一、超声对多相化学反应的影响(Ⅰ)异丙醇铝水解（论文文献综述）
景文丹[1]（2021）在《双亲纳米分子筛的设计、合成及其性能研究》文中研究指明随着可持续发展目标的提出及绿色催化的倡导,以水为溶剂的双相催化反应受到了广泛的关注。双相界面反应是有机反应、石油精炼、能源转化和酶促反应等重要的反应平台。而双相界面面积的有限性和有机物在水中的低溶解度,导致了双相催化反应具有较低的反应效率,这极大地限制了双相界面反应的发展。因此,需要开发和设计具有双亲性的、易于分离的多相催化剂。纳米分子筛由于其较高的比表面积和高稳定性,已经被广泛的应用于双相催化反应中。但大量的研究表明,纳米分子筛作为多相催化剂通常受到亲和性单一且亲和性不可调的限制,很难大幅度提高双相催化体系的反应效率。另外,研究发现,随着纳米分子筛尺寸的减小,其比表面积、可利用的活性位点数及催化反应效率显着升高。因此,亟需构筑基于纳米分子筛的具有可调双亲性的小尺寸功能化纳米反应器。围绕以上问题,本文从ZSM-5纳米分子筛的结构和功能性出发,构筑了多种具有不同多级孔结构且双亲性可调的纳米反应器,并调控合成了22-105 nm的多尺度纳米反应器,探索了纳米反应器双亲性的量化评价方法,并研究了不同功能化纳米反应器在多种双相催化反应中的应用。本论文的研究主要由以下部分组成:1.双亲性可调的半壳状纳米反应器的制备及其性能研究:我们构筑并制备了具有不同双亲性的半壳状R1-ZSM-5-R2纳米分子筛。通过非对称修饰法制备的R1-ZSM-5-R2双亲纳米分子筛具有优异的稳定性和双亲性,可以稳定存在于酸性或碱性体系中,并形成稳定数月的Pickering乳液。通过调控有机基团的种类和修饰量,可以制备得到具有不同亲和性的双亲纳米分子筛。我们提出了量化评价纳米分子筛双亲性的HLB（S）模型,并提出了针对纳米分子筛材料的HLB（S）值计算公式,该公式具有很好的普适性。同时,我们通过Pt纳米粒子的一步还原法制备了Pt@R1-ZSM-5-R2双亲纳米反应器。纳米反应器表面均匀分散着超小的Pt纳米粒子（1.90 nm）,以分子筛为载体的双亲纳米反应器可以在酸性和碱性体系中进行稳定的催化反应。制备的Pt@R1-ZSM-5-R2双亲纳米反应器应用于双相体系中催化级联合成肉桂酸,实现了极高的TOF值(978 h-1)。双亲纳米反应器的TOF值与相应的R1-ZSM-5-R2双亲纳米分子筛的HLB（S）值具有较好的相关性。这样具有可调HLB（S）值的半壳R1-ZSM-5-R2双亲纳米分子筛在有机催化反应、药物传输、石油加工和酶促反应中具有重要的应用价值。2.为进一步提高双亲纳米反应器的活性,以R1-ZSM-5-R2双亲纳米分子筛为基础,我们进一步构筑了基于分子筛的超小尺寸双亲纳米反应器,并研究了超小纳米反应器在水中醇的需氧氧化反应中的应用:我们设计并合成了一种新颖的超小尺寸双亲纳米反应器,纳米反应器由超小的am ZSM-5分子筛（60 nm）和超小的Pd纳米粒子（1.5 nm）组成。超小双亲am ZSM-5分子筛由简单的一步油浴法和修饰-腐蚀-再修饰的方法制备。得到的am ZSM-5分子筛具有优异的稳定性和双亲性,可以形成稳定数月的Pickering乳液,其乳液液滴为50μm球形形貌,这减小了双相体系中物质传输距离。Pd@am ZSM-5纳米反应器是通过在am ZSM-5分子筛表面原位还原Pd纳米粒子合成的。Pd@am ZSM-5纳米反应器在醇的需氧氧化反应中具有优异的催化活性。其中反应以空气为氧化剂在水体系中进行,反应过程无需额外加入碱。Pd@am ZSM-5纳米反应器在所有底物的氧化反应中均展现了极高的转化率（>92%）和选择性（>90%）。重复使用5次后,Pd@am ZSM-5纳米反应器的催化活性和选择性均未有明显降低（转化率:85.61%,选择性:96.47%）。这种具有极其稳定的双亲性和催化活性的绿色超小型纳米反应器在能量转化、水中有机物降解和其他双相反应中具有极好的应用前景。3.为降低双亲纳米反应器的成本并拓宽其应用领域,我们进一步减小了纳米反应器的尺寸,同时将过渡金属氧化物FexOy纳米团簇引入了双亲纳米反应器中,并对其催化性能进行了研究:我们设计并合成了一种负载纳米团簇的多尺度双亲纳米反应器（FexOy@am ZSM-5纳米反应器）。通过简单的离子交换法,成功将FexOy纳米团簇负载到ZSM-5分子筛上,并通过调控体系中Fe3+的浓度,控制合成了0.75-5.21 nm多尺度的FexOy纳米团簇和纳米粒子。通过调控腐蚀过程中KOH的浓度及时间,制备得到壳壁厚度4.70 nm的中空FexOy@ZSM-5纳米粒子。经过简单的研磨,得到尺寸为21.43-63.40 nm的FexOy@am ZSM-5双亲纳米反应器。合成的双亲纳米反应器具有较好的双亲性,纳米反应器表面氨丙基的修饰量为0.2332 mmol/g,苯基修饰量为0.2395 mmol/g。制备的具有优异双亲性的FexOy@am ZSM-5纳米反应器在Fenton反应（亚甲基蓝降解）中可以产生大量羟基自由基。纳米反应器在亚甲基蓝的降解体系中具有较高的降解效率,1小时降解效率达41.7%,且反应后通过外加磁铁就可将催化剂完全回收。
张萌[2]（2021）在《低维载体的制备及其在煤焦油加氢脱氮中的应用》文中指出国家统计局数据表明,2020年我国的煤焦油产量约2000万吨。煤焦油经加氢处理,可精制为清洁度较高的燃料油,但随着越来越严苛的环保要求,使用传统的NiMoS/Al2O3催化剂难以高效地从煤焦油中生产出符合国家最新标准（国VI）的燃料油。此外,煤焦油中的氮含量明显高于石油且富含芳香族化合物,使得煤焦油的加氢技术有别于石油,因此,设计开发适合于煤焦油加氢精制的高活性催化剂具有现实意义。本论文选择中低温煤焦油中具有代表性的喹啉作为含氮模型化合物,以NiMoS催化剂为研究对象,针对活性金属与Al2O3载体存在强相互作用,导致NiMoS/Al2O3催化剂加氢脱氮活性低的问题,主要开展了以下工作:（1）以TiO2为改性剂,制备了六种不同维数的载体,比较了不同维数载体的几何结构、比表面积和酸性等性质,采用共浸渍法制备了相应的负载型NiMoS催化剂,通过比较不同NiMoS催化剂的喹啉加氢脱氮（HDN）性能,考察了载体的维数对NiMoS催化剂活性相的形成以及催化性能的影响;（2）选择菲为模型化合物,考察了NiMoS催化剂的芳烃加氢饱和性能,探究了菲对NiMoS催化剂加氢脱氮性能的影响。获得如下结果和初步结论:1.扫描和透射电镜表征结果表明,通过分别在碳纳米管（CNTs）和氧化石墨烯（GO）上沉积TiO2和Al2O3的前驱体盐,然后在空气中焙烧除去CNTs和GO模板后,可以合成具有管状结构的一维TiO2-Al2O3和具有薄的片层结构的二维TiO2-Al2O3载体。Ti的掺入方式对TiO2-Al2O3中Ti和Al的存在形式具有显着影响,以溶胶-凝胶法掺入Ti时,Ti-Al相互作用较强,TiO2可进入到Al2O3的晶格中形成无定形的Ti AlOx。2.二维TiO2-Al2O3为载体,可增大NiMoS催化剂的比表面积,提高活性金属的分散度。在350℃,氢压3 MPa的条件下,NiMoS/TA-2Ds催化剂（TA-2Ds:TiO2-Al2O3以浸渍法制备）具有良好的喹啉HDN性能,反应4 h后,喹啉的脱氮率为74.8%,丙基环己烷和丙苯的收率分别为58.4%和13.4%。3.在280℃,氢压4 MPa的条件下,菲在NiMoS/TA-2Db催化剂（TA-2Db:TiO2-Al2O3以溶胶-凝胶法制备）上可以通过加氢生成全氢菲。NiMoS/TA-2Ds催化剂具有良好的芳烃加氢和HDN性能,350℃下,菲与喹啉的中间产物存在竞争吸附,抑制了四氢喹啉的进一步加氢,菲与喹啉之间不存在竞争吸附。菲对喹啉HDN的抑制作用随着反应温度的降低而减弱。
杨高举[3]（2021）在《催化剂结构与金属-载体界面作用对1,4-丁炔二醇加氢性能的影响》文中进行了进一步梳理1,4-丁二醇（BDO）是一种工业上重要的化工中间体,可用于生产多种基本化学品。常见用于1,4-丁炔二醇加氢的催化剂主要分为贵金属催化剂（Pd,Pt基催化剂）和非贵金属催化剂（Ni基催化剂）。其中,贵金属催化剂需要投入高昂的成本,并且对不饱和键活性产物的选择性较差;而非贵金属Ni基催化剂催化活性较低,而且在高温条件下容易发生结焦导致催化剂催化活性下降。为了提高催化剂催化性能,通常对催化剂进行调控,调控的手段包括以下方面:改变催化剂的形貌、调控金属颗粒的尺寸、添加助剂、调节活性金属与载体的界面作用以及增强载体效应等。催化剂载体不仅为催化剂提供稳定的结构和多孔通道,以适应高度分散的活性金属物种,还具有合适的酸度和适当的金属-载体作用,促进反应物在加氢过程中的吸附-解吸和提高催化反应的相互作用。但是,目前研究催化剂载体的孔道结构和金属载体界面作用对BYD加氢性能作用的文献还比较少,有必要进行深入探索。因此,本文主要研究内容如下:1、采用不同制备方法制备具有不同孔道结构（交叉孔道、平行孔道、无介孔结构）的催化剂,利用BET、H2-TPR、H2-TPD、NH3-TPD等手段对其结构进行表征,研究不同孔道结构对1,4-丁炔二醇催化加氢作用的影响。结果表明,具有交叉孔道结构的催化剂由于具有丰富的孔回路和孔体积,不仅有利于反应底物与H2分子的扩散,还有利于增加底物在金属界面的接触时间,具有最优的BYD加氢活性和产物选择性。2、为更加精准地阐述BYD催化反应机理和催化过程中结构和性能的具体关系,因此,我们利用原子层沉积技术精准调控的优势制备具有不同颗粒尺寸的Pd/Ti O2金属-氧化物催化剂,研究其在1,4-丁炔二醇催化加氢过程中催化反应机理和具体构效的关系。实验结果证明,通过沉积不同循环次数的Pd,能够改变催化剂的金属颗粒尺寸,造成BYD加氢活性的差异。Pd的过量沉积会造成纳米颗粒的聚集,并造成BYD加氢活性的下降。3、为了研究Pd-Ti界面作用对BYD加氢的影响,进一步对催化剂进行超薄修饰,即形成一种Ti O2/Pd/Ti O2夹心结构的催化剂用来研究其在BYD加氢过程中的催化性能。实验结果证明,超薄修饰后的催化剂催化活性明显提高,随着修饰层厚度的增加,活性金属被氧化物所包覆,致使催化剂虽然有较大的界面作用但是反应物难以进入活性反应位点,从而导致加氢活性下降。
闫鹏泉[4]（2021）在《CuAl2O4尖晶石在合成气制取低碳醇反应中作用的探究》文中进行了进一步梳理我国油气资源相对较少、煤炭资源相对丰富,减排压力更加严峻。煤转制合成气,后催化转化制低碳醇作为一种清洁低碳的化工技术路线受到了广泛的关注。低碳醇(C2+OH)具有较高的辛烷值,不仅可以作为一种燃料添加剂,更可以直接用来替代传统液体燃料。课题组前期研究发现,采用完全液相法在高压下（1-4 MPa）热处理前驱体,获得的CuZnAl浆状催化剂中含有CuAl2O4尖晶石物相。研究表明该物相的存在使CuZnAl浆状催化剂催化合成气制取低碳醇的性能大幅度提高。但是,目前尚不能通过完全液相法来实现对CuZnAl浆状催化剂中CuAl2O4尖晶石的结构和含量的控制,因此对于CuAl2O4尖晶石在CuZnAl浆状催化剂这一复杂体系中发生的结构变化和所起的作用也不清楚。基于此,本文首先借助常规方法制备CuAl2O4尖晶石,寻找其在浆态床一氧化碳加氢反应中结构的变化规律。进而将CuAl2O4尖晶石与CuZnAl浆状催化剂以不同方式复合,探究CuAl2O4尖晶石在CuZnAl浆状催化剂合成气制取低碳醇过程中的作用。采用XRD、N2物理吸附、SEM、TEM、NH3-TPD-MS、H2-TPR、XPS和FT-IR等表征对催化剂结构进行表征,并结合活性评价结果得出以下结论:1.不同方法制备的CuAl2O4尖晶石在织构参数、表面富集程度和分解还原性能上存在明显差异,进而影响催化性能。固相法制得的尖晶石孔径和孔容大,CuAl2O4表面富集程度最高,致使尖晶石分解不完全,但是其分解释放的Cu O全部被还原,且Cu+/Cu0占比相当高,有利于提高产物中C2+OH/ROH比值（达到31.1%）;而表面富集程度相对低的尖晶石分解完全,但部分Cu O未被还原,且还原产物中Cu0占比提高,Cu0和γ-Al2O3发生协同作用促进二甲醚的生成,其选择性最高可达72.9%。2.采用固相法制备CuAl2O4尖晶石,Cu+/Cu0占比均较高,铜源不同主要影响其孔容和孔径,进而影响其催化性能。以氢氧化铜为铜源时,CuAl2O4尖晶石的孔容和孔径最大,表现出最佳的CO加氢生成低碳醇的能力。3.CuAl2O4尖晶石单独热处理后再复合的方式使尖晶石与CuZnAl浆状催化剂之间存在适宜的相互作用,尖晶石容易分解还原,有利于CO转化率和低碳醇选择性的提高。4.CuZnAl浆状催化剂与CuAl2O4尖晶石复合会影响尖晶石的分解还原能力。溶胶凝胶法制备的CuAl2O4尖晶石在复合催化剂中容易分解还原,提供较多的Cu+。研究发现复合浆状催化剂既发挥了CuZnAl浆状催化剂孔容和孔径大的优势,又发挥了CuAl2O4尖晶石易在反应过程中提供Cu+的优势,从而提高了低碳醇的选择性。5.溶胶凝胶法制取的CuAl2O4尖晶石容易分解还原且反应后表面Cu+富集程度高达63.3%,其单独热处理后与CuZnAl浆状催化剂复合,催化剂产物中C2+OH/ROH比值可从5.4%提高至16.5%。
刘鼐[5]（2021）在《机械球磨法辅助快速制备TiO2气凝胶及其光催化性能的研究》文中研究表明TiO2气凝胶具有良好的化学稳定性、较高的比表面积和孔隙率,是一种具有优良吸附和催化性能的功能材料。然而,TiO2气凝胶在实际制备和应用中仍然面临一些挑战。一方面,TiO2气凝胶制备工艺中的凝胶老化和溶剂替换过程消耗时间长,且需要使用大量的有机溶剂,不利于TiO2气凝胶的大规模工业化生产。另一方面,纯TiO2气凝胶材料光激发产生的光生载流子复合机率高,导致其光催化效率低。针对以上问题,本研究通过机械球磨法辅助TiO2气凝胶制备工艺中的凝胶老化和溶剂替换过程,大幅缩短了TiO2气凝胶的制备时间,同时减少了溶剂用量。考察了球磨时间、球磨转速和溶剂用量三种因素对TiO2气凝胶材料结构和性能的影响,探讨了机械球磨辅助凝胶老化和溶剂替换过程的机理,并优化工艺参数。在优化后的工艺参数基础上,调控Ti/Sn摩尔比和煅烧温度,通过机械球磨法辅助制备了Sn-TiO2气凝胶。采用物理吸附/脱附仪（BET）、X-射线多晶衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、热重分析仪（TGA）、傅里叶变换红外光谱仪（FT-IR）、X-射线光电子能谱分析仪（XPS）和紫外可见光漫反射光谱仪（UV-Vis DRS）等手段对不同工艺参数下制得的TiO2气凝胶材料进行表征,以盐酸四环素（TC-HCl）为目标污染物考察了TiO2气凝胶和Sn-TiO2气凝胶的吸附和光催化活性。研究结论如下:（1）提出了机械球磨辅助快速制备TiO2气凝胶材料的工艺方法。制备流程为:采用超声协助溶胶凝胶法制备TiO2凝胶,再通过机械球磨法辅助TiO2凝胶老化和溶剂替换过程,之后进行真空干燥、研磨和煅烧最终制得具有良好光催化性能的TiO2气凝胶。（2）考察了机械球磨辅助制备工艺中球磨时间、球磨转速和溶剂用量三种工艺参数对TiO2气凝胶结构和性能的影响。合适的球磨时间和球磨转速可以促进凝胶老化,增大TiO2凝胶网络的机械强度,但球磨时间过长或球磨转速过大会引起凝胶胶粒的团聚,不利于凝胶网络的形成。合适的正己烷溶剂用量可以恰好替换出高表面张力的溶剂,减弱凝胶干燥时的毛细作用力,溶剂用量过大则会减弱机械球磨的效率。（3）优化了机械球磨辅助法制备TiO2气凝胶的工艺参数。当球磨时间为30 min,球磨转速为300 rpm,溶剂用量为60 m L时,制备态TiO2气凝胶材料的结构最佳,此时比表面积为465.573 m2·g-1,总孔体积为0.3522 cc·g-1,平均孔径为3.026 nm。与之前的制备工艺相比,凝胶老化和溶剂替换的时间从15 h缩短至30 min,溶剂替换时的正己烷用量减少了25%。（4）分析了机械球磨辅助制备工艺影响TiO2气凝胶结构的机理。影响TiO2气凝胶结构的决定性因素是干燥过程中毛细作用力对TiO2凝胶网络的破坏程度,其中,球磨时间和球磨转速通过影响凝胶的老化程度来影响TiO2凝胶网络的机械强度,而溶剂用量通过影响TiO2凝胶溶剂替换的程度,进而影响干燥过程中破坏TiO2凝胶网络的毛细作用力的大小。（5）成功应用本研究提出的机械球磨辅助制备的方法制备了Sn-TiO2气凝胶。在优化的工艺参数的基础上,当Ti/Sn摩尔比为20:1,煅烧温度为500℃时,制得的Sn-TiO2气凝胶具有最佳的吸附和光催化性能,紫外光条件下对20 mg·L-1盐酸四环素总去除率达94.54%,与纯TiO2气凝胶相比,一级光催化反应速率常数从0.0561 min-1提升至0.0771 min-1。
万莉莎[6]（2021）在《膜分散微反应器中纤维状介孔γ-氧化铝的制备与公斤级放大试验》文中指出大比表面积和高孔容的介孔γ-氧化铝作为石化行业中应用广泛的催化剂或载体可以缓解原油重质化等问题。而当前市场上商业氧化铝的比表面积和孔容较小,且实验室制备γ-氧化铝的工艺受成本和规模的限制难以直接投入实际生产。因此,开发出一种放大效果好、简单可控、成本较低且制备的γ-氧化铝具有优良性质的工艺对石化行业的发展具有重要的意义。本文以偏铝酸钠和硫酸铝为原料,采用沉淀法在膜分散微反应器中制备出比表面积和孔容较大、孔径分布较窄的介孔γ-氧化铝,在此基础上对其放大工艺进行探究并得到最佳工艺条件。在制备γ-氧化铝的工艺中,系统考察了制备方法、沉淀p H值、扩孔改性剂种类及添加量、老化时间对其比表面积、孔容、平均孔径和孔径分布的影响。实验结果表明,膜分散微反应器法优于并流滴加法且得到的优化条件即:沉淀p H值为8.0-8.6,最佳扩孔改性剂为PEG1500,其添加量仅为偏铝酸钠用量的3%（摩尔比）,老化时间为0.5 h,此时制得纤维状介孔γ-氧化铝的比表面积为421.6 m2/g、孔容为1.27 m L/g、平均孔径为12.0 nm、孔径分布非常集中。同时,研究了氧化铝在不同焙烧温度下的晶型转化和热稳定性,未改性样品的晶型在1100℃时完全转化为θ和α,而改性后的样品还存在γ-Al2O3的衍射峰,表明PEG1500的添加提升了γ-氧化铝的热稳定性。在放大试验中,搭建了规模为100 L的放大膜分散微反应器工艺平台,得到最佳实验参数是:膜分散微反应器放大尺寸为直径16 mm和深8 mm、偏铝酸钠流量为36L/h、硫酸铝浓度为30 g/L、反应时长为1 h、老化时间为0.5-1 h、酸-盐洗涤方式、干燥温度为120℃,此时制得纤维状介孔γ-氧化铝的比表面积范围为320.6-492.9 m2/g,孔容在1.03-1.23 m L/g之间,平均孔径在12.1-15.8 nm之间,得到介孔γ-氧化铝的时空产率约为37.8 kg/（m3·h）,为工艺的实际应用奠定了基础。
吴昊[7]（2021）在《Yolk-shell结构Ni@SiO2催化剂壳层结构的精细调控及对CH4干重整反应性能的影响》文中指出频繁的人类社会活动和大量的能源消耗导致了地球温室效应不断加重,众所周知,CO2在温室效应中起着重要的作用,2010年全球CO2排放量已超过310亿吨/年。通过甲烷CO2干重整（DRM）反应对CO2进行利用不仅可以有效的减缓地球温室效应,同时还可创造出巨大的经济价值。然而,DRM反应的高温特性导致催化剂金属颗粒会不可避免的发生热力学烧结和形成积碳。为此,通过将催化剂设计为core/yolk-shell结构可有效的应对上述问题。然而,core/yolk-shell的结构特性必须经过深入的了解和改进后方能更好的适用于真实严苛的工业生产条件。在本论文中我们通过改变制备过程中硅源的添加量合成了具有不同壳层厚度的Ni@Si O2纳米胶囊催化剂并将其用于高空速条件的DRM反应,探究壳层结构参数对催化剂性能的重要影响。结果表明,当壳层较薄时,壳层提供的限制作用较弱,无法有效的发挥抗烧结和抗积碳能力。当壳层较厚时,催化剂的胶囊结构更加稳固,抗烧结和抗积碳能力明显增强,但过厚的壳层会对催化性能产生抑制作用。具有中等壳层厚度的Ni@Si O2纳米胶囊催化剂在保持有效的抗烧结和抗积碳能力的同时在高空速条件下表现出优异的DRM催化性能。对于core/yolk-shell结构而言,反应物气体必须经过壳层进入内腔与金属内核接触实现反应转化,壳层的结构性质不可避免的会影响反应物气体分子进出催化剂表面的扩散速率,在高空速的反应条件下这种影响作用会更为明显。因此我们通过对不同壳层厚度的Ni@Si O2纳米胶囊催化剂进行相关表征以探究壳层扩散效应对催化剂性能的影响规律。结果表明,当壳层厚度适宜时,气体分子通过壳层进入胶囊内腔的阻力较弱,扩散效应易被克服,壳层的扩散效应对催化剂性能的影响较小。而壳层过厚时,一方面延长了气体分子通过壳层的路径,另一方面减少了气体分子通过壳层的可利用路径,壳层的扩散效应加重对催化剂产生不利影响。此外,针对核壳限域中部分金属颗粒镶嵌于壳层内界面形成的过强的金属载体相互作用,虽然其能够大幅提高金属位点的抗烧结和抗积碳能力,但这种过强的限制也导致在实际的反应过程中金属物种难以活化,金属位点可及性不足。对此,我们报道了一种柠檬酸刻蚀法以弱化强金属载体相互作用提高催化剂的催化性能。结果表明,柠檬酸在弱化强金属载体相互作用的同时还具有分散金属Ni颗粒形成更小尺寸颗粒的双重改性作用,柠檬酸改性后的催化剂在温和的金属载体相互作用和小尺寸效应下发挥出优异的催化性能。
林见阳[8]（2021）在《重整催化剂氧化铝载体微结构与性能调控》文中认为催化重整是提高汽油辛烷值和生产多种化工原料的重要途径,其催化剂载体氧化铝的形貌、孔结构、表面性质等显着影响活性金属负载、反应-扩散及积碳行为等。因此,亟需认识和理解氧化铝微结构对性能调控的影响规律,以指导重整催化剂结构设计与性能优化。为此,本文首先通过数值模拟手段阐明了以棒状和球状为最小堆积单元的催化剂孔径、孔隙率和棒状长径比对催化重整性能的影响规律;然后通过水热法、醇铝法、重结晶法探究了合成条件对氧化铝形貌与孔结构的调变机制;最后以制备的不同微结构的氧化铝为载体,构筑了高选择性和稳定性的Pt基重整催化剂,并揭示了催化剂微结构与催化重整性能之间的构效关系。主要研究结果如下:（1）通过COMSOL Multiphysics数值模拟分析建立的颗粒床模型,关联了催化剂载体微结构（孔隙率、孔径、棒状长径比）与重整性能的构效关系:增大孔隙率（0.7至0.95）、减小孔径（16 nm至10 nm）分别可使庚烷转化率提高5.0%与7.5%。棒状催化剂最佳长径比为7～15,长径比为15时,同比球状催化剂转化率提升43%,表明形貌对转化率的影响显着于孔结构。（2）阐明了反应温度、反应时间和陈化时间等对氧化铝形貌的调变规律,揭示了水热可控合成棒状氧化铝的生长机制:反应温度与反应时间主要影响Al（OH）4-凝胶配体的轴向生长,而陈化时间主导棒状晶面的奥斯特瓦尔德熟化过程。提出了棒状氧化铝生长机理,建立了棒状氧化铝水热合成动力学方程。（3）探究了醇盐水解合成高孔容氧化铝的方法,阐明了水解温度、水解速率和水解时间对拟薄水铝石孔道结构的调变规律:水解温度越接近临界结晶温度、水解速率越快,越有利于形成高孔容、高比表面积的拟薄水铝石。在水解温度50℃、水解速率1.0 mL/min和水解时间50 min的条件下可制得孔容为1.28 cm3/g的高孔容拟薄水铝石。基于棒状氧化铝水热合成动力学,指导合成了高孔容棒状氧化铝。（4）揭示了氧化铝微结构对正庚烷催化重整性能的影响:高孔容棒状氧化铝催化剂相较普通棒状与无定形高孔容氧化铝催化剂,具有更高的甲苯选择性和抗积碳性能,成型催化剂使五元环（如乙基环戊烯等）芳构化速率在低空速下得到进一步提升。
叶嘉辉[9]（2021）在《以金属-有机单元为模板制备多孔金属硅酸盐材料以及催化性质研究》文中认为随着人类经济的快速发展,社会的不断进步,化学工业对人类社会发挥着越来越重要的作用,化学工业水平的进步往往意味着人类向美好生活的进一步迈进。在化学工业造福人类社会的同时,也给人类带来了一系列问题,严重制约了人类社会和世界经济的快速发展,如能源短缺、生态污染等。在催化领域里,绿色化学倡导环保、节能、减排的理念,多相催化剂克服了传统催化剂无法回收的缺点,可以减少能源和物质的消耗,降低催化剂的生产成本,同时也减少了传统催化剂可能造成的污染问题。因此,如何构造绿色、高效和稳定的多相催化剂成为了长期的研究热点。二十世纪五十年代,分子筛的制备与使用极大推进了现代化学工业的发展进程,成为了众多活性金属的载体。上世纪90年代,金属-有机框架化合物（MOFs）被首次用于催化反应,打开了框架与活性位共同构建高效催化剂的大门。无论是分子筛还是金属-有机框架化合物,它们都有着独特的造孔方法和活性位构建方法。本论文综述了分子筛和金属-有机框架化合物的孔道与活性位的构建方法,分析两种材料作为多相催化剂的优点与缺点,借鉴两者的优点提出了一种制备新材料的方法,合理地构建孔道框架和活性中心。首先,本文第三章以金属-有机框架材料ZIF-67的Co-2-甲基咪唑配位单元作为模板剂、硅酸盐作为骨架,合成了多孔金属硅酸盐材料（PMS-1）。Co-2-甲基咪唑配位单元与硅酸盐骨架相互作用,形成了具有特定孔道和活性位的催化剂。Co-2-甲基咪唑配位单元既决定了孔道的尺寸大小,也原位引入了 Co活性位,使它们高度分散在材料的孔道内。PMS-1具有高比表面（391 m2g-1）、～3.5 nm的窄分布孔道,和高达1.4:1的Co3+/Co2+比例。用于环己烷氧化反应时,PMS-1展现了非常高的催化活性,120℃反应温度条件下TOF达25.7 h-1。原位红外和第一性原理研究说明PMS-1中含较多的活性氧原子,对环己烷的C-H键活化有着至关重要的作用。第四章,以Cu/Co-苯甲酸小分子配合物为模板剂,制备了多孔金属硅酸盐材料PMS-2,实现了以硅酸盐作为框架、以孔道中的Cu-Co作为氧化还原中心,其孔道大小为～1.5 nm。通过改变硅与金属比例、铜与钴比例、配体与金属比例和热处理温度,实现了调控材料的比表面大小、孔道体积大小、金属分散程度和合金形成程度。以PMS-2作为催化剂催化糠醛加氢反应时,能在50℃引发反应,在110℃下TOF达到了 24.9 h-1。第一性原理计算结果表明以Co替代Cu晶胞中的原子形成合金后,加强了 H和羧酸O原子区域的电荷,降低了反应所需的活化能。第五章,以不同的Al-羧酸配合物为模板剂,制备了 Al-多孔硅酸盐材料PMS-3、PMS-4和PMS-5。通过改变单羧酸配体的种类,实现了调控孔道尺寸和材料比表面积,并将Al活性位高度分散于材料孔道内;将单羧酸配体换成三羧酸配体,制备了含局部团聚的Al活性位点,调控了材料的孔道尺寸和比表面积以及Br（?）nsted/Lewis酸的比例。其中,PMS-3中含有高度分散的酸性活性中心,在催化对二甲苯和苯甲醇的烷基化反应时,表现出了高活性,在100℃温度条件下TOF达到了 26.0 h-1,选择性达到了 91%。因孔道尺寸较大且均一,抑制了副产物的生成。
陈宇飞,赵辉,董磊[10]（2022）在《功能化Al2O3@SiO2/酚醛环氧-双马树脂复合材料的微观结构及性能》文中研究表明采用溶胶-凝胶法（Sol-gel）分别制备Al2O3和SiO2,同时以KH560为架桥剂制得SiO2包覆Al2O3（KH560-Al2O3@SiO2）的增强体。以双马来酰亚胺树脂和酚醛环氧树脂（MBMI-EPN）为基体、4’4-二氨基二苯甲烷（DDM）为固化剂,采用原位聚合法制备了KH560-Al2O3@SiO2/MBMI-EPN复合材料;表征KH560-Al2O3@SiO2的微观结构及该增强体对复合材料性能的影响。结果表明:Al2O3@SiO2粒子微观结构清晰,核壳结构完整,内核为短纤维状Al2O3,外壳为无定形SiO2,二者通过化学键方式相连;Al2O3@SiO2表面成功接枝上KH560基团,粒子堆积现象减弱。KH560-Al2O3@SiO2/MBMI-EPN复合材料的微观形貌显示:KH560-Al2O3@SiO2在MBMI-EPN基体中形成多相结构、分散性较好、界面作用稳定且断面形貌呈鱼鳞状,并未发现Al2O3@SiO2粒子团聚体,整体结构完整。当KH560-Al2O3@SiO2含量为1.5wt%时,复合材料的弯曲强度与冲击强度分别为126 MPa和14.7 kJ/m2,比树脂基体分别提高了21.2%和27.8%;材料的热分解温度为392.3℃,比树脂基体提高了14.5℃,力学性能和耐热性得到明显改善。
二、超声对多相化学反应的影响(Ⅰ)异丙醇铝水解（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、超声对多相化学反应的影响(Ⅰ)异丙醇铝水解（论文提纲范文）
（1）双亲纳米分子筛的设计、合成及其性能研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 分子筛简介 |
| 1.2 纳米分子筛的合成方法 |
| 1.2.1 凝胶合成法 |
| 1.2.2 澄清溶液合成法 |
| 1.2.3 限域合成法 |
| 1.3 多级孔纳米分子筛的合成方法 |
| 1.3.1 硬模板法 |
| 1.3.2 软模版法 |
| 1.3.3 脱铝法 |
| 1.3.4 脱硅法 |
| 1.3.5 再结晶法 |
| 1.3.6 辐射法 |
| 1.4 纳米分子筛表面改性方法 |
| 1.4.1 浸渍法 |
| 1.4.2 接枝法 |
| 1.4.3 共聚法 |
| 1.5 功能化多级孔纳米分子筛的应用 |
| 1.5.1 催化应用 |
| 1.5.2 气体分离 |
| 1.5.3 VOC去除 |
| 1.5.4 生物学应用 |
| 1.6 本论文选题的目的、意义和研究内容 |
| 1.6.1 本论文选题的目的、意义 |
| 1.6.2 本论文的研究内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 双亲性可调的半壳状纳米分子筛的制备及其性能的研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂 |
| 2.2.2 实验步骤 |
| 2.2.3 界面活性测试 |
| 2.2.4 R~1-ZSM-5-R~2双亲纳米分子筛HLB(S)值的测定 |
| 2.2.5 催化性能测试 |
| 2.2.6 表征方法 |
| 2.3 实验结果与讨论 |
| 2.3.1 R~1-ZSM-5-R~2双亲纳米分子筛的合成及结构表征 |
| 2.3.2 R~1-ZSM-5-R~2双亲纳米分子筛HLB(S)值的测定 |
| 2.3.3 Pt@R~1-ZSM-5-R~2纳米反应器的合成及表征 |
| 2.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 超小尺寸双亲纳米分子筛的制备及其在水中醇的需氧氧化反应中的应用 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂 |
| 3.2.2 实验步骤 |
| 3.2.3 界面活性测试 |
| 3.2.4 催化性能测试 |
| 3.2.5 表征方法 |
| 3.3 实验结果与讨论 |
| 3.3.1 超小ZSM-5 分子筛的调控合成 |
| 3.3.2 超小am ZSM-5 分子筛的制备与表征 |
| 3.3.3 Pd@am ZSM-5 纳米反应器的合成及其催化性能的表征 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 负载Fe_xO_y纳米团簇的双亲纳米分子筛的制备及其催化性能的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 实验步骤 |
| 4.2.3 亚甲基蓝降解性能测试 |
| 4.2.4 表征方法 |
| 4.3 实验结果与讨论 |
| 4.3.1 Fe_xO_y@ZSM-5 纳米分子筛的合成与表征 |
| 4.3.2 中空Fe_xO_y@ZSM-5 纳米粒子的合成与表征 |
| 4.3.3 双亲Fe_xO_y@am ZSM-5 纳米反应器的合成与表征 |
| 4.3.4 Fe_xO_y@am ZSM-5 纳米反应器降解亚甲基蓝性能的研究.. |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 结论与展望 |
| 作者简介及科研成果 |
| 致谢 |
（2）低维载体的制备及其在煤焦油加氢脱氮中的应用（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 缩略语 |
| 符号说明 |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 背景 |
| 1.2 煤焦油加氢脱氮反应研究进展 |
| 1.2.1 煤焦油的加氢精制反应 |
| 1.2.2 煤焦油中的含氮化合物 |
| 1.2.3 加氢脱氮反应机理 |
| 1.3 煤焦油加氢精制催化剂 |
| 1.3.1 加氢精制催化剂 |
| 1.3.2 负载型NiMoS催化剂的活性相 |
| 1.4 负载型NiMoS催化剂的载体 |
| 1.4.1 单金属氧化物载体 |
| 1.4.2 复合氧化物载体 |
| 1.4.3 分子筛载体 |
| 1.5 本论文的研究意义与内容 |
| 1.5.1 本论文的研究意义 |
| 1.5.2 本论文的研究内容 |
| 第2章 载体制备及分析方法 |
| 2.1 化学试剂与实验仪器 |
| 2.2 载体及催化剂的制备 |
| 2.2.1 碳纳米管(CNTs)的酸化处理 |
| 2.2.2 氧化石墨烯(GO)的制备 |
| 2.2.3 一维TiO_2-Al_2O_3(TA-1Dm)载体的制备 |
| 2.2.4 二维TiO_2-Al_2O_3(TA-2Dm)载体的制备 |
| 2.2.5 三维TiO_2-Al_2O_3(TA-3Dm)载体的制备 |
| 2.2.6 催化剂的制备 |
| 2.3 载体及催化剂的表征 |
| 2.3.1 晶相结构分析 |
| 2.3.2 比表面积及孔径分布 |
| 2.3.3 载体和催化剂的表面形貌 |
| 2.3.4 催化剂的表面化学状态 |
| 2.3.5 载体及催化剂的还原性 |
| 2.3.6 载体及催化剂的酸性 |
| 2.4 反应物转化率和产物选择性计算 |
| 2.5 理论计算方法和模型建立 |
| 2.5.1 计算方法 |
| 2.5.2 计算模型 |
| 第3章 不同维数TiO_2-Al_2O_3的制备及其在喹啉HDN中的应用 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂的制备及性能评价 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 催化剂性能评价 |
| 3.3 载体及催化剂的表征分析 |
| 3.3.1 载体的晶相结构 |
| 3.3.2 载体及催化剂的物理结构性质 |
| 3.3.3 载体及催化剂的微观形貌 |
| 3.3.4 催化剂的TEM表征 |
| 3.3.5 载体及催化剂的还原性 |
| 3.3.6 载体的酸性 |
| 3.3.7 催化剂的表面化学状态 |
| 3.4 催化剂的活性评价测试 |
| 3.4.1 NiMoS/TA-1Dm催化剂活性评价 |
| 3.4.2 NiMoS/TA-2Dm催化剂活性评价 |
| 3.4.3 NiMoS/TA-3Dm催化剂活性评价 |
| 3.4.4 NiMoS催化剂HDN性能比较 |
| 3.5 14-THQ在不同边缘上的加氢反应生成DHQ |
| 3.6 小结 |
| 第4章 菲对喹啉HDN反应性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验 |
| 4.2.1 载体及催化剂的制备 |
| 4.2.2 菲加氢反应性能测试 |
| 4.2.3 菲对喹啉HDN反应的影响 |
| 4.3 催化剂的菲加氢反应性能 |
| 4.4 菲对NiMoS/TA-1Dm催化剂HDN性能的影响 |
| 4.4.1 菲对NiMoS/TA-1Ds催化剂HDN性能的影响 |
| 4.4.2 菲对NiMoS/TA-1Db催化剂HDN性能的影响 |
| 4.5 菲对NiMoS/TA-2Dm催化剂HDN性能的影响 |
| 4.5.1 菲对NiMoS/TA-2Ds催化剂HDN性能的影响 |
| 4.5.2 菲对NiMoS/TA-2Db催化剂HDN性能的影响 |
| 4.6 菲对NiMoS/TA-3Dm催化剂HDN性能的影响 |
| 4.6.1 菲对NiMoS/TA-3Ds催化剂HDN性能的影响 |
| 4.6.2 菲对NiMoS/TA-3Db催化剂HDN性能的影响 |
| 4.7 小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 不足与建议 |
| 参考文献 |
| 个人简介 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
（3）催化剂结构与金属-载体界面作用对1,4-丁炔二醇加氢性能的影响（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 综述与背景 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 1,4-丁炔二醇加氢体系研究现状 |
| 1.2.1 BYD加氢反应概述 |
| 1.2.2 BYD加氢反应机理 |
| 1.2.3 BYD加氢主要催化剂 |
| 1.2.3.1 Pt基催化剂 |
| 1.2.3.2 Pd基催化剂 |
| 1.2.3.3 Ni基催化剂 |
| 1.2.4 催化剂制备方法 |
| 1.2.4.1 浸渍法 |
| 1.2.4.2 共沉淀法 |
| 1.2.4.3 水热合成法 |
| 1.2.4.4 溶胶凝胶法 |
| 1.2.4.5 沉积-沉淀法 |
| 1.2.4.6 原子层沉积技术 |
| 1.3 加氢催化剂结构调控方式 |
| 1.3.1 金属颗粒的尺寸的调控 |
| 1.3.2 催化剂形貌的调控 |
| 1.3.3 助剂效应 |
| 1.3.4 载体效应 |
| 1.3.4.1 电子效应 |
| 1.3.4.2 几何效应 |
| 1.3.4.3 双功能机制 |
| 1.3.5 金属与载体的界面作用 |
| 1.4 选题依据和主要研究内容 |
| 第二章 实验方法及主要表征手段 |
| 2.1 实验试剂及仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂的表征 |
| 2.2.1 N_2物理吸脱附表征 |
| 2.2.2 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.2.3 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.2.4 H_2程序升温脱附(H_2-TPD) |
| 2.2.5 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.2.6 傅氏转换红外线光谱分析仪(FT-IR) |
| 2.2.7 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.2.8 Raman表征 |
| 2.2.9 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.2.10 电感耦合等离子体发射光谱(ICP) |
| 2.3 催化剂评价 |
| 2.3.1 催化剂性能的评价 |
| 2.3.2 反应后产物分析 |
| 第三章 载体孔道结构对Ni/SiO_2催化剂1,4-丁炔二醇加氢性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂载体的制备 |
| 3.2.2 Ni/Al-SiO_2催化剂的制备 |
| 3.2.3 催化剂的表征与性能评价 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂活性评价 |
| 3.3.2 不同孔道结构催化剂构效关系分析 |
| 3.3.2.1 织构结构 |
| 3.3.2.2 催化剂的NH_3-TPD表征 |
| 3.3.2.3 催化剂的晶相结构分析 |
| 3.3.2.4 催化剂的H_2-TPR |
| 3.3.2.5 催化剂的H_2-TPD表征 |
| 3.3.2.6 催化剂FT-IR分析 |
| 3.4 小结 |
| 第四章 Pd/TiO_2催化剂对1,4-丁炔二醇加氢性能的作用 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 碳纳米纤维的预处理 |
| 4.2.2 催化剂的制备 |
| 4.2.3 催化剂的表征与性能评价 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂加氢评价 |
| 4.3.2 催化剂的XRD图 |
| 4.3.3 催化剂TEM表征 |
| 4.3.4 催化剂FT-IR分析 |
| 4.3.5 Raman表征 |
| 4.3.6 X射线光电子能谱(XPS) |
| 4.4 小结 |
| 第五章 总结与展望 |
| 5.1 工作总结 |
| 5.2 论文的创新性 |
| 5.3 后续工作 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
| 个人简况及联系方式 |
（4）CuAl2O4尖晶石在合成气制取低碳醇反应中作用的探究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 选题背景及意义 |
| 1.2 合成气制低碳醇的催化剂体系 |
| 1.2.1 改性甲醇催化剂 |
| 1.2.2 改性费托(F-T)催化剂 |
| 1.2.3 铑基催化剂 |
| 1.2.4 钼基催化剂 |
| 1.3 课题组前期研究工作 |
| 1.4 尖晶石的研究现状 |
| 1.4.1 尖晶石的结构 |
| 1.4.2 尖晶石的性质 |
| 1.4.3 尖晶石的制备 |
| 1.4.4 尖晶石的应用 |
| 1.5 本文研究计划 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验原料及仪器 |
| 2.1.1 实验原料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 CuAl_2O_4尖晶石的制备 |
| 2.2.1 固相法 |
| 2.2.2 共沉淀法 |
| 2.2.3 柠檬酸法 |
| 2.2.4 溶胶-凝胶法 |
| 2.3 CuZnAl浆状催化剂的制备 |
| 2.3.1 催化剂前驱体的制备 |
| 2.3.2 催化剂热处理 |
| 2.4 CuAl_2O_4尖晶石与CuZnAl浆状催化剂的复合 |
| 2.5 催化剂活性评价 |
| 2.6 催化剂的表征 |
| 2.6.1 X-射线衍射(XRD)表征 |
| 2.6.2 N_2物理吸附表征 |
| 2.6.3 扫描电镜(SEM)表征 |
| 2.6.4 透射电镜(TEM)表征 |
| 2.6.5 NH_3-TPD-MS表征 |
| 2.6.6 氢气程序升温还原(H_2-TPR)表征 |
| 2.6.7 X射线光电子能谱(XPS)表征 |
| 2.6.8 红外光谱(FT-IR)表征 |
| 第3章 制备方法对CuAl_2O_4尖晶石结构及其浆态床一氧化碳加氢性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.3 催化剂表征 |
| 3.3.1 XRD表征 |
| 3.3.2 N_2物理吸附表征 |
| 3.3.3 SEM表征 |
| 3.3.4 TEM表征 |
| 3.3.5 NH_3-TPD-MS表征 |
| 3.3.6 H_2-TPR表征 |
| 3.3.7 XPS表征 |
| 3.4 活性评价结果 |
| 3.5 本章小结 |
| 第4章 铜源对CuAl_2O_4尖晶石结构及其浆态床一氧化碳加氢性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.3 催化剂表征 |
| 4.3.1 XRD表征 |
| 4.3.2 N_2物理吸附表征 |
| 4.3.3 SEM表征 |
| 4.3.4 TEM表征 |
| 4.3.5 H_2-TPR表征 |
| 4.3.6 XPS表征 |
| 4.3.7 FT-IR表征 |
| 4.4 活性评价结果 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 尖晶石不同复合方式对复合浆状催化剂性能的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.3 催化剂表征 |
| 5.3.1 XRD表征 |
| 5.3.2 N_2物理吸附表征 |
| 5.3.3 H_2-TPR表征 |
| 5.4 活性评价结果 |
| 5.5 本章小结 |
| 第6章 单独热处理尖晶石对复合浆状催化剂性能的影响 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.3 催化剂表征 |
| 6.3.1 XRD表征 |
| 6.3.2 N_2物理吸附表征 |
| 6.3.3 H_2-TPR表征 |
| 6.3.4 NH_3-TPD-MS表征 |
| 6.4 活性评价结果 |
| 6.5 本章小结 |
| 第7章 共同热处理尖晶石与CuZnAl前驱体对复合浆状催化剂性能的影响 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 实验部分 |
| 7.3 催化剂表征 |
| 7.3.1 XRD表征 |
| 7.3.2 N_2物理吸附表征 |
| 7.3.3 H_2-TPR表征 |
| 7.3.4 NH_3-TPD-MS表征 |
| 7.4 活性评价结果 |
| 7.5 本章小结 |
| 第8章 结论与建议 |
| 8.1 结论 |
| 8.2 论文创新点 |
| 8.3 建议 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
（5）机械球磨法辅助快速制备TiO2气凝胶及其光催化性能的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 符号及缩略词表 |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 气凝胶材料简介 |
| 1.2 TiO_2材料简介 |
| 1.3 TiO_2气凝胶的制备和存在的问题 |
| 1.3.1 溶胶凝胶法 |
| 1.3.2 凝胶老化 |
| 1.3.3 干燥工艺 |
| 1.3.4 存在的问题及解决方法 |
| 1.4 机械化学法在材料制备中的应用 |
| 1.4.1 超声波 |
| 1.4.2 机械球磨 |
| 1.5 研究的主要思路与内容 |
| 1.5.1 研究的意义与目的 |
| 1.5.2 研究的主要内容和技术路线 |
| 第二章 实验试剂、仪器与方法 |
| 2.1 实验试剂与仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 材料的表征分析方法 |
| 2.2.1 全自动比表面积(BET)表征分析 |
| 2.2.2 X射线衍射(XRD)表征分析 |
| 2.2.3 傅里叶红外变换光谱(FT-IR)表征分析 |
| 2.2.4 热重(TGA)表征分析 |
| 2.2.5 X射线光电子能谱(XPS)表征分析 |
| 2.2.6 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)表征分析 |
| 2.2.7 形貌(SEM、TEM)表征分析 |
| 2.3 吸附-光催化性能评价 |
| 2.3.1 吸附-光催化实验方法 |
| 2.3.2 吸附-光催化性能分析方法和评价指标 |
| 2.3.3 循环利用性能分析方法和评价指标 |
| 第三章 机械球磨法辅助快速制备TiO_2气凝胶及光催化性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 机械球磨法辅助快速制备TiO_2气凝胶的工艺 |
| 3.3 制备工艺参数的选取与设置 |
| 3.4 球磨时间对TiO_2气凝胶的影响 |
| 3.4.1 BET表征分析 |
| 3.4.2 XRD表征分析 |
| 3.4.3 吸附-光催化性能 |
| 3.5 球磨转速对TiO_2气凝胶的影响 |
| 3.5.1 BET表征分析 |
| 3.5.2 XRD表征分析 |
| 3.5.3 吸附-光催化性能 |
| 3.6 溶剂用量对TiO_2气凝胶的影响 |
| 3.6.1 BET表征分析 |
| 3.6.2 XRD表征分析 |
| 3.6.3 吸附-光催化性能 |
| 3.7 机械球磨法辅助制备TiO_2气凝胶的机理分析 |
| 3.7.1 SEM表征分析 |
| 3.7.2 TEM表征分析 |
| 3.7.3 TGA表征分析 |
| 3.7.4 FT-IR表征分析 |
| 3.7.5 XPS表征分析 |
| 3.7.6 UV-vis DRS表征分析 |
| 3.7.7 机械球磨辅助制备TiO_2气凝胶的机理 |
| 3.8 小结 |
| 第四章 机械球磨法辅助制备Sn-TiO_2气凝胶及光催化性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 机械球磨法辅助制备Sn-TiO_2气凝胶的工艺 |
| 4.3 制备工艺参数的选取与设置 |
| 4.4 Ti/Sn摩尔比对TiO_2气凝胶的影响 |
| 4.4.1 XRD表征分析 |
| 4.4.2 UV-vis DRS表征分析 |
| 4.4.3 BET表征分析 |
| 4.4.4 XPS表征分析 |
| 4.4.5 SEM表征分析 |
| 4.4.6 吸附-光催化性能 |
| 4.5 煅烧温度对TiO_2气凝胶的影响 |
| 4.5.1 TGA表征分析 |
| 4.5.2 XRD表征分析 |
| 4.5.3 吸附-光催化性能 |
| 4.6 循环利用性能 |
| 4.7 小结 |
| 第五章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 展望 |
| 5.3 主要创新点 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读学位期间发表论文情况 |
（6）膜分散微反应器中纤维状介孔γ-氧化铝的制备与公斤级放大试验（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 氢氧化铝的分类与性质 |
| 1.1.1 氧化铝水合物分类 |
| 1.1.2 拟薄水铝石的结构和性质 |
| 1.2 氧化铝概述 |
| 1.2.1 γ-氧化铝的晶型和结构 |
| 1.2.2 γ-氧化铝的制备研究进展 |
| 1.2.3 γ-氧化铝的扩孔改性研究 |
| 1.2.4 工艺条件对γ-氧化铝孔结构的影响 |
| 1.2.5 γ-氧化铝的市场现状 |
| 1.3 表面活性剂概述 |
| 1.3.1 非离子表面活性剂 |
| 1.3.2 非离子表面活性剂改性纳米材料 |
| 1.4 微反应器概述 |
| 1.4.1 膜分散微反应器 |
| 1.4.2 膜分散微反应器的放大应用 |
| 1.5 本文工作 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 实验内容 |
| 2.3.1 实验原理 |
| 2.3.2 制备路线 |
| 2.4 表征方法 |
| 2.4.1 X射线粉末衍射 |
| 2.4.2 N_2 气吸附-脱附测试 |
| 2.4.3 原位红外光谱 |
| 2.4.4 透射电子显微镜 |
| 2.4.5 扫描电子显微镜 |
| 第三章 介孔γ-氧化铝的制备工艺探究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 制备方法和沉淀p H值的影响 |
| 3.3 表面活性剂对γ-氧化铝性质的影响 |
| 3.3.1 PEG系列的优化筛选 |
| 3.3.2 Tween系列的优化筛选 |
| 3.3.3 添加量的优化 |
| 3.3.4 老化时间的优化 |
| 3.4 焙烧温度对氧化铝晶型转变和热稳定性的影响 |
| 3.4.1 PEG1500 改性氧化铝的晶型转变和热稳定性 |
| 3.4.2 Tween60 改性氧化铝的晶型转变和热稳定性 |
| 3.4.3 未改性氧化铝的晶型转变和热稳定性 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 制备γ-氧化铝的公斤级工艺放大试验 |
| 4.1 放大试验工艺流程 |
| 4.1.1 工艺流程图 |
| 4.1.2 试验操作流程 |
| 4.2 放大试验制备γ-氧化铝的影响因素 |
| 4.2.1 膜分散微反应器尺寸的影响 |
| 4.2.2 偏铝酸钠流量的影响 |
| 4.2.3 硫酸铝质量浓度的影响 |
| 4.2.4 反应时长的影响 |
| 4.2.5 老化时长和洗涤方式的影响 |
| 4.2.6 干燥温度的影响 |
| 4.3 本章小结 |
| 结论与展望 |
| 结论 |
| 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（7）Yolk-shell结构Ni@SiO2催化剂壳层结构的精细调控及对CH4干重整反应性能的影响（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 研究背景及课题提出 |
| 1.1 CO_2化学利用研究现状 |
| 1.2 甲烷CO_2干重整反应研究现状 |
| 1.3 不同空间限域结构对DRM反应的影响 |
| 1.4 核壳结构催化剂概述 |
| 1.5 核壳结构催化剂的制备方法 |
| 1.6 核壳结构催化剂的功能特性 |
| 1.6.1 金属内核 |
| 1.6.2 载体外壳 |
| 1.7 核壳催化剂在DRM反应中的结构特点 |
| 1.7.1 抗烧结 |
| 1.7.2 抗积碳 |
| 1.8 前述研究仍存在的问题与本课题的提出 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂和设备 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 Ni@SiO_2纳米胶囊催化剂的制备 |
| 2.2.2 柠檬酸刻蚀 |
| 2.2.3 盐酸刻蚀 |
| 2.2.4 不同壳层厚度Ni@SiO_2纳米胶囊催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.3.2 N_2物理吸脱附(N_2 adsorption/desorption) |
| 2.3.3 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.3.4 电感耦合等离子原子发射光谱仪(ICP-AES) |
| 2.3.5 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.6 氢气程序升温脱附(H_2-TPD) |
| 2.3.7 热重分析(TG) |
| 2.3.8 拉曼光谱分析(Raman) |
| 2.3.9 甲烷程序升温脱附(CH_4-TPD) |
| 2.3.10 原位傅里叶红外(In situ FT-IR) |
| 2.3.11 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.4 催化剂评价 |
| 第三章 不同壳层厚度Ni@SiO_2纳米胶囊催化剂制备及其对CH_4-CO_2重整反应性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 不同壳层厚度催化剂的制备 |
| 3.3 不同壳层厚度催化剂的稳定性评价 |
| 3.4 结果与讨论 |
| 3.4.1 不同壳层厚度胶囊催化剂的合成 |
| 3.4.2 不同壳层厚度催化剂的稳定性评价 |
| 3.4.3 不同壳层厚度催化剂反应后的积碳分析 |
| 3.5 小结 |
| 第四章 壳层扩散效应对Ni@SiO_2纳米胶囊催化剂的性能影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 不同壳层厚度催化剂的评价 |
| 4.2.1 反应位点本征活性评价 |
| 4.2.2 高空速切换对反应活性与稳定性的影响测试 |
| 4.3 壳层扩散效应研究 |
| 4.3.1 不同壳层厚度催化剂的织构性质 |
| 4.3.2 壳层扩散效应表征 |
| 4.3.3 不同壳层厚度催化剂的本征活性评价 |
| 4.3.4 壳层扩散效应与催化剂失活的性能分析 |
| 4.4 壳层扩散效应作用机理 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 Ni@SiO_2纳米胶囊催化剂中强锚定金属颗粒的酸刻蚀活化 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 酸改性催化剂的稳定性评价 |
| 5.3 酸改性Ni@SiO_2纳米胶囊催化剂结构表征及作用机理 |
| 5.3.1 酸改性Ni@SiO_2纳米胶囊催化剂结构表征 |
| 5.3.2 酸改性Ni@SiO_2纳米胶囊结构演变前体表征 |
| 5.3.3 柠檬酸改性Ni@SiO_2纳米胶囊催化剂的可能作用机理 |
| 5.4 酸改性Ni@SiO_2纳米胶囊催化剂的化学性质表征 |
| 5.5 酸改性催化剂的稳定性评价 |
| 5.6 小结 |
| 第六章 总结与展望 |
| 6.1 工作总结 |
| 6.2 论文创新性 |
| 6.3 后续工作设想 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
| 个人简况及联系方式 |
（8）重整催化剂氧化铝载体微结构与性能调控（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景与意义 |
| 1.2 研究思路与内容 |
| 第2章 文献综述 |
| 2.1 重石脑油催化重整 |
| 2.1.1 催化重整反应网络与动力学模型 |
| 2.1.2 Pt基重整催化剂的研究 |
| 2.2 氧化铝合成 |
| 2.2.1 氧化铝及其水合物 |
| 2.2.2 拟薄水铝石与勃姆石 |
| 2.2.3 一维氧化铝 |
| 2.2.4 高纯氧化铝 |
| 2.2.5 醇铝法反应机理分析 |
| 2.3 小结 |
| 第3章 实验方法及设备 |
| 3.1 实验试剂及实验材料 |
| 3.2 催化剂制备方法 |
| 3.2.1 棒状氧化铝的制备 |
| 3.2.2 醇铝法制备高纯高孔容拟薄水铝石 |
| 3.2.3 无定型Al_2O_3的重结晶 |
| 3.3 催化剂表征方法 |
| 3.3.1 电镜分析 |
| 3.3.2 X射线分析 |
| 3.3.3 元素分析 |
| 3.3.4 N_2物理吸附 |
| 3.3.5 热重-差热分析 |
| 3.3.6 程序升温实验 |
| 3.4 催化剂考评方法 |
| 第4章 催化剂微结构对重整性能的调控 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 模型建立与计算方法 |
| 4.2.1 颗粒床模型建立 |
| 4.2.2 反应动力学参数 |
| 4.2.3 物性参数关联式及模拟参数 |
| 4.3 结果分析 |
| 4.3.1 催化剂孔隙率的影响 |
| 4.3.2 催化剂孔径的影响 |
| 4.3.3 催化剂形貌的影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 棒状氧化铝合成动力学及其催化重整性能 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验步骤 |
| 5.3 结果分析 |
| 5.3.1 水热条件对AACH棒状晶体形貌的影响 |
| 5.3.2 棒状γ-Al_2O_3及其前驱体AACH的结构特性 |
| 5.3.3 棒状γ-Al_2O_3的生长机理 |
| 5.3.4 AACH棒状晶体的反应生长动力学 |
| 5.3.5 AACH棒状晶体的生长机理的验证 |
| 5.3.6 LaMer动力学理论的拓展 |
| 5.3.7 棒状氧化铝的催化重整性能 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 拟薄水铝石孔结构调控规律及其棒状催化剂的重整性能 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验步骤 |
| 6.2.1 醇铝法制备拟薄水铝石 |
| 6.2.2 高孔容棒状氧化铝制备 |
| 6.2.3 Pt/Al_2O_3催化剂的制备 |
| 6.3 结果分析 |
| 6.3.1 拟薄水铝石孔结构调控 |
| 6.3.2 催化重整性能考评 |
| 6.3.3 催化剂表征 |
| 6.4 本章小结 |
| 第7章 总结与展望 |
| 7.1 总结 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录1 |
| 附录2 |
（9）以金属-有机单元为模板制备多孔金属硅酸盐材料以及催化性质研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 分子筛概述 |
| 1.2.1 分子筛发展简介与分类 |
| 1.2.2 分子筛的孔道构建 |
| 1.2.3 分子筛的活性中心构建 |
| 1.3 金属-有机框架材料概述 |
| 1.3.1 金属-有机框架材料发展简介和分类 |
| 1.3.2 金属-有机框架材料的孔道构建 |
| 1.3.3 金属-有机框架材料的合成方法 |
| 1.3.4 金属-有机框架材料的活性中心构建 |
| 1.4 研究思路及其主要研究内容 |
| 1.4.1 关键问题的提出 |
| 1.4.2 研究思路 |
| 1.4.3 研究内容 |
| 第二章 实验原料、仪器设备以及表征方法 |
| 2.1 实验原料 |
| 2.2 材料表征仪器和方法 |
| 2.2.1 广角x-射线粉末衍射(XRD) |
| 2.2.2 傅里叶红外变换光谱(FT-IR) |
| 2.2.3 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.2.4 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.2.5 氮气吸附-脱附(N2 sorption) |
| 2.2.6 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES) |
| 2.2.7 热重(TG) |
| 2.2.8 X射线光电子能谱分析(XPS) |
| 第三章 钴-多孔硅酸盐材料的合成、结构与环己烷氧化活性 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 PMS-1的制备 |
| 3.2.2 模拟计算方法 |
| 3.2.3 环己烷氧化反应 |
| 3.3 PMS-1的结构与形貌 |
| 3.4 环己烷氧化反应研究 |
| 3.4.1 催化活性研究 |
| 3.4.2 催化机理研究 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 铜钴-多孔金属硅酸盐材料的合成与催化糠醛加氢 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 PMS-2制备 |
| 4.2.2 模拟计算方法 |
| 4.2.3 糠醛加氢反应 |
| 4.3 PMS-2的结构与形貌 |
| 4.3.1 Si:M比的影响 |
| 4.3.2 Cu/Co比的影响 |
| 4.3.3 其它因素的影响 |
| 4.4 催化糠醛加氢反应研究 |
| 4.4.1 活性中心研究 |
| 4.4.2 催化活性研究 |
| 4.4.3 催化机理研究 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 铝-多孔硅酸盐材料的合成及其酸性调控 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 PMS材料制备 |
| 5.2.2 微孔ZSM-5与介孔ZSM-5制备 |
| 5.2.3 对二甲苯和苯甲醇烷基化反应 |
| 5.3 铝-多孔硅(PMS-x)的结构与酸性 |
| 5.2.1 PMS材料的结构分析 |
| 5.2.2 PMS材料的酸性分析 |
| 5.4 烷基化反应活性研究 |
| 5.5 本章小结 |
| 总结和展望 |
| 参考文献 |
| 论文 |
| 专利 |
| 致谢 |
四、超声对多相化学反应的影响(Ⅰ)异丙醇铝水解（论文参考文献）
- [1]双亲纳米分子筛的设计、合成及其性能研究[D]. 景文丹. 吉林大学, 2021(01)
- [2]低维载体的制备及其在煤焦油加氢脱氮中的应用[D]. 张萌. 太原理工大学, 2021
- [3]催化剂结构与金属-载体界面作用对1,4-丁炔二醇加氢性能的影响[D]. 杨高举. 山西大学, 2021(12)
- [4]CuAl2O4尖晶石在合成气制取低碳醇反应中作用的探究[D]. 闫鹏泉. 太原理工大学, 2021(01)
- [5]机械球磨法辅助快速制备TiO2气凝胶及其光催化性能的研究[D]. 刘鼐. 广西大学, 2021(12)
- [6]膜分散微反应器中纤维状介孔γ-氧化铝的制备与公斤级放大试验[D]. 万莉莎. 西北大学, 2021
- [7]Yolk-shell结构Ni@SiO2催化剂壳层结构的精细调控及对CH4干重整反应性能的影响[D]. 吴昊. 山西大学, 2021(12)
- [8]重整催化剂氧化铝载体微结构与性能调控[D]. 林见阳. 华东理工大学, 2021(08)
- [9]以金属-有机单元为模板制备多孔金属硅酸盐材料以及催化性质研究[D]. 叶嘉辉. 广东工业大学, 2021(08)
- [10]功能化Al2O3@SiO2/酚醛环氧-双马树脂复合材料的微观结构及性能[J]. 陈宇飞,赵辉,董磊. 复合材料学报, 2022