一、富勒烯类炭材料作为新型载体在多相催化中的应用(论文文献综述)
王家顺[1](2021)在《葡萄糖基纳米碳复合材料的制备及其乙苯脱氢催化性能的研究》文中提出纳米碳材料通过构建三维空间结构获得优异的催化性能,在催化烷烃脱氢,特别是乙苯脱氢制备苯乙烯的反应中发挥重要作用。但是目前的纳米碳材料仍然存在成本高、后续处理困难及环境污染等问题,因此需要开发一种新型纳米碳复合材料以满足业界需求。球状纳米金刚石的核壳结构和较大的比表面积提高了表面活性位点的可接触性,有利于表面独特的sp2-sp3杂化结构使π电子发生局部离域,增加了表面含氧官能团的亲核性,因此表现出优异的催化性能。本文采用葡萄糖和介孔SiO2在封闭不锈钢管内进行镁热反应获得少层sp2碳材料修饰的介孔SiC纳米颗粒,同时以SiC表面原位碳为结合剂,SiC颗粒进一步交联成三维核壳SiC@C材料,具有较高的比表面积(410.30 m2 g-1)。通过调控碳化温度、镁粉含量及葡萄糖含量,获得了低成本、具有丰富表面羰基官能团和独特三维结构的SC-13.7(13.7%SiC@C),在乙苯脱氢反应中的苯乙烯催化速率达到了 11.58 mmol g-1carbon h-1,约为纳米金刚石催化活性的4倍。为提高纳米碳复合材料的催化效率,引入有一定催化效果的MXene作为二维平面支撑材料。实验通过添加十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)提高了 SiC@C在MXene表面的分布均匀性,并通过400℃处理增加了 MXene的活性物种C-Ti=O。研究结果表明:处理后的MSC-1(MXene:SiC@C=2:1)催化剂的催化活性相比于直接混合的MS(MXene+SiC@C)材料提高近一倍。同时,MXene在乙苯脱氢中不仅有着一定的催化作用而且对苯乙烯的选择性较为显着,MSC-0(MXene+SiC)的选择性与转化率相近的SiC@C相比提高了 3%,达到了 97.03%。MSC-2(MXene:SiC@C=1:1)长期稳定性也随着MXene的添加显着增强,实现了与碳材料的协同催化作用。本研究进一步优化了葡萄糖基纳米碳复合材料的结构,从而减少积碳,同时规避了 SiC与MXene在导热和均匀分散碳材料方面的相似作用。探索了利用葡萄糖碳材料制备的石墨化量子点修饰MXene材料(GQD@MXene),通过观察其形貌和结构,发现GQD优先在缺陷处覆盖,并均匀分散在MXene上,是乙苯脱氢催化中具有潜力的催化剂。
李庆林,宋涛,杨勇[2](2021)在《生物质炭基材料在有机催化转化中的应用》文中认为近年来,生物质因具有富碳可再生、储量丰富、环境友好、价格低廉等特点被作为原料广泛应用于制备生物质炭基材料。本文综述了以生物质为原料衍生炭基材料作为催化剂在有机转化反应中的相关研究进展,重点介绍了杂原子掺杂、金属杂化策略所制备炭基催化材料在液相催化加氢、氧化、偶联等有机转化反应中的催化性能,进而阐明了炭基催化剂与催化活性之间的构效关系。最后,本文总结了生物质炭基催化剂在有机催化反应中的优势,指出了目前生物质衍生炭基催化剂材料合成和有机转化研究领域面临的挑战,并对此领域的未来发展趋势进行了分析与展望。
王哲[3](2021)在《基于大孔树脂制备功能化介孔碳催化氧化乙苯的性能研究》文中研究指明烷基苯的直接氧化产物醇、醛、酮及酸是工业上重要化学品的中间体,在工业上和实验室都具有重要的价值。早期使用一些强氧化剂进行烷基苯的氧化反应存在腐蚀性强、高毒性、选择性差、不经济和处理困难等诸多问题。为了满足生产和生活上可持续发展的需要,基于宏观三维大孔树脂的无模板法开发多种环境友好、高稳定性、低成本、高选择性又可重复使用的介孔碳基材料用来催化乙苯到苯乙酮反应是本论文研究重点。主要包括以下三个部分:第一部分利用草酸高铁酸根离子交换的IRA-900大孔树脂通过一步热解制备了一系列宏观三维Fe3C/Fe/C复合材料CIPC-T(T表示热解温度)。CIPC-T材料中三维介-大孔无定形碳骨架内部嵌入了大量高度分散的纳米颗粒,这些纳米颗粒具有Fe3C/Fe表面包覆着石墨壳层(CI@GC)的核壳结构。根据XRD、SEM、TEM、TGA及定量相分析的结果,提出了复合材料的形成过程同时也确定了材料中Fe3C与Fe的含量。CIPC-T中Fe3C/Fe的质量比可以通过热解温度很容易地调节,进而获得了不同饱和磁化强度的磁性材料。在叔丁基过氧化氢存在下CIPC-750催化剂能有效地将乙苯氧化成苯乙酮并表现出58.7%的转化率并且证实了Fe3C在反应中的活性作用。球径为200~400μm的CIPC-T催化剂的宏观球形形貌和出色的磁学性能也有利于从反应溶液中分离和回收。此外,CIPC-T复合材料中铁位点的高稳定性是由于CI@GC的外石墨壳层保护使反应过程中不易发生铁物种的浸出,也使催化剂表现出很好的循环利用性。第二部分利用二氰二胺与IRA-900大孔树脂在不同比例下一步热解制备了一系列的三维尺寸为600~900μm的多级孔氮掺杂碳球x-DIRA-T(其中x表示二氰二胺与IRA-900的用量比和T表示热解温度)。二氰二胺作为一种氮掺杂剂和抗收缩剂的加入可以有效控制树脂在热解过程中的收缩,这有利于保留原始大孔树脂中的三维互联孔道和创造丰富的氮掺杂位点。这也有效地解决了第一部分有大孔树脂热解骨架收缩的问题。当二氰二胺与树脂比例达到1:1时催化剂可以高选择性的将乙苯转化为苯乙酮,显着超过了直接煅烧树脂表现的活性(乙苯转化率分别为83.5%和12.1%)。结构表征和反应动力学研究表明催化剂较大的孔体积和更多的介-大孔结构可以暴露更多的活性位点和较低的扩散限制,这能够明显加快初始反应速率从而提高催化性能。x-DIRA-T催化剂更大的宏观三维尺度可以更有效发挥反应中分离和回收的优势。这部分工作提出了一种在直接一步热解过程中保持碳有机前体孔隙尺度多样性的新策略,使其作为宏观三维载体能更有效地应用于多相催化领域。第三部分继续研究氮掺杂碳材料对乙苯氧化到苯乙酮活性的影响。根据第二部分二氰二胺与大孔树脂混合热解后二氰二胺残留的现象为启发,进一步讨论石墨相氮化碳及其前驱体与有机物共热解时热稳定性的问题。石墨相氮化碳(GCN)通常被认为是一种自牺牲的氮源,常常与多种有机化合物一起通过混合共热解过程获得氮掺杂碳材料。但通过热重分析、热重-质谱联用分析和X射线光电子能谱分析,我们发现含有丰富氢键的GCN可以不可逆地被各种有机物质释放出的碳质气体片段锚定,进一步促使氮化碳转化成氮掺杂石墨烯,表明GCN在与有机物供热解时不再在是一个自牺牲的氮源,而这些残留的氮化碳对整体氮掺杂碳材料的孔隙度和可接近活性中心数量都起到了关键作用。所以设计了一种CVD的策略,利用固体碳源AB-8树脂与基底物质GCN一步热解获得了超高介孔隙度和超薄形态的ABCNS-900催化剂,得益于催化剂优异的介孔结构,比表面积和孔容分别为1650 m2 g-1和8.26 cm3 g-1,以低剂量就能高选择性将乙苯氧化为苯乙酮,表现了极好的催化活性,乙苯转化率和苯乙酮选择性分别达到99.8%和96.2%。我们的研究结果为高介孔体积的超薄氮掺杂石墨烯提供了一种绿色经济的合成策略,进一步促进了氮掺杂碳材料在多相催化工业中的应用。
杨田萌,韩晓晨,张斌[4](2020)在《碳纳米材料在多相催化中的应用》文中指出随着科技的进步与发展,化工生产中涉及的化学反应速率以及反应进行的程度不断提高,原料的利用率也在持续提高。其中,发挥最大作用的就是催化剂。碳纳米材料既可以提升化学反应速率,又可以作为催化剂的载体参与到多相催化反应中。碳材料还可以包覆某些纳米粒子,达到催化反应的目的。总结了碳纳米材料在多相催化中的研究进展与应用,介绍了碳纳米材料的活性、稳定性以及对反应物的选择性等性质,也介绍了该类催化材料的制备方法。
王榕,黄芬,王鹏博,李东辉[5](2020)在《炭材料负载金属催化剂催化硅氢加成反应进展》文中进行了进一步梳理炭材料具有比表面积大、孔径可调、取材广泛等优点,以其为载体负载金属活性组分制备硅氢加成催化剂极具发展前景.我们详细总结了近20年不同炭材料如活性炭、石墨与石墨烯、碳纳米管、富勒烯、卡宾等在硅氢加成反应中负载金属催化剂的制备方法、催化性能以及可能的催化机理,并对有望应用到该反应的新型炭材料载体进行了对比与展望.认为未来硅氢加成炭负载型催化剂的研究可聚焦于(1)探寻新型双金属活性组分以进一步提高催化活性;(2)研发更具优势的金属配体,明晰配体与载体、配体与金属之间的相互作用关系以提高催化选择性与稳定性;(3)结合科学可靠的催化机理研究,以期研发出更符合可持续发展要求的炭负载型硅氢加成金属催化剂,可使硅氢加成反应基本实现原子经济性.
邓洁[6](2020)在《铜助催化剂促进碳纳米管催化异丙苯氧化反应研究》文中指出烃类氧化为高附加值中间体是工业生产中的重要反应,开发低成本、高活性的催化体系具有重要的意义。本研究针对异丙苯氧化反应,以碳纳米管为催化剂,通过添加铜助催化剂加快异丙苯催化氧化反应,提升高附加值产物2-苯基-2-丙醇(PP)的选择性,探究碳材料表面化学结构与铜助催化剂之间的相互作用及其影响碳纳米管催化异丙苯氧化反应活性的机制。本论文主要研究内容与结果如下:(1)采用Cu(OAc)2作为铜源制备的CuO/CNTs和Cu(OAc)2机械混合CNTs(质量比1:10000)作为催化剂进行异丙苯与氧气催化氧化,在80℃下反应8 h,异丙苯的转化率分别为49.5%和54.2%,目标产物PP选择性分别为32.5%和44.7%,相比CNTs催化条件下38.5%的转化率和25.1%的PP选择性都有明显的提升,其中Cu(OAc)2机械混合CNTs的效果最好,增加铜促进剂的量催化活性没有明显提升,说明痕量Cu(OAc)2(相对反应物约为1 ppm)能够有效促进该反应。通过不同催化体系下的过氧化物分解实验发现,Cu(OAc)2-CNTs体系有利于CHP分解,从而促进异丙苯的氧化。该研究提出了一种痕量Cu(OAc)2促进碳纳米管催化异丙苯氧化高转化率生成PP的新方法,该方法中痕量的促进剂不会对后处理分离工艺产生附加影响,具有应用前景。(2)采用原始碳纳米管、酸洗碳纳米管以及不同方法处理的反应回收碳纳米管为催化剂,对异丙苯氧化反应进行了性能评价,探究了碳纳米管表面性质与痕量铜助催化剂之间的相互作用及其影响。研究发现,只有在HCl洗涤处理过的碳材料催化剂体系中加入痕量Cu(OAc)2才有促进作用。进一步表征发现,HCl洗涤碳纳米管的预处理过程对碳材料表面形态结构和缺陷度不会产生影响,但是会促进Cl在表面的吸附或掺杂,这部分Cl的存在可以促进Cu+和Cu2+离子之间的转化,该过程有利于促进烃类氧化的自由基链式反应,使得氧化活性升高,由此推测碳材料表面的Cl与Cu形成C-Cu-Cl组分。DFT计算证明,C-Cl-Cu之间存在相互作用,使得Cu的正电荷处于较低的状态,有利于过氧自由基的生成,从而促进反应的进行。进一步采用Cu Cl2作为模型添加剂与未经HCl洗涤的p CNTs共同催化异丙苯氧化反应,发现可以提高反应活性,这充分说明Cu(OAc)2促进作用的关键是与碳材料表面Cl形成Cu-Cl组分,有利于异丙苯氧化反应的进行。该研究认为,碳材料的酸洗处理过程可能会引入意想不到的杂原子吸附或掺杂,对催化性能产生意想不到的影响,这对碳催化研究具有指导意义。
王志勇[7](2020)在《碳基纳米催化材料及超重力强化反应过程研究》文中提出现代科学发展中,催化反应的研究是科学界最活跃最有生机的领域之一,已经成为推动能源、材料、化学工业发展的源泉和动力。多年来,以铂、钌、钯等贵金属为代表的金属基催化材料在许多化学反应中表现出优异的催化性能,但这类催化材料普遍存在资源有限、价格昂贵、环境污染等问题,从而限制了其大规模商业化应用。随着绿色化学和可持续化学发展的推动,非金属材料作为催化剂的应用逐渐被人们认识和探索,其中以碳纳米材料为代表的非金属催化剂被发现可应用于多类需要金属参与的催化反应,有望替代传统的金属基催化剂。目前在碳纳米材料催化领域,国内外的研究工作主要还集中在新型碳纳米材料的制备、活性位点的识别以及催化过程的探索等方面。而碳纳米材料作为催化剂的催化反应体系普遍为非均相催化过程,催化性能受相间混合传质的影响明显。常规反应器存在混合效果弱及相间传递效果差等问题,不能充分发挥纳米催化剂的优势。超重力技术是一种典型的化工过程强化技术,它利用旋转产生的离心力模拟超重力环境,可极大强化相间传质效率。基于此,本论文探索了碳基纳米材料的结构对催化反应性能的影响,研究了不同反应条件下非金属催化反应体系的过程规律,并提出了超重力强化碳基非金属催化反应新过程,主要工作内容如下:(1)以商业石墨和硫粉为原料,采用球磨法制备了硫原子掺杂含量为3.4 wt.%的硫掺杂石墨片非金属催化剂。硫掺杂石墨片可用于催化苯甲醇氧化制备苯甲醛反应中,在温度80℃,催化剂用量2 mg,反应时间3小时下,反应物苯甲醇的转化率和目标产物苯甲醛选择性分别为18.2%和96.8%。当其用于催化对硝基苯酚还原制对氨基苯酚时,实验测得表观反应速率常数为0.02874min-1,表观活化能为24.21 kJ mol-1,反应熵为-146.34 kJ mol-1 K-1,反应焓为21.57 kJ mol-1。通过密度泛函理论计算对杂原子掺杂的碳材料结构进行优化,结果表明,硫原子掺杂到碳骨架中时,会引起电子云的重排,从而有利于催化活性的提高。结合反应动力学研究,提出了非金属催化氧化和还原反应过程机理;(2)以形貌可控的纳米氧化镁为模板和催化剂,采用化学气相沉积法可控制备了双层石墨管非金属材料,石墨管的长度在10-20μm范围内,平均管径约为500 nm。在电催化氧还原及电催化析氧反应过程中,双层石墨管较单层石墨管具有更大的正起始电位、半波电位和极限电流密度,且具有更好的双功能活性。将其作为催化剂载体用于电催化合成氨反应中,探索了催化剂载体亲疏水性对催化性能的影响,在-0.4V过电位下,NH3产率最高,为2.24 μg h-1 mgcat.-1,且外层疏水的双层石墨管结构可有效提高电催化合成氨的选择性;(3)以氧化石墨烯为原料,尿素为氮源,泡沫镍为模板合成了三维宏观氮掺杂石墨烯-Ni复合整体式催化剂,催化剂可高效催化硝基苯还原制苯胺。其反应遵循拟一级动力学过程,表观活化能为30.50 kJ mol-1。基于反应动力学数据,选用Langmuir-Hinshelwood吸附反应模型进行拟合,最终模型拟合值和实验值误差小于10%;采用水热耦合冷冻干燥法,以氧化石墨烯为原料,尿素为氮源,制备了可用于催化硝基苯还原反应的非金属氮掺杂石墨烯泡沫整体式催化剂,石墨烯泡沫内部孔道大小约为100 nm;(4)在旋转填充床超重力反应器内进行硫掺杂石墨片催化苯甲醇氧化反应过程,反应温度为60℃时,苯甲醇的转化率较搅拌反应釜反应器内转化率可提升3倍,选择性基本保持不变。在旋转管式超重力反应器内进行整体式非金属材料催化硝基芳香化合物还原过程,超重力水平为6484g(g=9.81 m·s-2)时,反应表观速率可达到常规搅拌反应釜反应器内速率的6倍。计算流体力学模拟数据表明,超重力水平越高,液体表面更新速率越快,从而提高表面反应效率。
程源晟,蔡号东,凌敏,宋超,魏先文[8](2020)在《光电化学催化中的富勒烯基材料:机理及应用》文中指出光催化和电化学催化在现代清洁能源转化中发挥了无可替代的作用。[60]富勒烯(C60)材料因其独特的结构与性能而被广泛用于各类光电催化剂的开发中,并取得了令人瞩目的成果。我们简介了C60的基本性质以及富勒烯基(包括C60笼外衍生物和衍生碳材料)光电催化剂的制备方法,综述了C60及其衍生材料在光催化和电化学催化领域中的研究进展,就其在光电化学催化应用中所起到的主要作用、工作机理以及优化策略进行了讨论。并对C60基催化剂发展中的主要问题与挑战进行了总结和展望。
方正[9](2020)在《Cu-IL活性相构筑及ILs衍生炭材料在乙炔氢氯化反应中的应用》文中指出氯乙烯(VCM)作为合成聚氯乙烯(PVC)的重要单体,目前国内合成的方法主要是以氯化汞/活性炭为催化剂的乙炔氢氯化法。但由于氯化汞易升华且具有高毒性,因而开发绿色无毒的非汞催化剂的研究工作迫在眉睫。近些年来,大量研究聚焦于诸如Au、Ru、Pd等贵金属基催化剂,但其自身容易还原或是流失而导致催化剂的快速失活。针对这种情况,围绕助剂改进和载体改性方面进行的大量研究中发现了离子液体这种绿色无毒性质可调的助剂在以客体形式引入炭载贵金属基催化剂中时有优异的性能得益于低负载量的贵金属物种能和离子液体形成微观液相宏观固相的反应环境且离子液体阴阳离子也能通过静电作用稳定金属活性物种,但其高昂的制备成本使其工业化潜能比较有限。因而开发非贵金属基和非金属基催化剂作为工业化催化剂的备选对象的意义重大。基于此,本论文的内容主要分为以下三部分:1.第一部分是在炭载铜基催化剂上引入不同种类离子液体的客体分子,主要从阴阳离子结构方面去筛选出对铜基催化剂催化性能改善明显的离子液体,初步筛选出10Cu-[Hnmpo]H2PO4/AC-2,其在T=150℃,GHSV(C2H2)=50 h-1和HCl/C2H2=1.0这种近似于工业化的条件下,乙炔转化率可达89.16%,选择性在99%以上。进一步地,通过一系列诸如XRD、XPS、TG、TPD、TPR等表征解释了该离子液体客体分子引入Cu/AC后催化性能明显提升的原因并同时通过简单的DFT计算从吸附活化C2H2和HCl底物分子的角度验证了前述的实验结果。2.第二部分在炭载体上负载的铜与离子液体活性相构筑的基础上开创性地构建了离子液体负载在有固定且均匀分布Cu活性中心的Cu-BTC这种MOFs材料上的主客体协同催化的体系,即ILs/Cu-BTC,以此来尝试离子液体与铜活性相构筑的另外一种形式。该部分使用的离子液体为三种不同阴离子的咪唑类离子液体,发现[BMIm]Cl对Cu-BTC催化性能的提升最为显着。当[BMIm]Cl负载量为20 wt%,T=150℃,GHSV(C2H2)=120 h-1和VHCl/VC2H2=1.2的条件下,其最高乙炔转化率为55.6%,氯乙烯选择性在98%以上,同时发现对应IL/AC活性很低,可以排除离子液体自身对催化性能的贡献。通过XRD、XPS、SEM、EDS、TEM和FT-IR等表征发现引入的[BMIm]Cl可以稳定Cu-BTC中Cu2+,Cu-BTC可以提高IL的热稳定性,IL与Cu-BTC的协同作用可以改善其对乙炔和氯化氢的吸附性能从而使得Cu-MOFs可以作为IL的优良主体。3.第三部分基于第二部分中的发现,即当金属相活性组分催化性能较差时,离子液体阴阳离子的特定结构也能很好地协同铜活性中心催化乙炔氢氯化反应。但考虑到直接将离子液体用于催化反应过程中限制因素较多。因而,通过一种简单的高温炭化的方法将[EMIm]NTf2和[EMIm]TPB两种离子液体的混合物焙烧成一种其上分布有大量B-CNDs(硼掺杂碳纳米点)的炭基催化剂同时也制备了一批石墨烯与B2O3焙烧形成的B-CNDs-g系列材料。活性评价结果表明,在反应条件为T=220℃和GHSVtotal=1000 h-1时,离子液体衍生B-CNDs乙炔转化率为57%。进一步地,通过一系列表征结果,确定了其活性来源是三种硼活性物种-BC2O、-BCO2和-BC3中的-BC3活性物种。此外,构建了B-CNDs石墨烯类非金属基催化剂五种可能的表面吸附模型,并通过DFT计算得到了其催化乙炔氢氯化反应的路径及能量变化,提出了离子液体衍生B-CNDs高催化性能的原因可能是其上广泛分布的-BC3位点所造成的局部非均布静电势而整体仍呈现电子结构对称的具有良好抗畸变性能所引起的。
岳莹娜[10](2020)在《不对称电还原芳香酮反应中阴极材料的设计制备及应用》文中进行了进一步梳理随着社会的进步和经济的发展,人类的生活水平不断提高,“生命”这个主题成为当今社会被讨论最为激烈的话题。随着科技的发展,人类对生命也越来越重视。而药物作为可直接影响生命质量的手段之一,它的市场需求也在逐年增加。其中手性药物的销量占据了药物总类别的榜首。从自然界中可直接提取的手性药物种类和数量均有限,因此通过研究手性合成方法进行手性药物开发成为目前新药研发的主要途径。手性药物合成中通过潜手性芳香酮的不对称还原得到的具有光学活性的芳香醇是手性药物合成的有效结构单元,因此芳香酮类化合物的不对称还原也是近年来不对称合成领域的研究重点。均相体系中过渡金属催化的不对称合成反应一直是手性合成中常见而有效的方法,但此类反应体系中的催化剂通常价格昂贵,且在反应后处理中分离困难而会造成一定的资源浪费和环境污染。多相催化作为另一种占据主流的催化方法能够有效解决催化剂的分离和循环利用等问题,却无法避免高温和高压的反应条件。以多相不对称氢化反应为例,反应中使用的氢源通常为高压氢气,因此反应过程并不十分安全且实验操作难度相对较大。另一种新兴的电化学方法催化不对称合成可有效避免相对苛刻的反应条件,在常温常压条件下即可达到手性催化的目的。而阴极材料是电化学方法催化芳香酮类化合物不对称还原的关键,因此如何设计和制备高效的阴极材料是实现高效催化芳香酮类化合物不对称还原的重中之重。基于上述问题,本论文主要通过以下五个工作进行探究:(1)Cu-Pt双金属催化的2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应利用金属置换原理在Cu纳米颗粒(NPs)上负载小粒径的Pt NPs得到负载型Cu-Pt双金属Pt@Cu NPs,并应用于辛可尼定(CD)诱导的芳香酮类化合物的不对称电还原反应。由于Pt NPs均匀分散,更有利于吸附手性诱导剂CD,因此底物在双金属电极表面的还原过程中更易产生光学活性。在模型分子2,2,2-三氟苯乙酮的不对称电还原反应中,Pt@Cu NPs为阴极时产物的产率和光学活性(ee值)分别可达25%和59%,这明显优于以Pt或Cu为阴极时电解所得到的结果。该双金属材料催化性能稳定,连续重复电解6次后产物的产率和ee值均无明显变化,可作为芳香酮类化合物不对称电还原反应中低成本高效率的催化材料。(2)CuPt合金催化的2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应贵金属Pt催化剂在不对称还原反应中的应用被广泛报导,而Pt基合金的催化性能相比于单一金属有明显的增强,且Cu具有较高的催化性能以及相对较低的价格,因此CuPt合金在降低Pt含量的同时可提升催化剂的催化效率。CuPt合金对多种由CD诱导的芳香酮类化合物的不对称还原均有高效的催化作用,其中模型底物2,2,2-三氟苯乙酮在CuPt合金为阴极的电化学体系中被还原得到的产物产率和ee值可达83%和44%,相比于Cu-Pt双金属催化体系的结果有明显提高。合金电极稳定性强,重复使用6次后催化模型底物的不对称电还原反应依旧能得到与首次电解相当的水平。(3)L-半胱氨酸修饰CuPt合金催化的2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应自L-脯氨酸催化的不对称分子间羟醛反应被报道后,越来越多科学家开始致力于研究手性氨基酸在不对称合成反应中的应用。L-半胱氨酸作为一种便宜且天然易得的手性诱导剂被广泛应用于手性催化反应中,而L-半胱氨酸中特征的巯基可与金属作用形成较强的金属硫键,这为手性氨基酸嫁接在金属表面形成手性电极提供了可能。由于手性氨基酸已嫁接在合金表面,因此在L-cysteine-CuPt催化的芳香酮类化合物的不对称电还原反应中无需另外再加入手性诱导剂,这避免了Cu-Pt双金属和CuPt合金催化体系中存在的电解后处理过程中诱导剂难分离而造成的浪费和环境污染问题。当L-cysteine-CuPt-5作为阴极催化底物不对称电还原反应时,产物的产率和ee值可分别达到73%和43%,这避免了将等量L-半胱氨酸直接添加至电解液时,产物光学活性相对较低的情况。除此之外,L-半胱氨酸即使在材料多次重复利用后也依旧能牢固地嫁接在合金表面,因此其诱导效果并不随着电解次数的增加而有所下降。(4)L-lysine-MWCNTs用于2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应多壁碳纳米管(MWCNTs)先后经过浓硫酸和浓硝酸的混和酸处理、在SOCl2中搅拌回流处理以及最终与L-赖氨酸反应得到L-lysine-MWCNTs。用相同方法还能够制备得到不同手性氨基修饰的MWCNTs复合材料如L-arginine-MWCNTs和D-arginine-MWCNTs等。此类手性氨基酸修饰的MWCNTs材料不同于氨基酸修饰的金属材料,其主要构成元素均为地球上含量丰富的元素碳,避免使用L-半胱氨酸修饰CuPt合金催化体系中大量使用的资源有限的金属,更加符合当今“绿色化学”的主题。除此之外,L-lysine-MWCNTs在芳香酮类化合物的不对称电还原反应中发挥了较好的作用,以模型底物为例,经电解条件的优化后,产物的产率和ee值可达64%和30%。该材料不仅对多种芳香酮类化合物的不对称电还原反应均有作用,它在电化学体系中的稳定性也很强,即使经过多次重复使用,嫁接于MWCNTs表面的手性氨基酸也并未脱落。(5)D-PHE-MWCNTs用于2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应采用重氮化反应的方法,仅经过一个反应步骤即可将D-苯丙氨酸修饰在MWCNTs表面制备得到D-PHE-MWCNTs。这种D-PHE-MWCNTs材料制备方法简单,避免了L-lysine-MWCNTs制备过程中利用多步功能化修饰方法而导致的材料中间体收率不高的问题。以去离子水作为溶剂使材料制备的过程更加清洁,除此之外该方法缩短了材料制备的时间,简化了实验步骤。此外,D-PHE-MWCNTs在以2,2,2-三氟苯乙酮为模型的芳香酮类化合物的不对称电还原反应中应用效果好,产物的产率和ee值可分别达到65%和40%。手性诱导剂在电化学过程中牢牢嫁接在MWCNTs表面使材料在6次循环使用后依旧保持与首次电解时相当的效果。
二、富勒烯类炭材料作为新型载体在多相催化中的应用(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、富勒烯类炭材料作为新型载体在多相催化中的应用(论文提纲范文)
(1)葡萄糖基纳米碳复合材料的制备及其乙苯脱氢催化性能的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 课题研究背景 |
1.2 纳米碳材料 |
1.2.1 纳米碳材料的发展与分类 |
1.2.2 生物质基碳材料 |
1.2.3 石墨化碳材料 |
1.3 乙苯直接脱氢反应 |
1.3.1 金属催化剂 |
1.3.2 非金属催化剂 |
1.3.3 反应机理 |
1.3.4 纳米碳复合材料反应进展 |
1.4 本文主要研究思路和内容 |
1.4.1 本论文研究意义 |
1.4.2 论文研究思路 |
1.4.3 论文创新点 |
1.4.4 本论文研究主要内容 |
第二章 材料的制备与研究方法 |
2.1 实验材料 |
2.2 实验仪器和设备 |
2.3 材料制备方法 |
2.3.1 SiC@C制备 |
2.3.2 MXene制备 |
2.3.3 SiC@C/MXene制备 |
2.3.4 GQD@MXene制备 |
2.4 材料的测试和表征 |
2.4.1 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM) |
2.4.2 高分辨透射电子显微镜(TEM) |
2.4.3 X射线衍射仪(XRD) |
2.4.4 热重分析(TGA) |
2.4.5 X射线光电子能谱(XPS) |
2.4.6 N_2物理吸附测试(N_2 adsorption) |
2.4.7 Raman光谱测试 |
2.4.8 傅里叶红外光谱测试(FT-IR) |
2.4.9 乙苯脱氢测试 |
第三章 三维SiC@C杂化物的制备用于乙苯高效脱氢制苯乙烯 |
3.1 引言 |
3.2 材料制备示意图和参数确定 |
3.3 SiC@C形成中Mg含量影响 |
3.4 SiC@C形成中碳化温度影响 |
3.5 SiC@C形成中碳含量影响 |
3.5.1 SiC@C杂化物的晶体和结构特征 |
3.5.2 SiC@C杂化物的表面化学分析 |
3.6 SiC@C形成中碳含量对催化性能影响 |
3.6.1 不同碳含量的SiC@C杂化物的形貌和微观结构 |
3.6.2 不同碳含量的SiC@C杂化物的Raman分析 |
3.6.3 不同碳含量的SiC@C杂化物的催化性能 |
3.7 结论 |
第四章 三维SiC@C/MXene支撑结构的制备及其乙苯直接脱氢的研究 |
4.1 引言 |
4.2 材料制备示意图 |
4.3 SiC@C/MXene的形貌和微观结构 |
4.4 SiC@C/MXene的结构和成分分析 |
4.4.1 SiC@C/MXene的XRD分析 |
4.4.2 SiC@C/MXene的FTIR分析 |
4.4.3 SiC@C/MXene的XPS分析 |
4.5 SiC@C/MXene的催化性能 |
4.6 结论 |
第五章 GQD@MXene复合材料制备及其乙苯脱氢催化探索 |
5.1 引言 |
5.2 材料表面形貌分析 |
5.3 材料XRD分析 |
5.4 材料表面官能团分析 |
5.5 结论 |
第六章 总结与展望 |
参考文献 |
致谢 |
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
(2)生物质炭基材料在有机催化转化中的应用(论文提纲范文)
1 加氢反应 |
1.1 硝基化合物加氢 |
1.2 不饱和C—C键选择性加氢 |
1.2.1 炔烃半加氢反应 |
1.2.2 α,β-不饱和羰基化合物C==C键选择性加氢 |
1.2.3 喹啉化合物氢化 |
1.3 C==O键的选择性加氢 |
1.3.1 加氢脱氧催化 |
1.3.2 C==O加氢C—O |
1.3.3 其他加氢反应 |
2 氧化反应 |
2.1 C—H键氧化 |
2.2 醇、醛氧化 |
2.3 烯烃环氧化 |
3 偶联反应 |
4 结语和展望 |
(3)基于大孔树脂制备功能化介孔碳催化氧化乙苯的性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题的研究背景和意义 |
1.2 多孔碳基催化剂的研究现状 |
1.2.1 多维度多孔碳基材料合成的研究现状 |
1.2.2 过渡金属碳化物多孔碳基材料合成的概述 |
1.2.3 氮原子掺杂的多孔碳基材料合成的概述 |
1.3 有机大孔树脂作为碳前体的研究现状 |
1.3.1 有机大孔树脂的分类与应用 |
1.3.2 有机大孔树脂作为碳前体的优势和局限性 |
1.3.3 有机大孔树脂热裂解产生气体片段的损失与利用 |
1.4 烷基苯氧化反应的研究现状 |
1.4.1 无催化剂和均相催化剂在烷基苯氧化反应中的局限性 |
1.4.2 非均相催化剂在烷基苯氧化反应中的优势 |
1.4.3 烷基苯氧化反应中氧化剂的选择 |
1.5 目前研究存在的问题 |
1.6 本文的主要内容 |
第2章 实验原料与研究方法 |
2.1 实验原料与仪器设备 |
2.1.1 实验原料 |
2.1.2 仪器设备 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 磁性多孔碳球(CIPC-T)催化剂的制备 |
2.2.2 氮掺杂多孔碳球(x-DIRA-T)催化剂的制备 |
2.2.3 氮掺杂多孔石墨烯(ABCNS-T)催化剂的制备 |
2.3 催化反应活性的测定 |
2.3.1 乙腈为溶剂相的乙苯氧化反应 |
2.3.2 无溶剂的乙苯氧化反应 |
2.4 实验仪器及方法分析 |
2.4.1 X射线粉末衍射分析(XRD) |
2.4.2 元素含量分析(EA) |
2.4.3 比表面积分析(BET) |
2.4.4 场发射扫描电子显微分析(SEM) |
2.4.5 透射电子显微分析(TEM) |
2.4.6 X射线光电子能谱分析(XPS) |
2.4.7 差热-热重分析(TGA-DSC) |
2.4.8 拉曼光谱分析(Raman spectroscopy) |
2.4.9 原子力显微镜分析(AFM) |
2.4.10 热重-差热-质谱联用仪分析(TG-DTA-MS) |
2.4.11 气相色谱分析(GC) |
第3章 基于IRA-900大孔树脂制备介大孔Fe_3C/Fe碳球催化乙苯氧化 |
3.1 引言 |
3.2 多孔Fe_3C/Fe碳球(CIPC-T)催化剂的合成路线 |
3.3 定量分析CIPC-T催化剂中各晶相的含量 |
3.3.1 不同热解温度合成CIPC-T催化剂的晶相组成与结构精修 |
3.3.2 计算CIPC-T催化剂中碳化铁与铁的质量比 |
3.3.3 拉曼光谱分析与石墨化度计算 |
3.3.4 CIPC-T催化剂中各物种的含量的计算 |
3.4 CIPC-T的形貌表征 |
3.4.1 IRA-900大孔树脂热解时骨架的收缩 |
3.4.2 CIPC-T催化剂中各晶相分布位置 |
3.4.3 CIPC-T催化剂可能的形成过程 |
3.5 CIPC-T催化剂的孔隙结构及磁学性质 |
3.5.1 CIPC-T催化剂的氮气吸-脱附测试 |
3.5.2 CIPC-T催化剂的饱和磁化强度的测定 |
3.6 乙苯氧化反应活性的测定 |
3.6.1 反应活性相的确定 |
3.6.2 反应物与活性相 |
3.6.3 催化剂的重复利用性 |
3.7 本章小结 |
第4章 基于IRA-900大孔树脂制备多级孔氮掺杂碳球催化乙苯氧化 |
4.1 引言 |
4.2 氮掺杂多孔碳球(x-DIRA-T)催化剂的合成路线 |
4.3 三维球形x-DIRA-T催化剂的体积与孔隙结构的关系 |
4.3.1 球型IRA-900大孔树脂碳前体不同热解温度下体积收缩的讨论 |
4.3.2 热不稳定的二氰二胺作为氮前体的双重效用 |
4.3.3 二氰二胺用量对x-DIRA-T催化剂体积和孔隙结构的影响 |
4.3.4 催化剂孔道的连通性 |
4.4 IRA-900树脂热解时防止骨架收缩的策略分析 |
4.4.1 二氰二胺和氨气分别作为氮前体 |
4.4.2 二氰二胺热解的关键作用 |
4.4.3 x-DIRA-T催化剂可调的宏观尺度 |
4.4.4 二氰二胺防止骨架收缩作用的局限性和抗收缩剂的探索 |
4.5 x-DIRA-T催化剂的碳基本质和缺陷程度 |
4.5.1 XRD的测试与拉曼光谱表征 |
4.5.2 孔结构缺陷和氮掺杂的点缺陷对拉曼光谱结果的影响 |
4.6 乙苯氧化反应活性的测定 |
4.6.1 催化剂表面的润湿性和无溶剂反应系统制备 |
4.6.2 催化剂合成条件与反应条件的优化 |
4.6.3 x-DIRA-900催化活性与石墨相氮含量及微孔占有率的关系 |
4.6.4 反应的表观速率常数与表观活化能 |
4.6.5 宏观三维多孔催化剂在反应系统中扩散限制 |
4.6.6 反应自由基机理的验证和催化剂的循环利用性 |
4.7 本章小结 |
第5章 基于AB-8大孔树脂制备双介孔氮掺杂石墨烯催化乙苯氧化 |
5.1 引言 |
5.2 多孔氮掺杂石墨烯(ABCNS-T)催化剂的合成路线 |
5.3 ABCNS-T催化剂的制备 |
5.3.1 碳前体与氮前体的选择 |
5.3.2 分离共热解的优势及制备条件的优化 |
5.3.3 石墨相氮化碳(GCN)的晶体结构 |
5.4 ABCNS-T催化剂的形貌及孔隙结构 |
5.4.1 ABCNS-T催化剂的形貌 |
5.4.2 ABCNS-T催化剂的孔隙结构与多孔碳材料的分类 |
5.5 石墨相氮化碳转变成氮掺杂石墨烯的探究 |
5.5.1 热解单独GCN的结构变化 |
5.5.2 AB-8树脂热解对GCN结构的影响 |
5.5.3 ABCNS-T催化剂中碳物种与氮物种含量及结构的变化 |
5.5.4 IRA-900树脂与AB-8树脂热分解时对氮化碳的影响 |
5.5.5 有机分子与GCN混合供热解反应机理的新见解 |
5.6 乙苯氧化反应活性的测定 |
5.6.1 催化剂中活性位点充分利用情况 |
5.6.2 氮掺杂碳材料中总氮含量及各种结构氮含量对反应活性的影响 |
5.6.3 讨论氮掺杂碳材料对乙苯氧化反应的催化机理 |
5.6.4 催化剂的循环利用性 |
5.7 本章小结 |
结论 |
创新点 |
展望 |
参考文献 |
附录 |
攻读博士学位期间发表的论文及其他成果 |
致谢 |
个人简历 |
(4)碳纳米材料在多相催化中的应用(论文提纲范文)
1 零维碳纳米材料 |
2 一维碳纳米材料 |
2.1 碳纳米纤维的制备及其在多相催化中的应用 |
2.2 碳纳米管的制备及其在多相催化中的应用 |
3 二维碳纳米材料 |
3.1 二维石墨烯及其在多相催化中的应用 |
3.2 碳纳米墙及其在多相催化中的应用 |
4 新型微孔碳包覆Pd金属纳米粒子的研究 |
5 结语 |
(5)炭材料负载金属催化剂催化硅氢加成反应进展(论文提纲范文)
1 炭负载型硅氢加成催化剂 |
1.1 负载单金属型 |
1.1.1 活性炭 |
1.1.2 石墨与石墨烯 |
1.1.3 碳纳米管 |
1.1.4 富勒烯 |
1.1.5 卡宾 |
1.1.6 对比与小结 |
1.2 负载双金属型 |
1.2.1 活性炭 |
1.2.2 氮掺杂炭 |
1.2.3 炭黑 |
1.2.4 碳纳米纤维 |
2 未来可开发的炭载体 |
3 结语与展望 |
(6)铜助催化剂促进碳纳米管催化异丙苯氧化反应研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 碳材料催化剂种类及改性 |
1.2.1 典型的碳材料催化剂 |
1.2.2 碳材料改性 |
1.3 碳材料作为催化剂催化反应 |
1.3.1 碳材料催化液相氧化反应 |
1.3.2 碳材料催化液相还原反应 |
1.3.3 其他反应 |
1.4 碳材料作为催化剂载体的研究与应用 |
1.4.1 石墨烯基材料载体 |
1.4.2 氧化石墨烯基载体 |
1.4.3 还原氧化石墨烯基载体 |
1.4.4 石墨化氮化碳基载体 |
1.4.5 碳纳米管基载体 |
1.4.6 活性炭基载体 |
1.5 异丙苯液相催化氧化的研究现状 |
1.5.1 碱金属和碱土金属盐催化剂 |
1.5.2 过渡金属催化剂 |
1.5.3 非金属催化剂 |
1.6 本论文的研究思路和主要内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 化学试剂与仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验气体 |
2.1.3 实验仪器 |
2.2 催化剂处理 |
2.3 材料表征 |
2.3.1 拉曼光谱(Raman) |
2.3.2 红外光谱表征(IR) |
2.3.3 X射线粉末衍射(XRD) |
2.3.4 透射电子显微镜(TEM) |
2.3.5 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.6 X射线荧光光谱(XRF) |
2.4 异丙苯液相催化氧化反应过程和产物分析 |
2.4.1 异丙苯氧化实验过程 |
2.4.2 异丙苯氧化反应产物的定性与定量分析 |
第三章 碳纳米管与铜助催化剂催化异丙苯氧化 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂制备 |
3.2.1 碳纳米管负载氧化铜催化剂的制备 |
3.2.2 催化反应操作 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂表征 |
3.3.2 催化性能 |
3.4 本章小结 |
第四章 盐酸酸洗碳纳米管与醋酸铜相互作用促进异丙苯催化氧化机理探究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 催化剂的制备 |
4.2.2 异丙苯氧化 |
4.2.3 DFT计算 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化性能与碳纳米管表面性质之间的关系 |
4.3.2 催化机理讨论 |
4.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
附件 |
(7)碳基纳米催化材料及超重力强化反应过程研究(论文提纲范文)
学位论文数据集 |
摘要 |
Abstract |
符号说明 |
第一章 绪论 |
1.1 碳材料介绍 |
1.2 碳材料的制备 |
1.2.1 石墨烯的制备 |
1.2.2 氧化及还原的氧化石墨烯 |
1.2.3 杂原子掺杂石墨烯 |
1.2.4 宏观整体式碳材料的制备 |
1.3 碳材料在催化领域的应用 |
1.3.1 氧化反应 |
1.3.2 还原反应 |
1.3.3 偶联反应 |
1.4 超重力技术介绍 |
1.4.1 超重力技术原理 |
1.4.2 超重力反应器强化传质-反应研究进展 |
1.5 本课题的研究目的与内容 |
第二章 掺杂型碳材料的制备及其催化应用研究 |
2.1 引言 |
2.2 合成与测试方法 |
2.2.1 实验原料 |
2.2.2 材料制备 |
2.2.3 材料表征 |
2.2.4 催化性能评价 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 硫掺杂石墨片的合成与表征 |
2.3.2 硫掺杂石墨片催化苯甲醇氧化性能研究 |
2.3.3 硫掺杂石墨片催化对硝基苯酚还原性能研究 |
2.3.4 不同杂原子掺杂的催化性能理论计算研究 |
2.4 本章小结 |
第三章 结构型碳材料的制备及其催化应用研究 |
3.1 引言 |
3.2 合成与测试方法 |
3.2.1 实验原料 |
3.2.2 材料制备 |
3.2.3 材料表征 |
3.2.4 催化性能评价 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 多层石墨管的合成与表征 |
3.3.2 多层石墨管的电催化ORR、OER性能研究 |
3.3.3 基于双层石墨管复合材料在电催化合成氨中的应用研究 |
3.4 本章小结 |
第四章 整体式碳材料的制备及其催化应用研究 |
4.1 引言 |
4.2 合成及测试方法 |
4.2.1 实验原料及设备 |
4.2.2 材料制备 |
4.2.3 材料表征 |
4.2.4 催化性能评价 |
4.2.5 DFT理论计算方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 氮掺杂石墨烯/泡沫镍整体式催化剂(NG/NF)的合成与表征 |
4.3.2 NG/NF的催化还原性能及动力学研究 |
4.3.3 无金属NGF的制备及催化还原性能研究 |
4.4 本章小结 |
第五章 超重力反应器内碳基材料催化反应工艺研究 |
5.1 引言 |
5.2 合成与测试方法 |
5.2.1 实验原料 |
5.2.2 材料制备 |
5.2.3 材料表征 |
5.2.4 反应流程 |
5.2.5 超重力水平的计算 |
5.2.6 计算流体力学方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 基于旋转填充床超重力反应器内氧化反应过程的研究 |
5.3.2 基于旋转管超重力反应器内还原反应过程研究 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
研究成果及发表的学术论文 |
作者和导师简介 |
附件 |
(8)光电化学催化中的富勒烯基材料:机理及应用(论文提纲范文)
0 引言 |
1 富勒烯基材料的合成 |
1.1 富勒烯衍生物 |
1.2 富勒烯基复合材料 |
1.3 富勒烯衍生碳材料 |
2 光催化中的应用 |
2.1 单线态氧发生 |
2.2 水中污染物降解 |
2.3 光活化加氢 |
2.4 光(电)解水制氢 |
2.5 CO2还原等其他催化体系 |
3 电化学催化中的应用 |
3.1 甲醇氧化 |
3.2 氧气还原 |
3.3 电解水 |
3.4 其他反应 |
4 总结与展望 |
(9)Cu-IL活性相构筑及ILs衍生炭材料在乙炔氢氯化反应中的应用(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
符号说明 |
第一章 绪论 |
1.1 氯乙烯性质概况与制备工艺 |
1.1.1 氯乙烯的理化性质概述 |
1.1.2 氯乙烯的合成工艺路线 |
1.2 乙炔氢氯化催化剂研究进程 |
1.2.1 引言 |
1.2.2 低汞催化剂的研究 |
1.2.3 贵金属催化剂的研究 |
1.2.4 非贵金属铜基催化剂的研究 |
1.2.5 非金属基催化剂的研究 |
1.3 负载型离子液体铜基催化剂的研究进展 |
1.4 ILs/MOFs复合材料的研究进展 |
1.5 研究思路和内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 主要原料与试剂 |
2.2 主要实验仪器 |
2.3 催化剂的制备 |
2.3.1 Cu-IL/AC的制备 |
2.3.2 Cu-BTC(HKUST-1)的合成 |
2.3.3 ILs/Cu-BTC的制备 |
2.4 催化剂表征 |
2.4.1 低温N_2物理吸附-脱附性能测试 |
2.4.2 粉末X-射线衍射(XRD)测试 |
2.4.3 扫描电子显微镜-能谱分析(SEM-EDX) |
2.4.4 透射电子显微镜(TEM)表征 |
2.4.5 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)测试 |
2.4.6 X射线光电子能谱(XPS)表征 |
2.4.7 程序升温脱附(TPD)测试 |
2.4.8 氢气-程序升温还原(H_2-TPR)测试 |
2.4.9 热重分析(TGA) |
2.4.10 电感耦合等离子体-质谱仪(ICP-MS)分析 |
2.5 催化剂性能评价 |
2.5.1 催化剂评价装置 |
2.5.2 催化剂性能评价过程 |
2.5.3 气相产物的检测分析 |
2.6 计算细节 |
第三章 负载型铜-离子液体催化剂研究 |
3.1 离子液体结构性质对催化性能影响 |
3.1.1 离子液体阴离子影响 |
3.1.2 阳离子侧链烷基链长影响 |
3.1.3 离子液体阳离子影响 |
3.2 Cu-[Hnmpo]~+类离子液体性能研究 |
3.2.1 [Hnmpo]~+类离子液体负载量影响 |
3.2.2 [Hnmpo]~+类离子液体阴离子影响 |
3.2.3 Cu-[Hnmpo]H_2PO_4/AC工艺条件优化 |
3.3 Cu-[Hnmpo]H_2PO_4/AC催化剂的表征分析 |
3.3.1 XRD表征 |
3.3.2 BET表征 |
3.3.3 TEM表征 |
3.3.4 ICP-MS表征 |
3.3.5 FT-IR红外表征 |
3.3.6 TGA分析 |
3.3.7 TPD表征 |
3.3.8 H2-TPR表征 |
3.3.9 XPS表征 |
3.3.10 DFT计算 |
3.4 本章小结 |
第四章 离子液体@Cu-MOFs主客体协同催化乙炔氢氯化反应研究 |
4.1 Cu-BTC与 ILs/Cu-BTC的结构特性 |
4.2 Cu-BTC和 ILs/Cu-BTC的催化性能 |
4.3 ILs与 Cu-BTC的相互作用研究 |
4.4 ILs/Cu-BTC主客体催化剂催化乙炔氢氯化反应机理 |
4.5 本章小结 |
第五章 离子液体衍生B-CNDs在乙炔氢氯化中的应用 |
5.1 离子液体衍生B-CNDs催化剂的制备 |
5.2 离子液体衍生B-CNDs催化剂的评价结果 |
5.3 离子液体衍生B-CNDs催化剂的表征结果 |
5.3.1 催化剂元素含量表征结果 |
5.3.2 催化剂主体结构分析表征结果 |
5.3.3 催化剂活性中心结构表征结果 |
5.4 离子液体衍生B-CNDs催化乙炔氢氯化的反应机理 |
5.5 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 本文创新之处 |
6.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介 |
1 作者简历 |
2 攻读硕士学位期间发表的学术论文 |
3 发明专利 |
学位论文数据集 |
(10)不对称电还原芳香酮反应中阴极材料的设计制备及应用(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 金属催化剂用于不对称还原反应的研究进展 |
1.1.1 金属催化剂用于均相体系中不对称还原反应的研究进展 |
1.1.2 金属催化剂用于多相体系中不对称还原反应的研究进展 |
1.1.3 金属催化剂用于电化学体系中不对称还原反应的研究进展 |
1.2 非金属催化剂用于不对称还原反应的研究进展 |
1.2.1 非金属催化剂用于均相体系中不对称还原反应的研究进展 |
1.2.2 非金属催化剂用于多相体系中不对称还原反应的研究进展 |
1.2.3 非金属催化剂用于电化学体系中不对称还原反应的研究进展 |
1.3 Pt表面手性修饰的研究进展 |
1.4 MWCNTs表面修饰的研究进展 |
1.4.1 MWCNTs的表面修饰方法 |
1.4.2 表面修饰的MWCNTs的应用 |
1.5 本文的研究内容及其意义 |
第二章 实验部分 |
2.1 引言 |
2.2 试剂与仪器 |
2.3 表征方法 |
2.3.1 X射线粉末衍射 |
2.3.2 扫描电子显微镜 |
2.3.3 透射电子显微镜 |
2.3.4 能量色散X射线光谱 |
2.3.5 X射线光电子能谱 |
2.3.6 热重分析 |
2.3.7 傅里叶红外光谱 |
2.3.8 拉曼光谱 |
2.3.9 电感耦合等离子体原子发射光谱 |
2.3.10 氮气吸附-脱附 |
2.4 材料的制备 |
2.4.1 CuNPs和 Pt@CuNPs的制备 |
2.4.2 CuPt的制备 |
2.4.3 功能化Cu Pt的制备 |
2.4.4 功能化MWCNTs的制备 |
2.4.5 D-PHE-MWCNTs和 D-PHE(ME)-MWCNTs的制备 |
2.5 电极的制备以及电化学行为的研究 |
2.5.1 循环伏安测试 |
2.5.2 恒电流电解过程 |
2.5.3 电解反应后处理 |
2.5.4 电化学活性面积(ECSA)测试 |
2.6 产物的分析 |
2.6.1 产物的定性分析 |
2.6.2 产物的定量分析 |
第三章 Cu-Pt双金属催化的2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应 |
3.1 引言 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 Cu-Pt双金属Pt@CuNPs的表征 |
3.2.2 Cu-Pt双金属Pt@CuNPs在2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原中的应用 |
3.3 结论 |
第四章 Cu Pt合金催化的2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应 |
4.1 引言 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 CuPt合金的表征 |
4.2.2 CuPt合金在2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原中的应用 |
4.3 结论 |
第五章 L-半胱氨酸修饰Cu Pt合金催化的2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应 |
5.1 引言 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 L-半胱氨酸修饰CuPt合金的表征 |
5.2.2 L-半胱氨酸修饰的多种单金属与合金的表征 |
5.2.3 L-半胱氨酸修饰CuPt合金在2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原中的应用 |
5.2.4 修饰合金材料应用于2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应的机理探究 |
5.3 结论 |
第六章 L-lysine-MWCNTs用于2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应 |
6.1 引言 |
6.2 结果与讨论 |
6.2.1 L-lysine-MWCNTs的表征 |
6.2.2 L-lysine-MWCNTs在2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原中的应用 |
6.2.3 L-lysine-MWCNTs应用于2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应的机理探究 |
6.3 结论 |
第七章 D-PHE-MWCNTs用于2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应 |
7.1 引言 |
7.2 结果与讨论 |
7.2.1 D-PHE-MWCNTs的表征 |
7.2.2 D-PHE-MWCNTs在2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原中的应用 |
7.2.3 D-PHE-MWCNTs应用于2,2,2-三氟苯乙酮不对称电还原反应的机理探究 |
7.3 结论 |
第八章 总结与展望 |
8.1 论文总结 |
8.2 研究展望 |
8.2.1 结果与讨论 |
8.2.2 结论 |
参考文献 |
作者简历及在学期间所取得的科研成果 |
作者简历 |
在学期间所取得的科研成果 |
致谢 |
四、富勒烯类炭材料作为新型载体在多相催化中的应用(论文参考文献)
- [1]葡萄糖基纳米碳复合材料的制备及其乙苯脱氢催化性能的研究[D]. 王家顺. 中国科学技术大学, 2021(08)
- [2]生物质炭基材料在有机催化转化中的应用[J]. 李庆林,宋涛,杨勇. 化工进展, 2021(04)
- [3]基于大孔树脂制备功能化介孔碳催化氧化乙苯的性能研究[D]. 王哲. 哈尔滨工业大学, 2021(02)
- [4]碳纳米材料在多相催化中的应用[J]. 杨田萌,韩晓晨,张斌. 现代盐化工, 2020(05)
- [5]炭材料负载金属催化剂催化硅氢加成反应进展[J]. 王榕,黄芬,王鹏博,李东辉. 分子催化, 2020(03)
- [6]铜助催化剂促进碳纳米管催化异丙苯氧化反应研究[D]. 邓洁. 华南理工大学, 2020(02)
- [7]碳基纳米催化材料及超重力强化反应过程研究[D]. 王志勇. 北京化工大学, 2020(01)
- [8]光电化学催化中的富勒烯基材料:机理及应用[J]. 程源晟,蔡号东,凌敏,宋超,魏先文. 无机化学学报, 2020(06)
- [9]Cu-IL活性相构筑及ILs衍生炭材料在乙炔氢氯化反应中的应用[D]. 方正. 浙江工业大学, 2020(02)
- [10]不对称电还原芳香酮反应中阴极材料的设计制备及应用[D]. 岳莹娜. 华东师范大学, 2020(08)