,有很好的应用价值。本论文主要内容包括以下几个方面:1、以全氟丁酰氯、二异辛胺合成新萃取剂二（2-乙基己基）全氟丁酰胺（DEHFBA）,并用红外光谱、核磁共振谱等手段对DEHFBA的结构进行了表征。2、研究了新萃取剂DEHFBA在硝酸介质中对U（VI）、Th（IV）的萃取行为,考察了萃取时间、稀释剂、萃取剂浓度、硝酸酸度、萃取温度等因素对萃取分配比的影响,本文选择比较廉价的苯作稀释剂,有利于DEHFBA稳定萃取;DEHFBA在硝酸介质中对U（VI）的萃取,要求p H越高越好,考虑到铀酰离子的水解条件,选择最佳萃取条件p H为3左右;DEHFBA在硝酸介质中对Th（IV）的萃取,酸溶液浓度在2～3 mol/L左右效果稍好。DEHFBA对U（VI）的有一定的萃取力,对Th的萃取力相对较弱。3、初步推断了DEHFBA对U（VI）、Th（IV）萃取机理,得出DEHFBA与UO2（NO3）2的萃合物为UO2（NO3）2·DEHFBA,分配比的对数与萃取剂浓度的对数两者之间的关系,斜率为非整数的直线关系,推测也可能有2UO2（NO3）2·DEHFBA存在;DEHFBA与Th（NO3）4的萃合物为Th（NO3）4·DEHFBA,也可能有2UO2（NO3）2·DEHFBA同时存在。研究得出DEHFBA对U（VI）、Th（IV）的萃取过程属于吸热过程。研究还发现,金属离子初始浓度低于0.0004 mol/L时,DEHFBA的萃取U性能稍优于DEHBA、TBP,但金属离子初始浓度高于0.0004 mol/L,DEHFBA的萃取性能并没有优越性。4、研究了DEHFBA的辐照稳定性,分析对比辐照前后DEHBA、DEHFBA对U（VI）的萃取行为,从萃取平衡时间、萃取剂浓度、水相酸度、金属离子浓度、萃取温度等因素考察分配比变化,结果表明,DEHFBA相比DEHBA具有更好的辐照稳定性。5、利用串级实验原理,研究了DEHFBA在硝酸介质中对U（VI）、Th（IV）的分离,得出优先考虑萃取U（VI）有利于两者分离。当U（VI）中含微量Th（IV）,浓度比例为19:1时,可以达到较好的萃取分离;而当Th（IV）中含微量U（VI）,浓度比例为9:1时,即可达到很好的分离。6、探讨了红、绿茶渣对U（VI）、Th（IV）吸附性能,研究了在硝酸介质中,吸附剂剂量、吸附时间、水相酸度、吸附温度等因素对红、绿茶渣吸附性能的影响。得出两种茶叶对U（VI）、Th（IV）的吸净率都能达到98%以上,在U（VI）的吸附研究过程中,绿茶渣比红茶渣容易达到吸附平衡,红茶渣对U（VI）的最大吸附量为70.094μg/mg,绿茶渣对U（VI）的最大吸附量为62.078μg/mg,在吸附过程中红茶渣表现出比绿渣更好的吸附性能。红、绿茶渣吸附U（VI）、Th（IV）的红外光谱分析研究,得出红、绿茶渣中的羰基和羟基及氨基表现出交换与络合。分析了红、绿茶对U（VI）、Th（IV）吸附的吸附模型,得出Freundlich等温吸附模型能更好地描述U（VI）,Th（IV）在红茶渣上与绿茶渣上的吸附行为。
尹雪苗[6]（2019）在《基于晶格差异的镧锕分离研究》文中指出随着核能的发展,乏燃料存储量日益增加,如何安全、高效地处置乏燃料已成为核能国家关注的焦点。当前世界范围内主要有两种乏燃料处理方式:深层地质处置和乏燃料后处理。其中乏燃料后处理是英国、俄罗斯、中国等核能国家选择的乏燃料处理方式。乏燃料后处理即将未反应的96%以上的有用核燃料分离并回收利用,随后将高放废液中高毒性、长寿命的次锕系元素进行分离嬗变,使其变为低毒性、短寿命的核素进行处理。经过乏燃料后处理,核废料的相对放射毒性从原来的几百万年降低为几百年,核能给人类和环境带来的威胁在较大程度上被分解。因此,乏燃料后处理被认为是保障核电事业顺利发展的关键技术手段之一。然而在分离嬗变过程中,镧系裂变产物由于其中子吸收截面大成为分离嬗变过程的中子毒物,严重影响分离嬗变的效率。因此高效、高选择性地将三价镧系元素（Ln3+）与锕系元素（An3+）分离是保障乏燃料后处理过程顺利实施的关键步骤。由于镧系收缩,三价镧系与三价锕系离子具有相似的离子半径和相近的化学性质,因此三价镧系和锕系元素的分离被认为是分离科学中最有挑战性的问题之一。目前三价镧锕分离方法主要包括溶剂萃取法、离子交换法、氧化法、萃取层析法、熔盐/金属萃取法等,其中溶剂萃取法是目前广泛应用的镧锕分离方法,并以此建立了一系列乏燃料后处理流程。但是溶剂萃取过程会产生大量的放射性有机废液,不利于乏燃料减容处理,而且萃取剂的辐照稳定性和化学稳定性也存在弊端。因此寻找新的镧锕分离策略十分必要。本文主要对基于晶格差异的镧锕分离进行相关研究。研究内容包括:选择不同的配体、控制反应条件寻找可放大镧系锕系差异性的反应体系并利用X射线单晶衍射仪确定其晶体结构,根据不同镧系元素间晶格差异性进而探索新的镧系化合物周期律;根据不同镧系在反应体系中的选择性结晶进行分离实验,并研究反应条件对分离结果的影响。根据实验结果,本论文提出了基于晶格差异的镧锕选择性分离策略。具体研究结果如下:在第二章中介绍了镧系元素在硼酸盐中的晶格差异性及镧系元素选择性结晶分离的研究。镧系氯化物在硼酸熔融反应中生成六个不同的镧系硼酸盐晶体化合物,进而将镧系元素分成六个不同的分组,进而生成独特的镧系硼酸盐周期律,该周期律打破了传统对镧系元素固体化学同一性的认识。二元镧系分离实验表明,控制反应动力学镧系元素主要有两种分离模式:以Nd/Sm为例,Nd、Sm二元镧系共存时,其反应产物仅生成NdBOCl-2晶体结构,Sm仍然以反应物的形式留在水溶性部分,可以通过简单固体与洗液的分离实现Nd、Sm二元镧系分离,分离因子可达5.3;以Nd/Dy为例,Nd、Dy二元镧系共存时两元素均会优先生成各自的热力学稳定结构NdBOCl-2和DyBOCl-5、DyBOCl-6,可以利用不同晶体密度的差异,使用选择性悬浮的方法实现两镧系元素的分离,分离因子高达986。本工作一方面表明硼酸盐结晶过程可放大镧系元素间微小的差异性,并利用选择性结晶过程实现镧系元素间的分离;另一方面选择性结晶分离为三价镧系元素与锕系元素的分离提供了新的分离策略。第三章介绍了镧系锕系元素在有机无机杂化硼酸盐体系中的晶格差异性及其镧系元素选择性结晶分离方面的研究。通过硼酸熔融的方法合成了一系列镧系锕系有机无机硼酸盐晶体结构,X射线单晶衍射分析结果显示不同价态f族金属化合物中心金属周围由于具有不同的配位环境、硼酸根聚合形式和对苯二甲酸与无机硼酸盐桥联形式,导致镧锕化合物间结构与性质存在较大差异。此外该反应体系可放大镧系间电子结构的差异,14个镧系元素（Pm除外）在该反应条件下可生成三种不同的晶体结构,将镧系元素划分为个不同的分组,形成独特的镧系有机无机杂化硼酸盐周期律,其二元镧系选择性结晶分离实验中,Nd/Dy二元镧系分离因子SNd/Dy为3.3。该工作不仅为不同价态镧锕系元素的固体化学研究提供基础,同时形成的独特的镧系周期律,改变了传统对三价镧锕元素化学的基本认识,为寻找新的镧锕选择性结晶体系提供了基础。第四章内容介绍了在强酸性溶液中镧系（Eu3+）和锕系（UO22+）元素的选择性结晶分离工作。在该实验中镧系元素可在N-甲基-2-吡咯烷酮的硝酸溶液中结晶生成NH2（CH3）2[Eu（C204）2（H2O）]化合物。通过对实验反应机理研究发现,N-甲基-2-吡咯烷酮在强酸性溶液中加热会发生氧化分解,并消耗溶液中大量H+。硝酸铀酰在相同的条件下不与分解产物键合。基于上述实验现象进一步探讨了镧锕元素在强酸溶液中的选择性结晶分离。实验结果表明,镧系（Eu3+）和锕系（UO22+）元素共存时仍然只生成镧系草酸盐化合物,而且通过一次固液分离其分离因子高达201699.8,镧系元素（Eu3+）回收率大于87%。该实验提供了一个新的在强酸性溶液可以低成本、低能输出、高回收率的镧锕分离方法。在第五章中,基于硝酸铕在N-甲基-2-吡咯烷酮的硝酸溶液中结晶生成草酸盐化合物的认识,我们系统研究了镧系元素在该反应体系中的晶体结构的变化趋势及热力学对镧系草酸盐周期律的影响,并根据镧系元素在该体系中的晶格差异性展开了二元镧系选择性结晶分离实验。实验结果表明,镧系元素在该反应体系中生成四种不同的晶体化合物进而将镧系元素划分成八个不同的分组,打破了传统对镧系固体化学周期律的认识,也打破了之前硼酸盐系统对镧系离子的认识,尤其是该体系首次展现出对重稀土元素晶格鉴别能力。此外还研究了热力学对周期律的影响,结果发现升高温度早中期镧系元素均倾向于生成同一的晶体结构,镧系元素仅生成三种不同的晶体化合物将镧系划分为三个分组。晚期镧系元素中虽然晶体结构发生改变,但是镧系元素的晶格差异性仍然在该体系中被放大。我们根据已得到的结果进一步展开了二元镧系分离实验,结果表明镧系元素在该体系中存在固固分离和固液分离两种分离模式,其中Nd/Dy二元镧系固液分离因子S Nd/Dy为3.354;Nd/Lu二元镧系固固分离因子SNd/Lu为50.88。
汤嘉,翁汉钦,何辉,叶国安,林铭章[7]（2019）在《乏燃料后处理中的辐射化学问题Ⅰ.萃取剂的辐射稳定性》文中认为由于乏燃料具有强辐射性的特点,辐射化学伴随在乏燃料后处理每个过程中。尽管α和γ等电离辐射对于萃取剂本身的直接效应一般不大,但是它们通过与水相和油相中的溶剂相互作用产生的自由基,一方面可以攻击萃取剂的配位基团,另一方面溶剂辐解产生的活性粒种可能与金属离子反应改变其氧化态,从而降低其萃取效率或分配比。水相中硝酸辐解产生的亚硝酸对于金属离子的氧化态会产生重要影响,产生的自由基如·NO3等也会与萃取剂反应使其劣化。在先进核能系统中,随着燃耗的提高,放射性更强,而且用于溶解乏燃料的硝酸浓度也增高,因而,对于先进核燃料循环中的辐射化学研究既是良好机遇也是重大挑战。本文旨在对近十年来国内外乏燃料后处理（溶剂萃取）方面有关辐射化学研究特别是新型萃取剂的辐射稳定性等进行综述与讨论。
张凤梅[8]（2019）在《固体含氮功能材料制备及其吸附特性研究》文中研究说明乏燃料后处理产生的高放废液（HLW）中含有长寿命次锕系元素MA、高释热核素铯和锶、贵金属钯和钌以及稀土元素等。锕系元素和其它长寿命核素对生态环境和人类健康可能造成长期的潜在风险,需从HLW中对MA进行有效分离。然而,MA有效分离一直是国际上尚未解决的难点问题。含氮三嗪类衍生物在硝酸介质中对MA具有极强的配位能力和选择性,其在Ln/MA分离中具有良好的应用前景。除了 MA,本课题组研究发现此类配体对贵金属Pd也具有极强的络合能力,这使得以此类配体将MA和长寿命核素Pd直接同时从HLW中有效分离成为可能,为MA的高效分离提供了新思路。为此,本文制备与表征了 3种三嗪类衍生物,基于其与Pd之间的配位行为,以多孔高分子聚合物（XAD-7）为载体,合成了新颖高分子基三嗪类衍生物功能材料,探究其对模拟HLW中Pd及其20种典型共存元素的基础吸附特性。主要研究结果如下:1.合成了2,6-二（5,6-二丙基-1,2,4-三嗪-3）吡啶（C3-BTP）、2,6-二（5,6-二己基-1,2,4-三嗪-3）吡啶（C6-BTP）和 6,6’-二（5,6-二丁基-1,2,4-三嗪-3）-[2,2’]-联吡啶（C4-BTBP）,以元素分析、TG-DSC、FT-IR、ESI-MS和1H NMR等手段对其组成与结构进行了表征。2.基于物理真空灌注技术,以XAD-7为载体制备了新型高分子基含氮功能材料 C3-BTP/XAD-7、C6-BTP/XAD-7 和 C4-BTBP/XAD-7,并以 SEM、TG-DSC、XRD和N2吸附-脱附等温线等手段对其组成与结构进行了表征,明确了 R-BTP（R-BTBP）和XAD-7的复合机理。3.在 0.4-6MHNO3 介质中,分别研究了 C3-BTP/XAD-7、C6-BTP/XAD-7 和C4-BTBP/XAD-7对20种金属离子的静态吸附,考察了溶液酸度、接触时间和反应温度等因素变化的影响,获得了 一系列静态吸附参数。结果表明:BTP（BTBP）对金属Pd（Ⅱ）具有强烈的吸附性能,为从HLW中同时分离MA和Pd提供了理论与实验依据。4.通过核磁滴定和ESI-MS等手段,研究了 C4-BTBP与Pd的配位行为,阐明了二者的络合机理。
舒期定[9]（2018）在《HDEHP/SiO2-P对镧锕元素的吸附分离行为及其机理研究》文中认为核能可持续发展依赖于铀资源利用的最大化以及核废物排放的最小化。在先进核燃料循环系统中,利用PUREX（Plutonium Uranium Recovery by EXtraction）流程对乏燃料中铀、钚进行分离回收并循环利用;将高放废液中具有α放射性且半衰期长的次锕系核素利用快中子轰击而嬗变成短寿命或稳定性核素,是减少高放废液排放、降低长期潜在性危害的根本途径。由于高放废液中存在较多的镧系元素,其含量约为次锕系核素的20倍,镧系元素比次锕系核素具有更大的中子吸收截面,更容易捕获中子,是中子毒物,从而降低次锕系核素嬗变效率。因此,在核素嬗变前,需将镧系元素与次锕系核素分离开来。但由于镧系收缩,使得镧系元素和次锕系核素具有相近的离子半径和相同的价态,它们的化学性质十分接近,分离非常困难;也是先进核燃料循环中关键技术难题之一。对于镧锕元素的分离,前人已有较多的理论和实验研究,并取得一些成果。在韦悦周等人前期的研究中,提出了基于萃取色层技术的MAREC（Minor Actinides Recovery by Extraction Chromatography）分离流程概念,对高放废液中核素及裂变产物具有较好的组分离性能。但是,实验发现该流程中次锕系核素与中等重量的稀土元素（Sm（III）、Eu（III）、Gd（III）、Tb（III））分离仍然是一大难题。本文主要利用常用且廉价的HDEHP萃取剂,将其担载到大孔硅基树脂SiO2-P中,形成固相萃取剂HDEHP/SiO2-P,探讨其对镧锕吸附分离的行为,重点研究其对次锕系核素与中稀土元素的吸附分离性能,从而进一步完善MAREC流程。研究发现,HDEHP/SiO2-P吸附剂具有固态萃取剂的诸多优点,如动力学快、相分离容易、操作简便等;对镧锕元素均具有较好的吸附性能。在一定酸度范围内,对Ce（III）和241Am（III）具有相似的吸附行为;对中稀土与241Am（III）具有比较理想的选择性,分离因子都能达到100左右。静态吸附研究发现,HDEHP/SiO2-P对Gd（III）和Ce（III）的吸附动力学均较快,在2 h内达动力学平衡,且均符合准二级动力学模型;对Gd（III）和Ce（III）的吸附等温线均满足弗兰德里希模型;对Gd（III）的热力学过程为自发的放热反应。Ce（III）作为241Am（III）的模拟元素,从HDEHP/SiO2-P上脱附条件较为温和;动态色谱分离实验表明,Ce（III）基本能与其它中稀土元素完全分离,进一步完善了MAREC流程。本文系统评价了HDEHP/SiO2-P的化学稳定性,实验发现,其具有良好的耐硝酸、耐热稳定性;同样具有优良的耐伽玛射线辐照稳定性。在空气、0.1 M和3 M硝酸等不同条件下吸收500 kGy的伽玛辐照后,均能保持良好的吸附和选择性,且泄露的有机物比例非常低。因此,HDEHP/SiO2-P作为一种固相萃取剂,具备在次锕系核素与中稀土元素分离流程中的应用潜力。在TALSPEAK液液萃取流程中,HDEHP常与其它萃取剂协同作用以改善适用范围和萃取效果。受TALSPEAK流程的启发,本文也将HDEHP与CMPO萃取剂混合担载到大孔硅基树脂SiO2-P中,形成不同比例的CMPO-HDEHP/SiO2-P混合型吸附剂,并在静态吸附下探讨其对稀土元素的吸附行为。研究发现,混合型吸附剂在低酸下主要是HDEHP起吸附作用,高酸时,主要是CMPO起吸附作用;低酸和高酸下都有较好的吸附能力,提高了吸附剂的酸度适用范围。但是,加入的CMPO萃取剂对Ln/An选择性无明显作用,却降低了HDEHP在固相吸附剂中的含量;因此,混合型吸附剂对Ln/An的分离性能不如单独使用HDEHP/SiO2-P时效果好。本文重点研究了HDEHP对稀土元素的吸附机理,运用UPLC-Q-TOF-MS技术对Ce（III）、Sm（III）、Eu（III）、Gd（III）、Tb（III）五种稀土离子与HDEHP所形成的配合物进行分析。研究发现,不同稀土离子与HDEHP形成不同的配合物结构:Ce（III）与HDEHP主要形成1:8的单金属核络合物;Sm（III）与HDEHP既能形成1:8的单金属核配合物,又有2:8的双金属核配合物;Eu（III）与HDEHP形成既有1:6的单金属核配合物又有2:8的双金属核配合物。与不同稀土元素形成不同的配合物是HDEHP具有选择性的原因。
吕延超[10]（2018）在《XAD-7基BTBP配体灌注材料的制备及其吸附Pd（Ⅱ）的基础特性研究》文中进行了进一步梳理核电的发展在给人类带来便利的同时也产生了大量的乏燃料,乏燃料的后处理过程还会产生大量的高放废物,高放废物虽然体积占比小,但其放射性量却高达99%,对人类和生态环境带来巨大的潜在性危害,成为阻碍核电发展的一大障碍。为降低其危害,基于分离-嬗变的思想,需要将这些长寿命高放射性废物分离出来进行进一步处理,使其变成稳定元素或短寿命核素。本文介绍了目前世界核电的发展状况和所面临的问题,总结了目前高放废物的主要分离方法和基于XAD系列树脂吸附剂的研究进展。设计并合成了6,6’-二（5,6-二庚基-1,2,4-三嗪-3）-（2,2’）-联吡啶（C7-BTBP）配体试剂。基于固定化真空灌注技术,安伯莱特XAD-7树脂为惰性载体制备了吸附材料C7-BTBP/XAD-7,并以SEM、N2-吸附解吸等温线和热重分析研究了其结构和稳定性。SEM、BET和热重量分析结果表明,C7-BTBP/XAD-7材料具有多孔结构,平均孔径为31.98 nm,并且稳定性较好。研究了C7-BTBP/XAD-7的吸附性能,考察了接触时间、温度、硝酸浓度对吸附材料吸附Pd（II）和其它元素的影响。实验结果表明:在298K,硝酸浓度为3M的条件下,C7-BTBP/XAD-7对Pd（II）的吸附在十分钟即可达到平衡;在298K,接触时间为120分钟的条件下,硝酸浓度由0.4M增加6.0M,在硝酸浓度为4M时吸附量最大;在硝酸浓度为3M,接触时间为120分钟的条件下,对Pd（II）的吸附随温度的增加而减小;吸附材料对Pd（II）的吸附等温线与Langmuir模型有很好的拟合。
二、锕系、镧系元素分离中新萃取剂的研究(Ⅰ)——两种新型吡唑硫酮类萃取剂的合成及表征（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、锕系、镧系元素分离中新萃取剂的研究(Ⅰ)——两种新型吡唑硫酮类萃取剂的合成及表征（论文提纲范文）
（1）锕系萃取剂及其配位聚合物的设计合成、结构和性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 矿物与晶体 |
| 1.1.1 矿物的简介 |
| 1.1.2 矿物晶体学 |
| 1.2 铀(钍)矿与配位化学 |
| 1.2.1 铀(钍)矿资源概述 |
| 1.2.2 铀矿物的晶体化学 |
| 1.3 铀/钍-有机配位聚合物 |
| 1.3.1 配位聚合物 |
| 1.3.2 铀酰-有机配位聚合物 |
| 1.3.3 钍-有机配位聚合物 |
| 1.3.4 铀/钍配合物在核能中的应用 |
| 1.4 本课题的选题目的、意义和研究思路 |
| 1.4.1 铀/钍-有机配位聚合物研究中的不足 |
| 1.4.2 本课题的选题目的与意义 |
| 1.4.3 本课题的研究思路 |
| 第2章 基于半刚性含氮羧酸配体构筑的铀酰配位聚合物及其应用研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验仪器及药品 |
| 2.2.2 配合物晶体的合成 |
| 2.2.3 单晶结构测试与解析 |
| 2.3 亚氨基二元羧酸原位硝基化诱导铀酰配位聚合物结构的多样性 |
| 2.3.1 晶体结构描述 |
| 2.3.2 晶体结构讨论和DFT计算分析 |
| 2.3.3 配合物和配体构象变化分析 |
| 2.3.4 PXRD、FTIR、TGA和 FL光谱 |
| 2.3.5 本节小结 |
| 2.4 基于三元羧酸构筑阴离子铀酰-有机框架结构及其应用探索 |
| 2.4.1 晶体结构描述 |
| 2.4.2 阳离子有机染料污染物的选择性吸附 |
| 2.4.3 配合物催化CO_2与环氧化合物的环加成反应 |
| 2.4.4 结构分析和DFT计算分析 |
| 2.4.5 PXRD、FTIR、TGA、UV-vis和 FL光谱 |
| 2.4.6 本节小结 |
| 2.5 本章小结 |
| 第3章 基于三联吡啶羧酸-金属化配体策略构筑杂化铀酰配位聚合物 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验仪器及药品 |
| 3.2.2 配合物晶体的合成 |
| 3.2.3 单晶结构测试与解析 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 晶体结构描述 |
| 3.3.2 结构讨论和计算分析 |
| 3.3.3 配合物用于碘的捕获和释放 |
| 3.3.4 配合物催化CO_2与环氧化合物的环加成反应 |
| 3.3.5 PXRD、TGA、FTIR和 UV-vis光谱 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 基于吡啶吡唑羧酸配体构筑的金属化钍簇及钍基异金属有机框架 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验仪器及药品 |
| 4.2.2 配合物晶体的合成 |
| 4.2.3 单晶结构测试与解析 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 晶体结构描述与讨论 |
| 4.3.2 钍基MOF对 ReO_4~-的吸附去除 |
| 4.3.3 ReO_4~-的吸附机理分析 |
| 4.3.4 PXRD、TGA和 FTIR光谱 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 铀酰与邻菲罗啉二酰胺配体衍生物在溶液中的配位行为研究 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验药品 |
| 5.2.2 实验方法及计算方法 |
| 5.3 结果和讨论 |
| 5.3.1 U(Ⅵ)配合物的ESI-MS研究 |
| 5.3.2 U(Ⅵ)配合物的MS-MS研究 |
| 5.3.3 U(Ⅵ)配合物的DFT计算 |
| 5.3.4 U(Ⅵ)配合物的TD-DFT计算 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 吡啶吡唑配体对Am(Ⅲ)/Eu(Ⅲ)分离的理论研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 计算方法 |
| 6.3 吡啶吡唑配体PypzH对 Am(Ⅲ)/Eu(Ⅲ)萃取机理研究 |
| 6.3.1 吡啶吡唑配体PypzH |
| 6.3.2 1:1 型萃取配位聚合物 |
| 6.3.3 1:2 型萃取配位聚合物 |
| 6.3.4 本节小结 |
| 6.4 吡啶吡唑基配体的预组织结构对Am(Ⅲ)/Eu(Ⅲ)分离影响的分析 |
| 6.4.1 吡啶吡唑基配体(BPP-BPPhen)的预组织结构 |
| 6.4.2 [ML(NO_3)_3]型配位聚合物 |
| 6.4.3 本节小结 |
| 6.5 本章小结 |
| 第7章 总结与展望 |
| 7.1 主要结论 |
| 7.2 论文创新点 |
| 7.3 不足与展望 |
| 参考文献 |
| 附录一 配位聚合物相关表征与结构描述 |
| 附录二 配位聚合物的晶体学及计算数据 |
| 作者攻读学位期间的科研成果 |
| 致谢 |
（2）DMDODGA在[C4mim][NTf2]中对部分镧系元素萃取行为的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 国内外研究现状 |
| 1.2.1 高放废液的分离 |
| 1.2.2 酰胺荚醚类萃取剂的研究进展 |
| 1.2.3 离子液体作为稀释剂的研究进展 |
| 1.3 本文研究内容 |
| 第2章 实验原理及实验方法 |
| 2.1 实验仪器及药品 |
| 2.1.1 实验仪器 |
| 2.1.2 实验试剂 |
| 2.2 实验方法 |
| 2.2.1 试剂预处理 |
| 2.2.2 实验试剂配制 |
| 2.2.3 标准NaOH溶液的标定 |
| 2.2.4 实验条件 |
| 2.2.5 分析方法 |
| 2.3 分配比的计算 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 DMDODGA-[C_4mim][NTf_2]体系对镧系元素的萃取性能研究 |
| 3.1 离子液体的选用 |
| 3.2 DMDODGA对 HNO_3 的萃取性能研究 |
| 3.3 水相HNO_3浓度对镧系金属离子萃取性能影响 |
| 3.4 水相NO_3~-浓度对镧系金属离子萃取性能影响 |
| 3.5 水相H~+浓度对镧系金属离子萃取性能影响 |
| 3.6 萃取剂浓度变化实验 |
| 3.7 萃取机理验证实验 |
| 3.7.1 改变水相酸根阴离子实验 |
| 3.7.2 改变稀释剂离子液体碳链长度实验 |
| 3.7.3 只存在稀释剂无萃取剂实验 |
| 3.7.4 混合萃取机制 |
| 3.8 萃取温度变化实验 |
| 3.9 本章小结 |
| 第4章 DMDODGA-[C_4mim][NTf_2]体系萃合物结构分析 |
| 4.1 萃取机理方程式 |
| 4.1.1 对硝酸的萃取机理方程式 |
| 4.1.2 对三价镧系元素的萃取机理方程式 |
| 4.2 双萃取机制方程式 |
| 4.3 萃取反应热力学计算 |
| 4.4 萃合物的结构表征 |
| 4.5 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果 |
| 致谢 |
（3）不同位阻胺基膦萃取剂的合成及其对稀土的萃取（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 稀土分离进展 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 稀土萃取分离体系 |
| 1.2.1 稀土(Ⅲ)的萃取体系 |
| 1.2.2 铈(Ⅳ)的萃取体系 |
| 1.2.3 钇的萃取体系 |
| 1.3 稀土萃取剂研究进展 |
| 1.3.1 有机磷类萃取剂 |
| 1.3.2 螯合型萃取剂 |
| 1.3.3 羧酸类萃取剂 |
| 1.3.4 离子液体 |
| 1.4 课题设计 |
| 第2章 α-胺基膦酸酯DEHAMEP从硫酸溶液中萃取分离铈(Ⅳ) |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 试剂 |
| 2.2.2 主要仪器 |
| 2.2.3 α-胺基膦酸酯萃取剂DEHAMEP的合成 |
| 2.2.4 萃取实验步骤与数据处理 |
| 2.2.5 分析方法 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 振荡时间对萃取Ce(Ⅳ)的影响 |
| 2.3.2 不同中性膦酸酯萃取剂对Ce(Ⅳ)萃取性能的比较 |
| 2.3.3 稀释剂对萃取Ce(Ⅳ)的影响 |
| 2.3.4 萃取剂DEHAMEP萃取分离Ce(Ⅳ)、Th(Ⅳ)RE(Ⅲ) |
| 2.3.5 Ce(Ⅳ)与H_2SO_4的竞争萃取 |
| 2.3.6 萃取剂DEHAMEP对H_2SO_4的萃取 |
| 2.3.7 萃取剂DEHAMEP萃取Ce(Ⅳ)的机理 |
| 2.3.8 温度的影响 |
| 2.3.9 硫酸介质中萃合物的红外谱图 |
| 2.3.10 萃取剂DEHAMEP的饱和容量和再生 |
| 2.3.11 从氟碳铈矿硫酸浸出液中选择性萃取分离Ce(Ⅳ) |
| 2.4 小结 |
| 第3章 α-胺基膦酸HEHAEPP从盐酸体系中萃取分离重稀土 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 试剂和仪器 |
| 3.2.2 α-胺基膦酸萃取剂的合成 |
| 3.2.3 萃取和反萃步骤 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 α-胺基膦酸萃取剂对单一RE(Ⅲ)的萃取 |
| 3.3.2 HEHAEPP对混合RE(Ⅲ)的分离性能 |
| 3.3.3 HEHAEPP萃取RE(Ⅲ)的机理研究 |
| 3.3.4 HEHAEPP的饱和容量和反萃 |
| 3.3.5 HEHAEPP的再生 |
| 3.4 小结 |
| 第4章 α-胺基膦酸HEHAEPP与P204从盐酸体系协同萃取分离稀土 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 试剂和仪器 |
| 4.2.2 萃取和反萃步骤 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 HEHAEPP与P204协同萃取Lu |
| 4.3.2 HEHAEPP与P204协同萃取体系对混合稀土的分离性能 |
| 4.3.3 HEHAEPP与P204协同萃取体系对Lu的萃取机理 |
| 4.3.4 HEHAEPP与P204协同萃取体系负载有机相的反萃 |
| 4.4 小结 |
| 第5章 β-胺基膦酸酯在盐酸介质中萃取分离稀土 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 试剂和仪器 |
| 5.2.2 萃取和反萃步骤 |
| 5.2.3 β-胺基膦酸酯的合成 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 β-胺基膦酸酯萃取剂对RE的萃取分离性能 |
| 5.3.2 L_1对盐酸的萃取 |
| 5.3.3 RE的萃取机理 |
| 5.3.4 RE的饱和容量及反萃 |
| 5.3.5 萃取剂L_1的循环稳定性 |
| 5.4 小结 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
（4）DEHHAMP及其衍生物的合成与在稀土和钍萃取分离中的应用研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 稀土溶剂萃取发展概况 |
| 1.2.1 中性萃取剂 |
| 1.2.2 酸性磷(膦)类萃取剂 |
| 1.2.3 羧酸类萃取剂 |
| 1.2.4 含硫萃取剂 |
| 1.2.5 胺类萃取剂 |
| 1.2.6 协同萃取体系 |
| 1.3 钍的溶剂萃取分离概况 |
| 1.4 稀土及钍的溶剂萃取动力学 |
| 1.4.1 动力学机理 |
| 1.4.2 动力学研究方法 |
| 1.4.3 动力学研究进展 |
| 1.5 稀土及钍的新型萃取剂研究进展 |
| 1.6 本论文的选题依据及课题设计 |
| 第2章 DEHHAMP在硫酸介质中萃取分离Ce(Ⅳ)、Th(Ⅳ)及RE(Ⅲ) |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 试剂 |
| 2.2.2 分析方法 |
| 2.2.3 实验过程及数据处理方法 |
| 2.3 实验结果与讨论 |
| 2.3.1 硫酸介质中DEHHAMP对Ce(Ⅳ)、Th(Ⅳ)以及RE(Ⅱ)的萃取 |
| 2.3.2 DEHHAMP萃取Ce(Ⅳ)和Th(Ⅳ)的机理研究 |
| 2.3.3 DEHHAMP萃取Ce(Ⅳ)和Th(Ⅳ)的红外谱图 |
| 2.3.4 温度对DEHHAMP萃取铈以及钍的影响 |
| 2.3.5 饱和负载量 |
| 2.3.6 负载有机相中金属离子的反萃 |
| 2.3.7 DEHHAMP对氟碳铈矿硫酸浸出液中Ce(Ⅳ)和Th(Ⅳ)的萃取 |
| 2.4 小结 |
| 第3章 酸性萃取剂HEHHAMP对盐酸体系中RE(Ⅲ)的萃取分离 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 试剂及仪器 |
| 3.2.2 萃取剂HEHHAMP的合成与表征 |
| 3.2.3 萃取实验 |
| 3.3 实验结果与讨论 |
| 3.3.1 酸度对HEHHAMP萃取稀土的影响 |
| 3.3.2 HEHHAMP对混合稀土溶液的萃取分离 |
| 3.3.3 振荡时间对萃取镥的影响 |
| 3.3.4 HEHHAMP萃取RE(Ⅱ)的机理研究 |
| 3.3.5 温度对HEHHAMP萃取RE(Ⅱ)的影响 |
| 3.3.6 红外谱图 |
| 3.3.7 饱和负载量 |
| 3.3.8 负载有机相中RE(Ⅱ)的反萃 |
| 3.4 小结 |
| 第4章 盐酸体系中HEHHAMP和Cyanex272混合体系对重稀土的协同萃取 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验材料和试剂 |
| 4.2.2 萃取和反萃实验 |
| 4.3 实验结果与讨论 |
| 4.3.1 Cyanex272和HEHHAMP混合体系对重稀土的协同萃取 |
| 4.3.2 HEHHAMP和Cyanex272混合体系萃取重稀土的协萃机理 |
| 4.3.3 红外谱图 |
| 4.3.4 温度对HEHHAMP-Cyanex272体系萃取重稀土的影响 |
| 4.3.5 HEHHAMP-Cyanex272体系负载有机相中金属离子的反萃 |
| 4.3.6 HEHHAMP-Cyanex272体系对混合稀土的萃取 |
| 4.4 结论 |
| 第5章 Cextrant230在硫酸介质中萃取Th(Ⅳ)的动力学研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 试剂及仪器 |
| 5.2.2 实验过程 |
| 5.2.3 数据处理 |
| 5.3 实验结果与讨论 |
| 5.3.1 Cextrant230萃取Th(Ⅳ)反应机制的判别 |
| 5.3.2 反应区域的判别 |
| 5.3.3 萃取剂Cextrant230的界面活性 |
| 5.3.4 H~+、SO_4~(2-)、HSO_4~-浓度对萃取速率的影响 |
| 5.3.5 Th4+和Cextrant230浓度对萃取速率的影响 |
| 5.4 结论 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 在读期间已发表和待发表的学术论文 |
（5）二（2-乙基己基）全氟丁酰胺（DEHFBA）萃取分离铀、钍的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 核能的利用 |
| 1.1.1 核能利用趋势 |
| 1.1.2 核能发展引起核燃料问题 |
| 1.2 核能工业中溶剂萃取技术的研究状况 |
| 1.2.1 工艺流程的研究 |
| 1.2.2 新萃取剂的研究现状及意义 |
| 1.3 本研究工作的意义 |
| 参考文献 |
| 第二章 萃取剂DEHFBA的合成及表征 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 DEHFBA的合成 |
| 2.2.1 实验仪器及试剂 |
| 2.2.2 DEHFBA的合成反应 |
| 2.2.3 DEHFBA的纯化 |
| 2.2.4 新萃取剂的主要理化指标 |
| 2.3 DEHFBA的表征 |
| 2.3.1 DEHFBA产物的红外光谱 |
| 2.3.2 产物的核磁共振氢谱 |
| 2.3.3 产物的核磁共振氟谱 |
| 2.4 结论 |
| 参考文献 |
| 第三章 DEHFBA对UO_2~(2+)萃取性能的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 试剂和仪器 |
| 3.2.2 分析方法 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 萃取条件的选择 |
| 3.3.2 二(2-乙基己基)氟代丁酰胺与UO_2~(2+)萃合物的确定 |
| 3.3.3 萃合物红外光谱图 |
| 3.3.4 DEHFBA与UO_2~(2+)萃合物晶体的培养 |
| 3.4 DEHFBA与DEHBA、TBP对UO_2~(2+)萃取性能的比较 |
| 3.5 结论 |
| 参考文献 |
| 第四章 DEHFBA对Th(IV)萃取性能的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 试剂和仪器 |
| 4.2.2 分析方法 |
| 4.2.3 实验步骤 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 萃取条件的优化 |
| 4.3.2 DEHFBA与Th(IV)萃合物的确定 |
| 4.3.3 萃合物红外光谱图 |
| 4.4 结论 |
| 参考文献 |
| 第五章 辐照对DEHBA、DEHFBA萃取UO_2~(2+)性能的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验仪器和试剂 |
| 5.2.2 辐照实验方法 |
| 5.2.3 分析方法 |
| 5.3 实验结果与讨论 |
| 5.3.1 辐照前后DEHBA萃取性能的影响 |
| 5.3.2 辐照前后萃取剂DEHFBA对UO_2~(2+)萃取性能的研究 |
| 5.3.3 辐照对DEHFBA与 DEHBA萃取性能的比较 |
| 5.3.4 DEHBA与 DEHFBA辐照前后的光谱图分析 |
| 5.4 结论 |
| 参考文献 |
| 第六章 DEHFBA对U(VI)、Th(IV)萃取分离 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 实验仪器与试剂 |
| 6.2.2 水相/有机相中钍中铀的Br-PADAP分光光度法的测定 |
| 6.2.3 水相/有机相中微量U(VI)中Th(IV)的钍试剂分光光度法(U干扰条件下) |
| 6.3 实验结果与讨论 |
| 6.3.1 优先考虑Th(IV)的分离 |
| 6.3.2 优先考虑U(VI)的分离 |
| 6.4 结论 |
| 参考文献 |
| 第七章 绿茶渣与红茶渣对UO_2~(2+)吸附性能的研究 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 实验部分 |
| 7.2.1 实验仪器及试剂 |
| 7.2.2 分析方法 |
| 7.2.3 茶叶的前处理 |
| 7.2.4 吸附实验 |
| 7.3 结果与讨论 |
| 7.3.1 不同条件对红、绿茶渣吸附性能的影响 |
| 7.3.2 茶叶渣最大吸附量qe的测定 |
| 7.3.3 红、绿茶渣吸附UO_2~(2+)红外光谱图 |
| 7.3.4 红、绿茶渣对铀的等温吸附模型分析 |
| 7.4 结论 |
| 参考文献 |
| 第八章 绿茶渣与红茶渣对Th(IV)吸附性能的研究 |
| 8.1 引言 |
| 8.2 实验部分 |
| 8.2.1 实验仪器及试剂 |
| 8.2.2 分析方法 |
| 8.2.3 茶叶的前处理 |
| 8.2.4 吸附实验 |
| 8.3 结果与讨论 |
| 8.3.1 不同条件红、绿茶渣对Th4+吸附性能的影响 |
| 8.3.2 红、绿茶渣吸附Th4+红外光谱图 |
| 8.3.3 红、绿茶渣对钍的等温吸附模型分析 |
| 8.4 结论 |
| 参考文献 |
| 第九章 结论与展望 |
| 9.1 结论 |
| 9.2 创新点 |
| 9.3 展望 |
| 作者在攻读博士学位期间公开发表的论文及专利 |
| 致谢 |
（6）基于晶格差异的镧锕分离研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 离子交换法 |
| 1.3 萃取色层法 |
| 1.4 氧化法 |
| 1.5 熔盐/金属萃取法 |
| 1.6 溶剂萃取 |
| 1.6.1 含N萃取剂 |
| 1.6.2 含S萃取剂 |
| 1.7 结晶分离 |
| 1.8 本论文的选题依据和研究内容 |
| 1.9 参考文献 |
| 第二章 镧系在硼酸盐中的晶格差异性及选择性结晶分离研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂 |
| 2.2.2 镧系硼酸盐的合成 |
| 2.2.3 表征与测试 |
| 2.2.4 二元镧系硼酸盐固液分离 |
| 2.2.5 Nd/Sm硼酸盐固液分离动力学实验 |
| 2.2.6 Nd/Dy硼酸盐固固分离动力学实验 |
| 2.2.7 分离因子与产率计算 |
| 2.2.8 理论计算 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 硼酸盐体系中的镧系周期律 |
| 2.3.2 镧系硼酸盐结构描述 |
| 2.3.3 二元镧系分离实验 |
| 2.3.4 反应动力学对分离效果的影响 |
| 2.3.5 理论计算 |
| 2.4 本章小结 |
| 2.5 参考文献 |
| 第三章 镧系锕系在有机无机杂化硼酸盐中的晶格差异性及分离研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂 |
| 3.2.2 LnBbdc化合物的合成 |
| 3.2.3 ThBbdc化合物的合成 |
| 3.2.4 UBbdc化合物的合成 |
| 3.2.5 表征与测试 |
| 3.2.6 镧系分离实验 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 NdBbdc化合物的结构表征与分析 |
| 3.3.2 镧系有机无机硼酸盐镧系周期律 |
| 3.3.3 ThBbdc结构表征与分析 |
| 3.3.4 UBbdc结构表征与分析 |
| 3.3.5 非线性光学性质研究 |
| 3.3.6 吸收光谱测试 |
| 3.3.7 荧光光谱测试 |
| 3.3.8 红外光谱测试 |
| 3.3.9 热重分析 |
| 3.3.10 二元镧系分离实验 |
| 3.4 本章小结 |
| 3.5 参考文献 |
| 第四章 N-甲基-2-吡咯烷酮酸性溶液中镧(Eu~(3+))锕(UO_2~(2+))高效选择性结晶分离 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 镧系草酸盐样品的合成 |
| 4.2.3 锕系草酸盐样品的合成 |
| 4.2.4 表征与测试 |
| 4.2.5 分解机理研究实验 |
| 4.2.6 镧锕分离实验 |
| 4.2.7 反应条件对分离效果的影响 |
| 4.2.8 分离因子计算 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 结构表征与分析 |
| 4.3.2 反应机理研究 |
| 4.3.3 化合物NH_2(CH_3)_2[Eu(C_2O_4)_2(H_2O)]的紫外可见吸收光谱 |
| 4.3.4 化合物NH_2(CH_3)_2[Eu(C_2O_4)_2(H_2O)]的荧光光谱 |
| 4.3.5 红外光谱测试 |
| 4.3.6 热重分析 |
| 4.3.7 镧(Eu~(3+))锕(UO_2~(3+))结晶分离实验 |
| 4.3.8 反应条件对分离效果的影响分离 |
| 4.4 本章小结 |
| 4.5 参考文献 |
| 第五章 N-甲基-2-吡咯烷酮酸性溶液中镧系元素的周期律及二元镧系分离研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验试剂 |
| 5.2.2 镧系草酸盐样品的合成 |
| 5.2.3 表征与测试 |
| 5.2.4 二元镧系分离实验 |
| 5.2.5 热力学对二元镧系分离实验的影响 |
| 5.2.6 分离因子计算 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 N-甲基-吡咯烷酮体系的镧系周期律 |
| 5.3.2 镧系化合物结构表征与分析 |
| 5.3.3 热力学对镧系周期律的影响及结构分析 |
| 5.3.4 二元镧系分离实验 |
| 5.3.5 热力学对二元镧系分离实验的影响 |
| 5.4 本章小结 |
| 5.5 参考文献 |
| 第六章 总结与展望 |
| 攻读博士期间发表的论着、论文 |
| 致谢 |
（7）乏燃料后处理中的辐射化学问题Ⅰ.萃取剂的辐射稳定性（论文提纲范文）
| 1 有机膦萃取剂 |
| 1.1 TBP |
| 1.2 CMPO |
| 2 酰胺化合物 |
| 2.1 丙二酰胺 |
| 2.2 DGAs |
| 2.3 DGAs官能化杯芳烃 |
| 3 含氮杂环化合物 |
| 3.1 BTP/BTBP |
| 3.2 BTPhen |
| 3.3 BPP |
| 3.4 DAPhen |
| 3.5 PyTri |
| 4 其他新型萃取剂 |
| 4.1 冠醚 |
| 4.2 杯冠 |
| 4.3 亚砜 |
| 5 总结与展望 |
（8）固体含氮功能材料制备及其吸附特性研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 背景 |
| 1.2 锕系与镧系分离现状 |
| 1.2.1 离子交换法 |
| 1.2.2 沉淀分离法 |
| 1.2.3 膜分离法 |
| 1.2.4 逆流色谱法 |
| 1.2.5 离子液体萃取分离法 |
| 1.2.6 溶剂萃取分离法 |
| 1.3 HLW中的铂系金属元素回收现状 |
| 1.3.1 铂系金属的物理与化学性质 |
| 1.3.2 回收HLW中的铂族金属 |
| 1.3.3 Pd的应用 |
| 1.3.4 HLW分离钯的研究进展 |
| 1.4 研究内容 |
| 第二章 含氮软配体材料的合成与表征 |
| 2.1 实验部分 |
| 2.1.1 主要试剂 |
| 2.1.2 主要仪器 |
| 2.1.3 实验方法 |
| 2.2 组成与结构表征 |
| 2.2.1 C3-BTP组成与结构表征 |
| 2.2.2 C6-BTP的组成与结构表征 |
| 2.2.3 C4-BTBP的组成与结构表征 |
| 2.3 三嗪类衍生物合成路线讨论 |
| 2.4 小结 |
| 第三章 多氮软配体功能材料的制备与表征 |
| 3.1 实验部分 |
| 3.1.1 主要试剂 |
| 3.1.2 主要仪器 |
| 3.1.3 实验方法 |
| 3.2 含氮三嗪类功能材料组成与结构表征 |
| 3.2.1 C3-BTP/XAD-7功能材料组成与结构表征 |
| 3.2.2 C6-BTBP/XAD-7功能材料组成与结构表征 |
| 3.2.3 C4-BTBP/XAD-7功能材料组成与结构表征 |
| 3.3 小结 |
| 第四章 多氮软配体材料吸附性能研究 |
| 4.1 实验部分 |
| 4.1.1 主要试剂 |
| 4.1.2 主要仪器 |
| 4.1.3 实验方法 |
| 4.1.4 数据处理方法 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 C3-BTP/XAD-7吸附性能研究 |
| 4.2.2 C6-BTP/XAD-7吸附性能研究 |
| 4.2.3 C4-BTBP/XAD-7吸附性能研究 |
| 4.3 C4-BTBP与Pd(Ⅱ)配位机理研究 |
| 4.3.1 实验方法 |
| 4.3.2 实验结果 |
| 4.4 功能材料吸附性能评价分析 |
| 4.4.1 吸附动力学性能比较 |
| 4.4.2 稳定性评价 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 总结与展望 |
| 5.1 总结 |
| 5.2 展望 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
| 科研成果 |
（9）HDEHP/SiO2-P对镧锕元素的吸附分离行为及其机理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 次锕系核素分离的研究进展 |
| 1.2.1 从高放废液中分离次锕系核素的难点 |
| 1.2.2 次锕系核素分离的主要流程概述 |
| 1.2.3 镧锕分离现阶段的研究进展 |
| 1.3 HDEHP在镧锕分离中的研究进展 |
| 1.4 乏燃料后处理中镧锕分离方法概述 |
| 1.4.1 液液萃取法 |
| 1.4.2 离子液体 |
| 1.4.3 固相萃取技术 |
| 1.5 本研究主要工作 |
| 第二章 HDEHP/SiO_2-P对镧锕元素的吸附分离研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验试剂与仪器 |
| 2.2.1 主要试剂 |
| 2.2.2 主要仪器 |
| 2.3 HDEHP/SiO_2-P固体吸附剂的合成及表征 |
| 2.4 Batch吸附实验 |
| 2.5 萃取色层分离实验 |
| 2.6 结果与讨论 |
| 2.6.1 固液比对吸附的影响 |
| 2.6.2 离子起始浓度对吸附的影响 |
| 2.6.3 次锕系核素与稀土离子的吸附分离研究 |
| 2.6.4 接触时间对吸附的影响 |
| 2.6.5 HDEHP/SiO_2-P吸附Gd(III)和 Ce(III)的动力学 |
| 2.6.6 HDEHP/SiO_2-P对 Gd(III)和 Ce(III)的吸附等温线 |
| 2.6.7 HDEHP/SiO_2-P吸附Gd(III)的热力学 |
| 2.6.8 稀土脱附性能研究 |
| 2.6.9 萃取色层分离实验研究 |
| 2.7 本章小结 |
| 第三章 CMPO-HDEHP/SiO_2-P混合型吸附剂吸附镧系元素研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 CMPO-HDEHP/SiO_2-P混合型吸附剂的合成及表征 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 不同吸附剂对镧系元素的共同吸附 |
| 3.3.2 硝酸浓度对不同比例混合吸附剂吸附的影响 |
| 3.3.3 硝酸浓度对不同比例混合吸附剂分离能力的影响 |
| 3.3.4 CMPO-HDEHP(3:2)/SiO_2-P对 Gd(III)吸附动力学 |
| 3.3.5 CMPO-HDEHP(3:2)/SiO_2-P对 Gd(III)吸附等温线 |
| 3.3.6 CMPO-HDEHP(3:2)/SiO_2-P对 Gd(III)吸附热力学 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 HDEHP/SiO_2-P吸附剂的稳定性评价 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 HDEHP/SiO_2-P固体吸附剂的稳定性评价实验 |
| 4.2.1 耐酸稳定性评价实验 |
| 4.2.2 耐热稳定性评价实验 |
| 4.2.3 耐辐照稳定性评价实验 |
| 4.2.4 其他化学分析实验方法 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 HDEHP/SiO_2-P吸附剂的耐酸稳定性评价 |
| 4.3.2 HDEHP/SiO_2-P吸附剂的耐热稳定性评价 |
| 4.3.3 HDEHP/SiO_2-P吸附剂的耐辐照稳定性评价 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 HDEHP对镧系元素与次锕系核素吸附分离的机理探究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 UPLC-Q-TOF-MS法对HDEHP吸附稀土离子的机理分析 |
| 5.2.1 HDEHP与 Ce(III)所形成的配合物及其质谱分析 |
| 5.2.2 HDEHP与 Sm(III)所形成的配合物及其质谱分析 |
| 5.2.3 HDEHP与 Em(III)所形成的配合物及其质谱分析 |
| 5.3 HDEHP配合物的红外光谱 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 全文总结与展望 |
| 6.1 本文主要结论 |
| 6.2 论文创新点 |
| 6.3 未来工作展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读博士学位期间发表的学术论文 |
（10）XAD-7基BTBP配体灌注材料的制备及其吸附Pd（Ⅱ）的基础特性研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| abstract |
| 缩略词对照表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 核能的发展及面临的问题 |
| 1.3 高放废物的处理方法 |
| 1.3.1 沉淀法 |
| 1.3.2 膜分离法 |
| 1.3.3 离子交换法 |
| 1.3.4 溶剂萃取法 |
| 1.3.5 吸附法 |
| 1.3.6 萃取色谱法 |
| 1.4 XAD系列树脂吸附剂的研究进展 |
| 1.4.1 XAD-2 |
| 1.4.2 XAD-4 |
| 1.4.3 XAD-7 |
| 1.4.4 XAD-16 |
| 1.5 本文研究背景意义及研究内容 |
| 1.5.1 研究背景及意义 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验主要试剂和仪器 |
| 2.1.1 主要试剂 |
| 2.1.2 主要仪器 |
| 2.2 C7-BTBP的合成 |
| 2.3 吸附材料C7-BTBP/XAD-7的合成 |
| 2.4 静态吸附实验 |
| 2.5 DFT计算 |
| 3 C7-BTBP/XAD-7的表征分析及其吸附Pd(Ⅱ)的基础特性研究 |
| 3.1 配体C7-BTBP的表征分析 |
| 3.1.1 C7-BTBP的FT-IR分析 |
| 3.1.2 C7-BTBP的1H-NMR分析 |
| 3.1.3 C7-BTBP的质谱分析 |
| 3.1.4 C7-BTBP的元素分析 |
| 3.2 C7-BTBP/XAD-7复合材料的表征分析 |
| 3.2.1 SEM表征 |
| 3.2.2 BET表征 |
| 3.2.3 热重量分析法 |
| 3.3 接触时间对金属离子的吸附影响 |
| 3.4 硝酸浓度对吸附材料吸附性能的影响 |
| 3.5 温度对吸附材料吸附性能的影响 |
| 3.6 C7-BTBP/XAD7对Pd(Ⅱ)的吸附机理 |
| 3.7 不同Pd浓度的吸附研究及其与吸附等温线的相关关系 |
| 3.8 本章小结 |
| 4 结论与展望 |
| 4.1 主要研究结论 |
| 4.2 展望 |
| 参考文献 |
| 作者简历 |
四、锕系、镧系元素分离中新萃取剂的研究(Ⅰ)——两种新型吡唑硫酮类萃取剂的合成及表征（论文参考文献）
- [1]锕系萃取剂及其配位聚合物的设计合成、结构和性能研究[D]. 孔祥鹤. 南华大学, 2021(02)
- [2]DMDODGA在[C4mim][NTf2]中对部分镧系元素萃取行为的研究[D]. 陈琦. 哈尔滨工程大学, 2020(05)
- [3]不同位阻胺基膦萃取剂的合成及其对稀土的萃取[D]. 邝圣庭. 中国科学技术大学, 2019(02)
- [4]DEHHAMP及其衍生物的合成与在稀土和钍萃取分离中的应用研究[D]. 魏海琴. 中国科学技术大学, 2019(02)
- [5]二（2-乙基己基）全氟丁酰胺（DEHFBA）萃取分离铀、钍的研究[D]. 雷云逸. 上海大学, 2019(02)
- [6]基于晶格差异的镧锕分离研究[D]. 尹雪苗. 苏州大学, 2019(08)
- [7]乏燃料后处理中的辐射化学问题Ⅰ.萃取剂的辐射稳定性[J]. 汤嘉,翁汉钦,何辉,叶国安,林铭章. 核化学与放射化学, 2019(01)
- [8]固体含氮功能材料制备及其吸附特性研究[D]. 张凤梅. 浙江大学, 2019
- [9]HDEHP/SiO2-P对镧锕元素的吸附分离行为及其机理研究[D]. 舒期定. 上海交通大学, 2018(01)
- [10]XAD-7基BTBP配体灌注材料的制备及其吸附Pd（Ⅱ）的基础特性研究[D]. 吕延超. 中国计量大学, 2018(02)