降低 CH_3NCS 的有效方法

降低 CH_3NCS 的有效方法

一、降解CH_3NCS的一条有效途径(论文文献综述)

徐彦乔[1](2021)在《离子液体辅助制备Cu-In-Zn-S和CsPbX3纳米晶及其荧光性能研究》文中研究表明半导体纳米晶由于具有独特的光电性质,在发光二极管、太阳能电池、光电探测、生物成像等领域引起了广泛的关注。目前,镉基纳米晶已率先实现了商业应用,但是仍存在制备工艺复杂、制备成本较高等问题,成为了该类材料大规模应用道路上的绊脚石。因此,发展新型高效、低成本的半导体纳米晶及其制备技术具有重要意义。本文利用离子液体特殊的物理化学性质,以不同类型的离子液体为出发点,探索了其在多元和钙钛矿纳米晶合成过程中的作用机理,借助离子液体与配体的协同作用实现对纳米晶生长动力学和发光动力学的有效调控。主要开展了以下四方面的工作:(1)针对水相合成Cu-In-Zn-S(CIZS)多元纳米晶存在反应时间较长、量子产率偏低的突出问题,发展了一种离子液体辅助水热法快速制备CIZS纳米晶的新途径。利用含氟离子液体1-甲基咪唑四氟硼酸盐([Mim]BF4)在反应过程中形成的F-对纳米晶的表面悬键进行刻蚀,同时结合宽带隙半导体材料ZnS的表面包覆,充分钝化纳米晶的表面缺陷,将其荧光量子产率由6.2%提高至31.2%。此外,离子液体较低的表面张力有效地提高了纳米晶的瞬间成核率,反应时间由5 h缩短至1 h。随后,将CIZS/ZnS纳米晶与聚乙烯吡咯烷酮(PVP)基质复合,制备了CIZS/ZnS/PVP复合荧光粉,并结合Lu3Al5O12:Ce3+荧光粉与蓝光芯片组装成白光LED,器件的发光效率(LE)高达90.11 lm/W,显色指数(CRI)和色温(CCT)分别为87.2和4977 K,说明CIZS/ZnS/PVP复合荧光粉在固态照明领域极具应用潜力。(2)为了获得兼具制备成本低廉及荧光性能优异的纳米晶材料,采用离子液体辅助过饱和重结晶法制备了CsPbBr3纳米晶。通过引入含溴离子液体1-丁基-3-甲基咪唑溴盐([Bmim]Br)改善纳米晶的表面性质,提高了纳米晶表面Br元素的含量,纳米晶的表面由缺Br态向富Br态转变,量子产率由78.73%增加至91.04%。此外,[Bmim]Br有助于调控CsPbBr3纳米晶的形貌及晶粒尺寸,提高了纳米晶的粒径均匀性。更为重要的是,纳米晶的光、储存稳定性也得到了显着的提高,在室温下存储91天或在紫外灯下连续照射24 h后均能保持80%以上的初始荧光强度。最后,通过阴离子交换反应获得了一系列不同组分的CsPbX3纳米晶,其发射峰在462~665 nm范围内连续可调,色域可达北美国家电视标准委员会(NTSC)标准的129.65%,为高质量钙钛矿纳米晶的制备及其光电应用提供了参考。(3)针对钙钛矿纳米晶因存在表面Pb缺陷而导致荧光性能及稳定性降低的问题,提出了一种简单高效的含氟酸根离子液体原位钝化表面缺陷的策略。通过在纳米晶的合成过程中引入含氟酸根离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([Bmim]BF4),分别利用离子液体的阴、阳离子的协同作用原位消除纳米晶表面富余的Pb0和表面悬键,充分钝化纳米晶的表面缺陷,其荧光量子产率可由63.82%提升至94.63%。此外,研究结果进一步证实了其它类型的含氟酸根离子液体均可有效提升纳米晶的荧光性能,表明该原位钝化策略具有普适性。吸附在纳米晶表面的[Bmim]+为纳米晶提供了疏水性的保护壳层,因此纳米晶的储存、光、水、热稳定性均得到了显着的提升。将制得的纳米晶应用于白光LED中,器件的LE高达100.07lm/W,色域覆盖范围可达NTSC标准的140.64%,说明CsPbBr3纳米晶在背光显示领域极具应用潜力。(4)为进一步提升CsPbBr3纳米晶的稳定性,发展了一种简单快速制备CsPbBr3@SiO2纳米晶的新途径。利用离子液体[Bmim]BF4具有较大的极性和一定的吸湿性捕捉空气中的水分,促进APTES快速水解形成SiO2层包覆于CsPbBr3纳米晶的表面,SiO2的最佳包覆时间由10 min显着缩短至20 s。此外,离子液体疏水性的有机阳离子吸附在纳米晶表面,有效避免了纳米晶在包覆过程中因被水或醇侵蚀而造成荧光性能的衰减。因此,CsPbBr3@SiO2纳米晶的稳定性得到了显着的提高,保存120天后,仍可维持96.12%的初始荧光强度。随后,制备了一系列不同组分的CsPbX3@SiO2纳米晶,其发光峰的中心位置可在421.2~651.6 nm范围内调谐,色域可达NTSC标准的143.57%。由于SiO2比CsPbX3纳米晶具有更高的导带底和更低的价带顶,因此可将电子与空穴限制在CsPbX3内,钝化了纳米晶的表面态,从而提升了CsPbX3纳米晶的荧光性能。最后,将CsPbBr3@SiO2纳米晶与CIZS/ZnS/PVP复合荧光粉结合组装成白光LED,器件的CRI高达90.5,CCT为4715 K,LE为41.57 lm/W。本工作为快速可控制备CsPbX3@SiO2纳米晶及其光电应用奠定基础。

王芝[2](2021)在《基于异丙基硫醇构筑的纳米银簇研究》文中研究说明团簇是介于宏观和微观之间的特殊物质层次,具有确定的原子组成和几何结构,是关联物质微观结构与宏观性质的理想模型。银簇作为团簇的一个重要分支,具有丰富的结构类型和多样的物理化学性质,是一类新型的功能材料家族,研究具有精准结构银簇的合成及组装机理对于建立普适性合成方法,推动银簇基材料的实际应用具有重要的科学意义。我们选取iPrSH为主配体,在阴离子模板及几何多面体规则指导下,获得系列新型银簇,并利用质谱揭示出几类结构的溶液组装机理,发展了银簇的普适性合成方法。主要研究成果如下:Ⅰ:多面体银簇的合成及组装机理运用几何多面体策略,首次实现具有富勒烯拓扑结构的180核纳米银笼的合成:[Ag180(iPrS)90(CH3SO3)44]·46CH3SO3·34CH3OH(1)。该多面体包含60个三角形,90个四边形,12个五边形和20个六边形,顶、面、边的数量关系符合欧拉定律,属于经典凸多面体,是人工合成的第一例具有哥德堡多面体特征的分子,质谱揭示了其“银三角”的组装路线。引入阴离子模板得到一系列具有约翰逊多面体特征的银簇(2-6):(H3O)8[S@Ag60S14(iPrS)24(CF3SO3)14(CH3OH)4(DMF)2·2CH2C12](2);[SO4@Ag20(iBuS)10(PhSO3)8(H2O)4·2H2O]n(3);α-Mo5O18@Ag36(iPrS)18(PhSO3)12(DMF)6(4);{(nBu4NH)[β-Mo5O18@Ag36(iBuS)18(PhSO3)13(CH3OH)]}n(5);[Mo2O8@Ag30(iBuS)15(PhSO3)11(CH3OH)2(H2O)·H2O]2(6)。通过对以上结构分析揭示了多面体银簇形成的关键要素,为此类银簇合成方法的建立奠定基础。Ⅱ:含超小还原态银纳米晶的银簇合成及组装机理在弱还原剂DMF的条件下得到4例具有七重对称的62核银轮:Ag6@(MoO4)9@Ag56(iPrS)28(RSO3/NO-3)14(8-11),其内核为 Ag64+八面体,表面被MoO42-钝化并嵌套在银壳层中,成为迄今为止包裹MoO42-数量最多的银簇。作为对比,在不含DMF的体系中合成得到两例以同多钥酸盐为模板的银(Ⅰ)簇:Mo7O24@Ag41(iPrS)19(p-TOS)16(CH3OH)4·4CH3OH(12);(nBu4N)1.5[Mo5O18@Ag36(iPrS)18(p-TOS)13.5(CH3CN)· 1.5CH3CN](13)。质谱揭示了62核银簇“由内至外”的生长模式。CrO42-亦可作为阴离子钝化层钝化Ag64+(14)。羧酸配体可以通过在Ag62壳层上插入银原子实现银五边形的构建,成功得到3例66核银簇:Ag6@(MoO4)9@Ag60(iPrS)28(RCOO)18(15-17),质谱验证了羧酸银易于从银壳层上离去的特征,进而赋予银簇一定的结构柔性,为银簇的刺激诱导转化提供了新思路。Ⅲ:银簇的刺激诱导转化及机理选用PhCOOAg合成的44核银簇:[Mo6O22@Ag44(iPrS)20(PhCOO)16(CH3CN)2]·2CH3CN(18)作为反应物,在PhCOOH的刺激诱导下实现了内部阴离子模板和外部银壳层的协同生长,生成一个全新的 50 核银簇:[Mo8O28@Ag50(iPrS)24(PhCOO)18(CH3CN)2]·4CH3CN(19)。质谱跟踪揭示了“破碎-生长-再组装”的转化机理。不同取代的苯甲酸亦得到类似结果(20-22),说明此类银簇转化具有普适性。此外,利用脂肪酸可合成一个84 核银簇:[Ag10@(W7O26)2@Ag74S2(iPrS)40(nPrCOO)18]·2CH3OH(23),在PhCOOH的刺激诱导下,可通过银壳层表面原子的重排实现银簇异构化,得到另外一个 84 核银簇:Ag10@(W7O26)2@Ag74S2(iPrS)40(PhCOO)18(24)。Ⅳ:小硫醇配体与大环配体协同参与超级杯银簇的合成及组装机理阴离子模板作用下,(EtSAg)n与硫杂杯芳烃(H4TC4A)反应成功合成得到两例同质多晶的88核超级杯银簇(25-26):K2[(CrO4)9@Ag88(TC4A)8(EtS)32(OAc)8]·8CH3CN-4DMF。质谱揭示了 88 核银簇以[(CrO4)@Ag11]银簇基元四聚到八聚的“环化生长”路径,该银簇中阴离子模板的局部和全局模板效应得到完美体现并成功实现了大环配体的形状遗传。

刘莹[3](2021)在《层状双金属氢氧化物纳米片稳定的钙钛矿量子点的合成及其性能研究》文中研究指明在过去的几年中,金属卤化物钙钛矿量子点(PQDs)凭借其优异的光学性能和广阔的应用前景,受到了研究人员们极大的关注。由于其具有可调节的带隙,高光致发光量子效率,激子寿命长和载流子迁移率大等特性,已经被广泛地应用在了太阳能电池,高效发光二极管,高灵敏度光电探测器等领域。尽管钙钛矿量子点有着如此广阔的应用前景,但也存在着诸如稳定性差,合成产量低等缺点,严重限制了其进一步应用。为了克服钙钛矿量子点的这些缺点,研究人员们致力于开发一些有效的策略来提高PQDs的光学性能及其稳定性。其中利用有机或无机基质对PQDs进行封装是一种十分有效的方法。由于层状双金属氢氧化物(LDH)具有独特的微观形态、精细的电子结构和相对较大的比表面积,在光电,催化等诸多领域有着非常广阔的前景。在本论文中,我们利用LDH纳米片与钙钛矿量子点构筑复合材料,以此来显着地改善钙钛矿的稳定性。具体工作包括以下两部分:1.利用LDH纳米片作为保护基质,在室温下通过一锅法在其表面原位生长钙钛矿量子点,大规模制备LDH/CsPbBr3复合材料。合成的复合材料显示出了良好的绿光发射,具有高的固体光致发光量子产率PLQY(~41%),更窄的半峰宽(FWHM~20nm)和较长的荧光寿命。由于LDH纳米片具有独特的二维结构和优异的对Pb2+和Cs+的吸附能力,有利于钙钛矿量子点在LDH纳米片上的牢固锚定,防止PQDs的聚集,为LDH/CsPbBr3复合材料提供了显着增强的湿度稳定性、热稳定性和出色的光稳定性。此外,基于LDH/CsPbBr3复合材料的WLED还表现出出色的性能。这为钙钛矿在光电领域的应用提供了新的机遇。2.通过可逆加成-断裂链转移(RAFT)自由基聚合法在LDH纳米片的表面接枝疏水性聚合物链,并通过季铵盐化反应构筑交联网络,制备了交联的聚合物功能化的LDH(LDH-CP)。随后,在室温下利用简单的配体辅助共沉淀(LARP)法在LDH-CP的表面原位生长钙钛矿量子点,制备了LDH-CP-CsPbBr3复合材料。合成的LDH-CP-CsPbBr3复合材料显示出明亮的绿色发光,具有较窄的FWHM(~25 nm)以及较高的固体光致发光量子产率PLQY(~51.9%)。凭借LDH纳米片独特的二维结构和疏水性聚合物交联网络的双重保护,LDH-CP-CsPbBr3复合材料被赋予了出色的水稳定性,热稳定性和光稳定性。此外,基于LDH-CP-CsPbBr3复合材料构筑的WLED还表现出了优异的白光发射以及出色的器件性能,证明我们制备的复合材料在照明和显示等应用方面具有巨大的发展潜力。

于飞洋[4](2021)在《利用多酸设计制备电催化剂及其析氢性能的研究》文中指出氢能作为新型能源具有高能量密度,高燃烧热量值,产物无污染等特点被认为是最有潜力的未来能源之一。电催化析氢反应是制氢的理想方案之一。贵金属铂是目前最好的电解水制氢催化剂,然而,铂基电催化剂的高成本和天然的稀缺性限制了其大规模应用。大幅度降低铂的用量同时进一步提升铂的催化活性,是电催化剂设计制备的重要策略之一。在发展单原子铂电催化剂的同时,通过组成和界面工程对铂基催化剂调控进而提高其催化活性和利用率是当前的研究热点。而利用明确结构的催化剂模型揭示单原子铂的电催化机制对发展新型铂基催化剂的实际应用至关重要。此外,设计开发非贵金属纳米催化剂完全替代铂基催化剂是另一催化剂发展路线。元素掺杂可以调控催化活性中心的电子结构进而改善非贵金属纳米催化剂的活性,是该领域一个重要的催化剂设计策略。然而,开展元素掺杂对催化剂性能影响的研究通常需要材料组成、形貌、晶相等指标一致,这对材料的设计与合成提出了挑战。基于上述科学问题,我们利用多酸(POM)的独特组成、结构和性质等特点,开展了以下研究工作:1.利用含有过渡金属的Anderson型多酸作为分子预组装平台,设计制备了一系列过渡金属掺杂的碳化钼纳米电催化剂(TM-Mo2C@C,TM=Ni,Co,Fe和Cr)。这一系列纳米电催化剂通过原位热解的方法制备。将Anderson型多酸(NH4)n[TMMo6O24H6]·5H2O(TM=Ni2+,Co2+,n=4;TM=Fe3+,Cr3+,n=3)与二聚氰胺行固体研磨混合均匀并在高温下碳化后,得到一系列由被几层石墨碳壳包覆的TM-Mo2C@C(TM=Ni,Co,Fe和Cr)复合纳米粒子。所有这些复合纳米粒子都具有相似的尺寸,形貌和TM/Mo组分比。电催化实验表明,TM掺杂对Mo2C的HER催化活性具有重要影响。电催化活性的顺序如下:Ni-Mo2C@C>Co-Mo2C@C>Fe-Mo2C@C>Cr-Mo2C@C。其中,Ni-Mo2C@C具有最高的活性,在10 mAcm-2的电流密度时过电势为72mV。Tafel斜率为65.6mV dec-1。理论计算表明不同的金属掺杂可以有效调节Mo2C的表面氢结合能(ΔGH*),表现出以下顺序:Ni-Mo2C(-0.3eV)>Co-Mo2C(-0.4eV)>Fe-Mo2C(-0.42eV)>Cr-Mo2C(-0.53eV)。这些结果与电催化实验结果一致,为过渡金属掺杂对Mo2C性能的影响提供了系统的参考。2.利用多酸具有明确结构,并可以用于模拟金属氧化物表面的重要特征,我们选择两个结构明确的含Pt多酸Na5[H3Pt(IV)W6O24](abbr.Pt W6O24)和Na3K5[Pt2(II)(W5O18)2](abbr.Pt2(W5O18)2)作为模型分子研究氧存在时铂催化剂的电化学行为。将Na5[H3Pt(IV)W6O24]和Na3K5[Pt2(II)(W5O18)2]均匀的分散在科琴黑碳上并进行电化学析氢实验。Pt含量为1 wt%的Pt W6O24/C和Pt2(W5O18)2/C的在10 m A cm-2时过电势分别为22mV和26mV,在20℃下过电势为77mV时其质量活性分别为20.175Amg-1和10.976A mg-1,优于商业20%Pt/C(0.398Amg-1)。一系列调控实验,原位同步辐射实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,POM中的Pt-O键应该是HER的活性位点。具体而言,Pt主要是电子获取中心,而其配位的O原子是质子捕获中心。在HER过程中,当注入更多的电子和质子时,拉长的Pt-O键加速了质子和电子的耦合,从而导致H2从拉长的Pt-O键位置中快速释放出来。3.利用多酸具有明确晶体结构和组成可调的特点,将其作为金属氧化物表面附载贵金属单原子模型开展电催化产氢性能研究。Na5[H3Pt W6O24],K4[H4Pt Mo6O24],Na5[H2Pt V9O28]和[(C3H9)4N]4[Si Pt W11O40H2]作为单原子Pt电催化剂的模型均匀的分散在科琴黑碳上并进行电化学测试。实验结果表明负载在不同氧化物载体上的单原子Pt展现出不同的析氢活性:{Pt W6}/C>{Pt Mo6}/C>{Pt V9}/C。{Pt W6}/C,{Pt Mo6}/C和{Pt V9}/C在10 m A cm-2的过电势分别为22、139和310mV。B-V方程,原位XAS和DFT结果表明,载体将影响单原子Pt获得电子的能力,从而影响施加到活性中心的有效电势和催化活性。尽管{Pt W6}和{Pt Si W11}具有相同数目的Pt-O键和WO6载体环境,但由于单原子Pt配位环境的改变,{Pt W6}/C(22mV)的催化活性比{Pt Si W11}/C(242mV)的高得多。在HER反应过程中的Pt的配位环境是不同的,从而导致不同的反应机理。

姚纪松[5](2021)在《全无机铅卤化物钙钛矿高效发光纳米晶与发光二极管器件》文中研究说明铅卤化物钙钛矿是近几年发展起来的一类新型直接带隙半导体发光材料,具有高荧光量子产率(PLQY)、高色纯度、高载流子迁移率、光谱易于调控等诸多优异的光电性能,以及易于溶液加工制备的特性。因此,铅卤化物钙钛矿是一类可作为制备高效电致发光二极管(LED)的固态发光材料,在下一代高清柔性显示和节能照明领域具有广泛而重要的应用前景。自2014年首次报道室温下工作的铅卤化物钙钛矿LED器件以来,目前基于铅卤化物发光层的设计主要包括三种类型:三维(3D)多晶薄膜、准二维(2D)多晶薄膜和胶体纳米晶。一般情况下,3D多晶薄膜的激子结合能较低,且容易在晶界处形成缺陷,因而其发光性能较差。通常的优化策略是利用有机分子来限制钙钛矿晶体生长,减小3D多晶薄膜的晶粒尺寸和钝化晶界处的缺陷,提高其发光效率。准2D多晶薄膜是由有机分子和无机单元形成的量子肼结构,其激子结合能较高,使其发光效率相对于3D多晶薄膜有大幅度提高。然而,准2D多晶薄膜的无机单元层数(n值)难以均匀控制,而且层间的有机分子会阻碍载流子的传输,这些不利因素最终会影响准2D多晶薄膜器件的性能。钙钛矿胶体纳米晶具有较高的激子结合能以及PLQY,容易控制尺寸的均匀性,而且具有良好溶液成膜性,适用于溶液法制备高效的LED器件。但是,铅卤化物钙钛矿纳米晶仍存在的一些挑战,这其中主要包括:钙钛矿晶格形成能低导致的晶体结构相变,长链有机配体不稳定且阻碍载流子传输,以及尺寸限域效应带来的俄歇复合等问题。针对上述问题,我们以实现高效稳定的全无机铅卤化物钙钛矿纳米晶LED器件为研究目标,从钙钛矿纳米晶的晶体结构和表面配体调控两点出发,通过金属离子掺杂/取代和短链配体处理工程的策略,实现高效发光且稳定的铅卤化物钙钛矿纳米晶的制备,并在器件应用层面开展一系列的研究。研究的主要内容如下:1.通过简单的热注入法在CsPbBr3晶格中掺入铈离子(Ce3+)来提高钙钛矿纳米晶的光/电致发光效率。利用瞬态吸收光谱和荧光寿命分析,进一步证明了Ce3+掺杂可以有效调控CsPbBr3纳米晶的荧光动力学:Ce3+掺杂导致在CsPbBr3导带底引入一个带边态,提供了更多辐射复合通道,因而提高了 CsPbBr3纳米晶的PLQY。同时,采用掺杂Ce3+的CsPbBr3纳米晶作为发光层制备的LED器件,与未掺杂的纳米晶相比,器件的外量子效率(EQE)从1.6%提高到了 4.4%。该研究也进一步表明稀土元素掺杂到钙钛矿晶格中可以实现对这类新型半导体材料发光性能的多样化调控。2.利用碱土金属锶离子(Sr2+)部分取代铅卤化物钙钛矿中的铅离子(Pb2+)提升其晶格形成能,成功制备了一系列尺寸均匀、高PLQY且稳定的立方相CsPbI3(α-CsPbI3)量子点。通过控制合成条件,可以实现在4.7~15nm之间对α-CsPbI3量子点尺寸的调控。计算表明,将Sr2+引入到CsPbI3晶格中,增加了立方相CsPbI3的晶格形成能,减少晶体结构的变形,进而显着地提高了量子点的稳定性。通过瞬态光谱分析证明:Sr2+取代和r钝化的协同作用使得合成的α-CsPbI3量子点具有高的PLQY。基于此,采用小尺寸α-CsPbI3量子点作为发光层制备新型的红光LED,由于具有更好的成膜性、稳定性以及更高的PLQY,使得LED器件的EQE达到了 5.92%,同时保持良好的光谱稳定性(在6.0 V电压下,器件持续点亮15小时保持光谱没有变化)和更高的器件使用寿命。该研究表明金属离子取代策略可以在不影响钙钛矿发光性能的情况下提高钙钛矿晶格稳定性,进而制备高效稳定的钙钛矿LED器件。3.利用一种新型的三丁基氧膦-钙(Ca-TBPO)离子复合物配体表面处理策略来减少蓝光钙钛矿纳米晶表面固有的卤素空位缺陷,同时取代原有的长链有机配体。因此,制备的CsPbCl3-xBrx纳米晶具有高的PLQY(>90%)和增强的薄膜载流子传输能力。基于Ca-TBPO离子复合物对蓝光钙钛矿纳米晶表面钝化的优化工程,制备得到的纯蓝光LED(光谱峰位在463 nm)的EQE达到了 3.3%,亮度达到569cd/m2,同时也展现出较为优异的器件稳定性。相对于由长链配体钝化的蓝光纳米晶制备的LED,器件性能上有了明显的提高(对比器件的EQE仅为0.72%,亮度为68 cd/m2)。该研究证明Ca-TBPO可以提高蓝光钙钛矿纳米晶的发光效率和载流子传输性能,以制备高性能的蓝光LED器件。4.基于之前研究的新型短链配体三丁基氧膦钝化钙钛矿纳米晶,我们进一步通过三丁基氧膦-铈(Ce-TBPO)离子复合物配体表面处理策略来减少绿光钙钛矿纳米晶表面固有的卤素空位缺陷,同时取代原有的长链有机配体(油酸、油胺等)。因此,制备的CsPbBr3纳米晶具有高的PLQY(>90%)和增强的薄膜载流子传输能力。此外,不同激发通量的瞬态吸收光谱证明,Ce-TBPO钝化使CsPbBr3纳米晶薄膜中的俄歇复合过程被明显抑制。基于得到的高质量CsPbBr3纳米晶,我们制备的绿光发光二极管的EQE从5.5%提升到9.1%。更为重要的是,由于俄歇复合过程被抑制,制备的LED器件在高电流密度下依然保持较高的效率值,减弱了 LED器件的滚降现象。该研究表明Ce-TBPO配体可以钝化钙钛矿纳米晶表面缺陷和提高其载流子传输性能,以抑制俄歇复合过程,减弱钙钛矿LED器件中的效率滚降。

施金豆[6](2021)在《提升钙钛矿材料荧光稳定性的复合策略》文中研究说明卤化铅钙钛矿由于其独特的光学和电子特性,在下一代光电器件中作为一种通用材料已经引起了广泛的关注,这其中包括太阳能电池,发光二极管(LED),光电探测器等。特别是CsPbX3(X=Br,I,Cl)胶体钙钛矿量子点(PQDs),因其具有较高的光致发光量子产率(PLQYs)、可调节的发射波长和发射谱线窄的特性而被认为是一种很有前途的发光材料。然而,由于PQDs的离子结构和较大的表面能,它通常会遭受到化学,光和热不稳定性的影响,导致材料的光学性能的衰退,甚至还会发生不可逆的晶体降解,这都将极大的阻碍钙钛矿材料在光电器件方面的应用。因此,提升PQDs的稳定性对推广这类材料的实际应用具有重要意义。本论文围绕铅卤钙钛矿量子点的稳定性问题开展研究工作,我们旨在探索合成高稳定性、高荧光效率的钙钛矿复合材料,以奠定钙钛矿材料在光电器件领域的应用基础。在本论文中,我们通过采用无机物和有机物进行复合,以及后期液相退火处理等策略,成功制备一系列卤化铅钙钛矿复合材料,并对它们的晶体结构、形貌、光学性能、不同条件下的光致发光(PL)稳定性能进行了系统的研究,主要包括以下四方面研究内容:(1)通过调整初始反应物中Cs/Pb的摩尔比例制备了平均粒径为45 nm的CsPbBr3@Cs4PbBr6核壳纳米晶体(NCs),系统的分析了经过封装后的CsPbBr3@Cs4PbBr6核壳NCs光学特性的变化。随后,又将其置于不同外界环境中(热和水),发现相比纯相的CsPbBr3 QDs,其PL强度的衰减时间获得了明显的延长。之后将两种材料嵌入到交联热塑性聚氨酯(TPU)中,成功制备了高效稳定的钙钛矿@TPU复合材料。对比了嵌入前后材料PL稳定性的变化,结果显示,经过无机物(Cs4PbBr6)与有机物(TPU)双重封装的钙钛矿复合材料在恶劣的外界环境下表现出卓越的稳定性。(2)通过调整反应时间制备了大尺寸的CsPbBr3/CsPb2Br5核壳微米板(MPs)。观测了不同反应时间下产物的形貌和晶相转变,证实通过简单的一锅法可以实现CsPbBr3 QDs的一步封装。随后通过分析整个生长过程,发现CsPbBr3/CsPb2Br5核壳MPs是沿着垂直方向进行螺旋式生长,这为控制材料生长提供了理论基础。最后,经过长期稳定性测试,表明CsPbBr3/CsPb2Br5核壳MPs具有出色的PL稳定性和结构稳定性。(3)利用简单的外延生长法在CsPbBr3 QDs表面生长一层CdS壳,获得平均粒径为12 nm的CsPbBr3@CdS核壳QDs。相比于纯相的CsPbBr3QDs,其PLQYs值提升至86%,这源于CsPbBr3和CdS形成了一种错开型(type-Ⅱ)异质结构,能够有效地提升激子的辐射复合效率。之后,对比了几种特殊环境下CsPbBr3@CdS核壳QDs的PL强度稳定性,结果证实,CdS壳层确实能够有效提升CsPbBr3QDs的光学稳定性,其更适合于下一代光学器件的应用。(4)通过在液相环境(油酸和油胺的混合溶液)中对钙钛矿材料进行不同温度下的退火后处理,使钙钛矿材料的热稳定性显着提升。对退火前后的钙钛矿材料进行加热-冷却循环PL稳定性测试,证实简单的液相退火钝化策略能够缓解钙钛矿材料在大气热环境中的降解。之后,将经过退火的钙钛矿材料组装成LED器件,并监测器件的表面温度与工作时间之间的关系。结果显示,退火后的钙钛矿材料组装成LED器件,其保持较长时间的高工作效率,这说明液相退火策略更加适用于钙钛矿材料的商业化生产与开发。

黄浩,赵韦人,李杨,罗莉[7](2020)在《金属卤化物钙钛矿光催化材料研究进展》文中认为发展绿色、环保、可持续的化学过程是当今环境、能源、化学学科面临的重大挑战。太阳能驱动光催化实现化学燃料制备、降解环境污染物、高附加值产物转化是解决目前面临的能源和环境问题的一条有效途径。近年来,金属卤化物钙钛矿材料作为一种新型高效的光催化材料受到了广泛关注。本文系统地阐述了金属卤化物钙钛矿材料在光催化析氢、光催化CO2还原和光催化有机物转化中的研究进展,讨论了金属卤化物钙钛矿的光催化作用机理和面临的困难,最后对金属卤化物钙钛矿光催化材料的发展方向进行了分析和展望。

张鹏[8](2020)在《粘土矿物基催化剂的界面设计与催化性能调控研究》文中指出粘土矿物以其优异的界面可设计性为催化剂界面设计提供理想的研究对象。本文针对若干层状矿物的表面官能团、酸中心、电荷、类质同像取代及孔道结构等可调性质,考察矿物与配体、添加剂、贵金属的复合过程,以及对催化底物分子的吸附规律,目标是开发出一类长效稳定的粘土矿物基催化剂,用于工业催化反应。(1)从Ru Cl3-Na2O-Zn O-Al2O3-Si O2-F--H2O的凝胶体系中一步合成不含任何有机配体的Ru/蒙脱土(Ru/Mt)催化剂,并在硝基苯(NB)的氢化反应中证明了其应用。此催化剂属于类质同像取代的粘土基催化剂,调控合成Mt的成分有效地降低了配体及其余离子对Ru纳米粒子的毒化。考察了贵金属还原前后的物化性质变迁,实现了贵金属尺寸与蒙脱石载体孔的调控。(2)以金属有机骨架ZIF-67为模板合成了钯负载空心水滑石(Pd/Fe-Co-Ni LDH的空心纳米笼催化剂),该催化剂用于2-甲基-3-丁基-2-醇的半加氢反应。通过研究LDH中三元组分含量对其Br?nsted碱度的影响,Pd纳米晶的尺寸与形貌,以及金属与载体之间的相互作用过程中的电子转移状况,实现了催化剂载体对炔醇和烯醇的选择性吸附。(3)通过调控催化剂制备过程中的反应温度,以ZIF-67制备了皂石(LP)纳米笼包裹不同Co基尖晶石相的催化剂(LP@spinel)。研究纳米笼中A[B2]O4型尖晶石中四面体配位的Co2+与八面体配位的Co3+的含量变化,实现了载体上暴露的Co基尖晶石晶面由(111)到(220)的转变,有效地降低了Co基催化剂对C-H键的反应势垒和激活能。催化剂表面由亲水性到疏水性的转变来促进反应底物的吸附,从而提高环己烷氧化反应制备KA油的转化率和选择性。(4)利用埃洛石纳米管(HNTs)的表面异性,使用HCl和Na OH的选择性刻蚀HNTs内腔(Al O6)和外壁(Si O4),并通过N-π共轭分子四甲基胍修饰载体,最后实现Ru纳米晶的选择性负载。该催化剂促使其在极性和非极性底物(苯和硝基苯)加氢反应中有明显的选择性,即通过HNTs的内外表面调控可以实现催化反应的性能调节。

张斌斌[9](2020)在《高效发光全无机卤化物钙钛矿纳米晶在发光二极管中的应用》文中进行了进一步梳理近年来,全无机卤化物钙钛矿纳米晶已经在整个可见光范围内实现了高效发光,在光电领域显示出了巨大的应用潜力。然而,高效发光的纳米晶表面常常需要长链有机配体进行保护,这些被有机配体包裹的纳米晶的载流子传输性能极差,直接导致了其难以在光电器件中实现良好的应用。为了解决这一难题,以往的工作通常致力于短链配体交换策略。由于钙钛矿材料的离子特性,这种配体交换策略经常会导致纳米晶的形貌和光学性质的改变。因此,寻找一种有效的配体交换策略,以获得发光效率高、形貌稳定且表面有机配体较少的全无机卤化物钙钛矿纳米晶,对于实现性能优良的卤化物钙钛矿光电器件具有重要意义。此外,卤化物钙钛矿材料在光电器件中的应用已经取得了很大的突破,尤其是在钙钛矿发光二极管(LED)的研究中,单色发光的卤化物钙钛矿LED的外部量子效率(EQE)已经可以与商用LED比肩。但是,在钙钛矿白光LED的研究中,却一直难以实现单层钙钛矿活性层的电致白光发射。因此,急需设计一种具有单层活性层的卤化物钙钛矿白光LED,来进一步推动卤化物钙钛矿材料在显示与照明领域中的应用。所以,基于以上两个科学问题,本文进行了以下研究:1)基于亚硫酰卤化物(SOX2)与卤化铅铯(CsPbX3,X=Cl,Br,I)纳米晶表面配体的温和化学反应,提出了一种具有普适性的无机配体交换策略,成功获得了高效发光、形貌完好且表面几乎不含有机配体的卤化物钙钛矿纳米晶。将配体交换后的CsPb(Cl/Br)3纳米晶应用在LED中,获得了 EQE为1.35%,发光峰为460nm的卤化物钙钛矿纳米晶蓝光LED。该工作为制备高质量、表面有机配体较少的卤化物钙钛矿纳米晶提供一条新的途径,为卤化物钙钛矿纳米晶在光电器件中更好的应用奠定了基础。2)设计了一种“孤岛”结构的钙钛矿纳米晶薄膜,该结构可以有效阻止混合卤化物钙钛矿LED中的离子迁移。进一步分析发现,“孤岛”间间隙填充的有机传输材料具有分担电流和电压的作用,这在很大程度上改善了混合卤化物钙钛矿LED的稳定性。利用有机传输材料在“孤岛”间的间隙形成了 一种黄光发射的界面激基复合物,同时结合具有稳定蓝光发射的CsPb(Cl/Br)3纳米晶构成了单层活性层的钙钛矿白光LED。实现了CIE颜色坐标为(0.33,0.33),EQE为1.06%的纯白光。该工作不仅解决了混合卤化物钙钛矿LED的卤素分离问题,还为获得卤化物钙钛矿白光LED提供了可行的研究思路。

徐阳[10](2020)在《LDH负载原子精度Au纳米簇的催化氧化和加氢性能研究》文中研究说明原子级精确的Au纳米簇因具有超小的尺寸(<2 nm)和明确的结构在催化领域引起了广泛的研究兴趣。通常,负载型纳米金催化剂的活性主要取决于金活性相的尺寸、活性位结构、载体的类型以及金属-载体相互作用等。本论文通过调变金属纳米簇的尺寸、结构以及载体类型有效提高负载型Au纳米簇催化剂催化苯甲醇氧化和4-硝基苯酚还原的性能。主要研究内容与创新点如下:(1)以不同原子数精确的卡托普利(Capt)保护金纳米簇Aun(Capt)m为前体,通过修饰的静电吸附法制得系列Ni3Al-LDH(LDH:层状双金属氢氧化物)负载原子精度金纳米簇催化剂Aun/LDH(n=25,38,~127)。Au25/LDH、Au38/LDH 和 Au~127/LDH 中超细的Au纳米簇(NCs)主要分布于LDH载体的边缘位,尺寸分别为1.2±0.2 nm,1.4±0.3 nm,和1.8±0.5 nm。所有催化剂在无碱性添加剂下空气氧化苯甲醇反应中均表现出优异的催化活性和显着的尺寸和活性位结构依赖性。Au38/LDH表现出最优的催化活性,TOF值高达1884h-1。XPS、CO-DRIFTs和动力学同位素效应研究表明,超细的双二十面体结构Au38 NCs和最强的Au38 NCs-Ni-OH协同作用暴露出带更多负电性的Au位点,从而促进了苯甲醇分子中α-C-H键的活化。(2)采用柠檬酸助液相共沉淀法预制得高比表面积和高电子传输能力的类纳米片阵列结构LDH/rGO杂化物载体,采用修饰的静电吸附法制得系列Au25/M3Al-LDH/rGO(M:Mg,Co,Ni)催化剂。表征结果表明Au25 NCs高度分散于LDH纳米片上及LDH与rGO交界处。在相同的负载量下(~1.0 wt%),Au25/Co3Al-LDH/rGO具有最小Au25 NCs尺寸(~2.3 nm)。系列Au25/M3Al-LDH/rGO催化剂均表现出优异的催化4-NP还原活性,均可在180 s完全还原4-NP,Au25/Co3Al-LDH/rGO活性最高(仅需90 s)。优异的催化活性可归因于小尺寸的Au25 NCs、可能的底物与载体间的π-π堆积效应增强对4-NP的吸附以及强的Au25 NCs-LDH-rGO三相协同作用。

二、降解CH_3NCS的一条有效途径(论文开题报告)

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

三、降解CH_3NCS的一条有效途径(论文提纲范文)

(1)离子液体辅助制备Cu-In-Zn-S和CsPbX3纳米晶及其荧光性能研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 半导体纳米晶的概述
        1.1.1 半导体纳米晶的定义与基本性质
        1.1.2 半导体纳米晶的发展历程
        1.1.3 半导体纳米晶的分类及光学特点
    1.2 I-III-VI族多元半导体纳米晶
        1.2.1 I-III-VI族半导体纳米晶的基本性质
        1.2.2 I-III-VI族纳米晶的制备
        1.2.3 I-III-VI族纳米晶在照明显示领域的应用
    1.3 铅卤钙钛矿纳米晶
        1.3.1 铅卤钙钛矿矿纳米晶的性质
        1.3.2 铅卤钙钛矿矿纳米晶的合成方法
        1.3.3 铅卤钙钛矿矿纳米晶的稳定性改善
        1.3.4 铅卤钙钛矿纳米晶的光电应用
    1.4 离子液体
        1.4.1 离子液体的概述
        1.4.2 离子液体的特性
        1.4.3 离子液体的应用
    1.5 本论文的研究意义及目的
    1.6 本论文的研究内容
2 实验部分
    2.1 实验主要的化学药品及试剂
    2.2 制备方法
        2.2.1 离子液体辅助水热法制备Cu-In-Zn-S纳米晶
        2.2.2 过饱和重结晶法制备CsPbBr_3钙钛矿纳米晶
        2.2.3 CsPbX_3@SiO_2纳米晶的制备
        2.2.4 白光LED器件的组装
    2.3 测试与表征
        2.3.1 X射线衍射分析
        2.3.2 透射电子显微镜
        2.3.3 X射线光电子能谱
        2.3.4 傅里叶转换红外光谱仪
        2.3.5 光致发光光谱
        2.3.6 紫外-可见分光光度计
        2.3.7 紫外光电子能谱
        2.3.8 时间分辨荧光光谱
        2.3.9 荧光量子产率
        2.3.10 变温荧光光谱
        2.3.11 电致发光光谱
3 离子液体辅助水热法制备Cu-In-Zn-S纳米晶及其荧光性能研究
    3.1 引言
    3.2 制备过程
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 反应温度对CIZS纳米晶的影响
        3.3.2 反应时间对CIZS纳米晶的影响
        3.3.3 离子液体[Mim]BF_4添加量对CIZS纳米晶的影响
        3.3.4 [Mim]BF_4与CIZS纳米晶的作用机理探究
        3.3.5 氟源种类对CIZS纳米晶的影响
        3.3.6 金属离子比例对CIZS纳米晶的影响
        3.3.7 CIZS/ZnS核/壳结构纳米晶的荧光性能研究
        3.3.8 CIZS/ZnS/PVP复合荧光粉的荧光性能研究
        3.3.9 CIZS/ZnS/PVP复合荧光粉在白光LED中的应用研究
    3.4 本章小结
4 离子液体辅助过饱和重结晶法制备CsPbBr_3纳米晶及其荧光性能研究
    4.1 引言
    4.2 制备过程
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Pb/Cs比对CsPbBr_3纳米晶的影响
        4.3.2 离子液体[Bmim]Br添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响
        4.3.3 CsPbBr_3纳米晶的稳定性研究
        4.3.4 离子液体[Bmim]Br对CsPbBr_3纳米晶的表面钝化机理研究
        4.3.5 阳离子浓度对CsPbBr_3纳米晶的影响
        4.3.6 配体添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响
        4.3.7 阴离子组分对CsPbX_3纳米晶的影响
    4.4 本章小结
5 含氟酸根离子液体原位钝化CsPbBr_3纳米晶表面缺陷及其机理研究
    5.1 引言
    5.2 制备过程
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 [Bmim]BF_4添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响
        5.3.2 [Bmim]BF_4原位钝化CsPbBr_3纳米晶的机理研究
        5.3.3 离子液体的阳离子链长及添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响
        5.3.4 氟源类型对CsPbBr_3纳米晶的影响
        5.3.5 前驱体与反溶剂体积比对CsPbBr_3纳米晶的影响
        5.3.6 OA添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响
        5.3.7 OAm添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响
        5.3.8 CsPbBr_3纳米晶的稳定性研究
        5.3.9 CsPbBr_3纳米晶在白光LED中的应用
    5.4 本章小结
6 离子液体辅助制备CsPbX_3@SiO_2纳米晶及其荧光性能研究
    6.1 引言
    6.2 制备过程
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 APTES添加量对CsPbBr_3@SiO_2纳米晶的影响
        6.3.2 反应时间对CsPbBr_3@SiO_2纳米晶的影响
        6.3.3 APTES引入方式对CsPbBr_3@SiO_2纳米晶的影响
        6.3.4 APTES与CsPbBr_3@SiO_2纳米晶作用机理研究
        6.3.5 离子液体对CsPbBr_3@SiO_2纳米晶的影响
        6.3.6 CsPbBr_3@SiO_2纳米晶的稳定性研究
        6.3.7 CsPbX_3@SiO_2纳米晶的荧光性能研究
        6.3.8 CsPbBr_3@SiO_2纳米晶在白光LED中的应用
    6.4 本章小结
7 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 展望
参考文献
致谢
攻读博士学位期间的学术成果

(2)基于异丙基硫醇构筑的纳米银簇研究(论文提纲范文)

中文摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 银簇的研究进展
        1.1.1 以单阴离子为模板的银簇
        1.1.2 以同阴离子为模板的银簇
        1.1.3 以异阴离子为模板的银簇
    1.2 银簇的性质研究
        1.2.1 银簇的荧光性质
        1.2.2 银簇的质谱研究
    1.3 银簇的转化合成
    1.4 本论文的选题依据和研究内容
        1.4.1 本论文的选题依据
        1.4.2 本论文的研究内容
    参考文献
第二章 多面体银簇的合成及组装机理
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 试剂与仪器
        2.2.2 化合物的合成
    2.3 晶体结构描述
        2.3.1 化合物{[Ag_(180)(iPrS)_(90)(CH_3SO_3)_(44)]·46CH_3SO_3·34CH_3OH}(1)的结构描述
        2.3.2 化合物{(H_3O)_8[S@A_(g60)S_(14)(iPrS)_(24)(CF_3SO_3)_(14)(CH_3OH)_4(DMF)_2·2CH_2Cl_2]}(2)的结构描述
        2.3.3 化合物{[SO_4@Ag_(20)(iBuS)_(10)(PhSO_3)_8(H_2O)_4·2H_2O]_n}(3)的结构描述
        2.3.4 化合物{α-Mo_5O_(18)@Ag_(36)(iPrS)_(18)(PhSO_3)_(12)(DMF)_6}(4)和{{(nBu4NH)[β-Mo_5O_(18)@Ag_(36)(iBuS)_(18)(PhSO_3)_(13)(CH_3OH)]}_n}(5)的结构描述
        2.3.5 化合物{[Mo_2O_8@Ag_(30)(iBuS)_(15)(PhSO_3)_(11)(CH_3OH)_2(H_2O)·H_2O]_2}(6)的结构描述
    2.4 性能测试及表征
        2.4.1 化合物1的溶液行为及组装机理
        2.4.2 化合物2-6的溶液行为
        2.4.3 化合物1的荧光性质研究
        2.4.4 化合物2的荧光性质研究
    2.5 本章小结
    参考文献
第三章 含超小还原态银纳米晶的银簇合成及组装机理
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 试剂与仪器
        3.2.2 化合物的合成
    3.3 晶体结构描述
        3.3.1 化合物{Ag_6@(MoO_4)_7@A_(56)(MoO_4)_2}(8-11)的结构描述
        3.3.2 化合物{Mo_7O_(24)@Ag_(41)(iPrS)_(19)(p-TOS)_(16)(CH_3OH)_4·4CH_3OH}(12)和{(n-Bu_4N)_(1.5)[Mo_5O_(18)@Ag_(36)(iPrS)_(18)(p-TOS)_(13.5)(CH_3CN)·1.5CH_3CN]}(13)的结构描述
        3.3.3 化合物{[Ag_6@(CrO_4)_8@Ag_(52)(iPrS)_(30)(DMF)_(14)]·10BF_4·2DMF}(14)的结构描述
        3.3.4 化合物{Ag_6@(MoO_4)_7@Ag_(60)(MoO_4)_2}(15-17)的结构描述
    3.4 性能测试及表征
        3.4.1 七重对称银轮的溶液行为及组装机理研究
        3.4.2 化合物12的溶液行为研究
        3.4.3 化合物14的溶液行为研究
        3.4.4 化合物17的溶液行为研究
        3.4.5 化合物10,12和13的荧光性质研究
        3.4.6 化合物17的荧光性质研究
    3.5 本章小结
    参考文献
第四章 银簇的刺激诱导转化合成及机理
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 试剂与仪器
        4.2.2 化合物的合成
    4.3 晶体结构描述
        4.3.1 化合物{[Mo_6O_(22)@Ag_(44)(iPrS)_(20)(PhCOO)_(16)(CH_3CN)_2]·2CH_3CN}(18)和化合物{Mo_8O_(28)@Ag_(50)(iPrS)_(24)(PhCOO)_(18)(CH_3CN)_2)]·4CH_3CN}(19)的结构描述
        4.3.2 化合物{[Ag_(10)@(W_7O_(26))_2@Ag_(74)S_2(iPrS)_(40)(nPrCOO)_(18)]·2CH_3OH}(23)和化合物{[Ag_(10)@(W_7O_(26))_2@Ag_(74)S_2(iPrS)_(40)(PhCOO)_(18)]}(24)的结构描述
    4.4 性能测试及表征
        4.4.1 化合物18的溶液行为
        4.4.2 化合物19的溶液行为
        4.4.3 转化机理研究
        4.4.4 酸诱导转化的普适性研究
        4.4.5 化合物18和19的荧光性能研究
        4.4.6 化合物23的荧光性能研究
    4.5 本章小结
    参考文献
第五章 小硫醇配体与大硫杂杯[4]芳烃环状配体协同参与超级杯银簇的合成及组装机理
    5.1 前言
    5.2 实验部分
        5.2.1 试剂与仪器
        5.2.2 化合物的合成
    5.3 晶体结构描述
        5.3.1 化合物{K_2[(CrO_4)_9@Ag_(88)(TC4A)_8(EtS)_(32)(OAc)_8]·8CH_3CN·4DMF}(25)和{K_2[(CrO_4)_9@Ag_(88)(TC4A)_8(EtS)_(32)(OAc)_8(CH_3CN)]·8CH_3CN}(26)的结构描述
    5.4 化合物25的溶液行为及组装机理研究
    5.5 本章小结
    参考文献
第六章 总结与展望
    6.1 总结
    6.2 展望
附录1: 阴离子模板银簇总结
附录2: 晶体学数据表
致谢
在学期间发表的论文
附件
学位论文评阅及答辩情况表

(3)层状双金属氢氧化物纳米片稳定的钙钛矿量子点的合成及其性能研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第一章 前言
    一、钙钛矿量子点概述
        1.1 钙钛矿量子点简介
        1.2 钙钛矿量子点的性质
        1.3 钙钛矿量子点的合成方法
        1.4 钙钛矿量子点的应用
    二、钙钛矿量子点现阶段存在的问题及改善方法
        2.1 引入外延壳构筑核壳结构
        2.2 配体封端
        2.3 表面缺陷钝化
        2.4 金属掺杂
        2.5 表面包覆
    三、层状双金属氢氧化物简介
        3.1 层状双金属氢氧化物概述
        3.2 层状双金属氢氧化物稳定荧光纳米材料的研究进展
    四、本论文设计思想
第二章 层状双金属氢氧化物纳米片稳定的钙钛矿量子点杂化材料的制备及在白光LED上的应用
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 表征仪器
        2.2.2 实验试剂
        2.2.3 MgAl-LDH的合成
        2.2.4 LDH/CsPbBr_3 PQDs复合材料的合成
        2.2.5 基于LDH/CsPbBr_3 PQDs复合材料的WLED的构筑
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 LDH/CsPbBr_3复合材料的结构表征
        2.3.2 LDH/CsPbBr_3复合材料的光学性质
        2.3.3 LDH/CsPbBr_3复合材料的稳定性
        2.3.4 LDH/CsPbBr_3复合材料在WLED中的应用
    2.4 本章小结
第三章 交联的季铵盐化聚合物刷修饰的层状双金属氢氧化物纳米片稳定的Cs Pb Br_3量子点的制备及在白光LED上的应用
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 表征仪器
        3.2.2 实验试剂
        3.2.3 层状双金属氢氧化物(LDH)的合成
        3.2.4 氨基修饰的LDH(LDH-NH_2)的制备
        3.2.5 RAFT链转移剂修饰LDH(LDH-RAFT)的制备
        3.2.6 聚合物接枝的LDH(LDH-P)的制备
        3.2.7 交联季铵盐化聚合物接枝的LDH(LDH-CP)的制备
        3.2.8 LDH-CP-CsPbBr_3 PQDs复合材料的合成
        3.2.9 基于LDH-CP-CsPbBr_3 PQDs复合材料的WLED的构筑
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 LDH-CP-CsPbBr_3复合材料的表征
        3.3.2 LDH-CP-CsPbBr_3复合材料的光学性质
        3.3.3 LDH-CP-CsPbBr_3复合材料的稳定性
        3.3.4 LDH-CP-CsPbBr_3复合材料在WLED中的应用
    3.4 本章小结
结论及展望
参考文献
致谢
在学期间公开发表论文及着作情况

(4)利用多酸设计制备电催化剂及其析氢性能的研究(论文提纲范文)

摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 电催化析氢的研究进展
        1.2.1 电催化析氢的机理
        1.2.2 电催化析氢的反应动力学
        1.2.2.1 Butler-Volmer方程
        1.2.2.2 交换电流密度
        1.2.2.3 电流-电势方程
        1.2.3 电催化析氢催化剂
        1.2.3.1.贵金属电催化剂
        1.2.3.2 非贵金属电催化剂
        1.2.4 现代谱学和形貌学在电化学析氢中的应用
        1.2.4.1 原位X射线吸收光谱(XAS)
        1.2.4.2 原位电化学投射电镜(EC-TEM)
    1.3 多酸在电催化析氢中的应用
        1.3.1 多金属氧酸盐概述
        1.3.2 多酸的电催化析氢研究现状
        1.3.2.1 多酸作为分子预组装平台用于电催化析氢的研究现状
        1.3.2.2 多酸作为分子模型用于电催化析氢的研究现状
    1.4 选题依据和目的
    1.5 实验试剂和测试手段
        1.5.1 实验试剂
        1.5.2 测试手段
第二章 利用多酸制备过渡金属掺杂的Mo_2C及其析氢性能研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 材料
        2.2.2 样品制备
        2.2.3 测试方法
    2.3 实验结果与讨论
        2.3.1 TM-Mo_2C@C的制备和物理表征
        2.3.2 TM-Mo_2C@C电催化析氢性能
        2.3.3 TM-Mo_2C@C理论计算研究
    2.4 小结
第三章 利用多酸作为氧化铂模型催化剂及其电催化析氢性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 材料
        3.2.2 样品制备
        3.2.3 测试方法
    3.3 实验结果与讨论
        3.3.1 Na_5[H_3PtW_6O_(24)](PtW_6O_(24))的结构和电子性质
        3.3.2 PtW_6O_(24)/C电催化剂制备
        3.3.3 PtW_6O_(24)/C电催化剂析氢性能
        3.3.4 PtW_6O_(24)/C电催化剂析氢机理研究
        3.3.5 Na_3K_5[Pt~((II))_2(W_5O_(18))_2] (Pt_2(W_5O_(18))_2)的结构和电催化析氢性能.
    3.4 小结
第四章 利用多酸作为单原子模型催化剂及其电催化析氢性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 材料
        4.2.2 样品制备
        4.2.3 测试方法
    4.3 实验结果与讨论
        4.3.1 {PtW_6}, {PtMo_6}, {PtV_9}和{PtSiW_(11)}的结构
        4.3.2 {PtW_6}, {PtMo_6}, {PtV_9}和{PtSiW_(11)}的理论分析
        4.3.3 {PtW_6}/C, {PtMo_6}/C和{PtV_9}/C的电催化析氢活性
        4.3.4 {PtW_6}/C和{PtSiW_(11)}/C的电催化析氢活性
    4.4 小结
第五章 结论
参考文献
致谢
在学期间公开发表论文及着作情况

(5)全无机铅卤化物钙钛矿高效发光纳米晶与发光二极管器件(论文提纲范文)

摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 铅卤化物钙钛矿纳米晶的简介
        1.2.1 钙钛矿纳米晶的化学组成和晶体结构
        1.2.2 钙钛矿纳米晶的合成方法
        1.2.3 钙钛矿纳米晶的光学性质
    1.3 铅卤化物钙钛矿纳米晶LED器件研究进展
        1.3.1 铅卤化物钙钛矿电致发光的基本原理
        1.3.2 提高铅卤化物钙钛矿纳米晶LED器件性能的策略
        1.3.3 铅卤化物钙钛矿纳米晶LED器件的机遇与挑战
    1.4 本文的选题思路和主要研究内容
    参考文献
第二章 Ce~(3+)掺杂调制CsPbBr_3纳米晶光致发光动力学提升钙钛矿绿光LED器件性能
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 材料来源
        2.2.2 实验方法
        2.2.3 样品表征
        2.2.4 器件性能测试
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 Ce~(3+)掺杂CsPbBr_3纳米晶合成与调控
        2.3.2 Ce~(3+)掺杂CsPbBr_3纳米晶的光学和形貌表征
        2.3.3 Ce~(3+)掺杂调制CsPbBr_3发光动力学机理研究
        2.3.4 制备高效CsPbBr_3纳米晶绿光LED器件
    2.4 本章小结
    参考文献
第三章 离子取代与钝化双重策略制备高质量α-CsPbI_3量子点并应用于高效红光LED器件
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 材料来源
        3.2.2 实验方法
        3.2.3 样品表征
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 合成小尺寸Sr~(2+)取代α-CsPbI_3量子点
        3.3.2 Sr~(2+)取代α-CsPbI_3量子点的尺寸调节和稳定机制
        3.3.3 α-CsPbI_3量子点的光谱学表征
        3.3.4 α-CsPbI_3量子点的稳定性测试
        3.3.5 α-CsPbI_3量子点制备钙钛矿红光LED器件
    3.4 本章小结
    参考文献
第四章 三丁基氧膦-钙离子复合配体钝化提升高效蓝光钙钛矿纳米晶LED器件性能
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 材料来源
        4.2.2 实验方法
        4.2.3 样品表征
        4.2.4 器件性能测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 表面钝化设计制备高效蓝光钙钛矿LED器件
        4.3.2 TBPO-CaCl_2表面钝化制备高质量的CsPbCl_3纳米晶
        4.3.3 TBPO-CaBr_2后处理用于制备高质量蓝光的CsPbCl_(3-x)Br_x纳米晶
        4.3.4 基于CsPbCl_(3-x)Br_x纳米晶制备的高效蓝光钙钛矿LED器件
    4.4 本章小结
    参考文献
第五章 界面工程抑制CsPbBr_3纳米晶薄膜俄歇复合实现绿光LED器件高亮度和低滚降
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 材料来源
        5.2.2 实验方法
        5.2.3 样品表征
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 复合配体钝化CsPbBr_3纳米晶及其表面化学表征
        5.3.2 复合配体钝化对CsPbBr_3纳米晶的激子复合过程的影响
        5.3.3 复合配体钝化用于抑制CsPbBr_3纳米晶膜中俄歇复合过程
        5.3.4 绿光钙钛矿LED器件的制备与性能测试
    5.4 本章小结
    参考文献
第六章 总结与展望
    6.1 总结
    6.2 展望
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果

(6)提升钙钛矿材料荧光稳定性的复合策略(论文提纲范文)

摘要
ABSTRACT
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 PQDs的不稳定性
        1.2.1 PQDs的化学稳定性
        1.2.2 PQDs的光稳定性
        1.2.3 PQDs的热稳定性
    1.3 提升PQDs稳定性的策略
        1.3.1 成分调整
        1.3.2 表面改性
    1.4 本论文的研究意义与主要工作
        1.4.1 选题背景
        1.4.2 主要研究内容
        1.4.3 研究的创新点
2 实验部分
    2.1 实验材料
        2.1.1 实验试剂与药品
        2.1.2 实验设备与仪器
    2.2 样品的表征手段
3 CsPbBr_3@Cs_4PbBr_6核壳纳米晶体
    3.1 引言
    3.2 CsPbBr_3@Cs_4PbBr_6核壳纳米晶体的制备
    3.3 CsPbBr_3@Cs_4PbBr_6核壳纳米晶体的表征
        3.3.1 不同Cs/Pb摩尔比例下产物的形貌表征
        3.3.2 不同Cs/Pb摩尔比例下产物的晶体结构表征
        3.3.3 不同Cs/Pb摩尔比例下产物的光学表征
    3.4 CsPbBr_3@Cs_4PbBr_6核壳纳米晶体的稳定性研究
        3.4.1 CsPbBr_3@Cs_4PbBr_6核壳纳米晶体的热稳定性研究
        3.4.2 CsPbBr_3@Cs_4PbBr_6核壳纳米晶体的水稳定性研究
    3.5 本章小结
4 CsPbBr_3/CsPb_2Br_5核壳微米板
    4.1 引言
    4.2 CsPbBr_3/CsPb_2Br_5核壳微米板的制备
    4.3 CsPbBr_3/CsPb_2Br_5核壳微米板的表征
        4.3.1 不同反应时间下产物的形貌及晶体结构表征
        4.3.2 不同反应时间下产物的光学表征
        4.3.3 CsPbBr_3/CsPb_2Br_5核壳MPs的生长模式
    4.4 CsPbBr_3/CsPb_2Br_5核壳微米板的稳定性研究
    4.5 本章小结
5 CsPbBr_3@CdS核壳量子点
    5.1 引言
    5.2 CsPbBr_3@CdS核壳量子点的制备
    5.3 CsPbBr_3@CdS核壳量子点的表征
        5.3.1 CsPbBr_3@CdS核壳量子点的形貌结构及光学表征
        5.3.2 不同生长时间下CsPbBr_3@CdS核壳量子点的形貌及光学表征
        5.3.3 CsPbBr_3@CdS核壳量子点的元素构成分析
        5.3.4 CsPbBr_3@CdS核壳量子点的PLQY分析
    5.4 CsPbBr_3@CdS核壳量子点的稳定性研究
        5.4.1 CsPbBr_3@CdS核壳量子点的长期存储稳定性研究
        5.4.2 CsPbBr_3@CdS核壳量子点的热稳定性研究
        5.4.3 CsPbBr_3@CdS核壳量子点的水和光稳定性研究
    5.5 本章小结
6 液相退火策略
    6.1 引言
    6.2 样品的制备以及液相退火处理
    6.3 原始样品的晶体结构表征
    6.4 原始样品的热稳定性研究
    6.5 液相退火处理
        6.5.1 液相退火处理后的形貌结构变化
        6.5.2 液相退火处理后的光学特性变化
    6.6 液相退火处理后样品的热稳定性研究
    6.7 LED性能对比
    6.8 本章小结
7 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 展望
致谢
参考文献
攻读学位期间发表的学术论文及专利成果

(7)金属卤化物钙钛矿光催化材料研究进展(论文提纲范文)

1 引 言
2 金属卤化物钙钛矿的结构
3 金属卤化物钙钛矿的光催化特点
    3.1 光催化机理
    3.2 金属卤化物钙钛矿的光催化优势
    3.3 金属卤化物钙钛矿的环境稳定性及动态平衡概念
        3.3.1 环境稳定性
        3.3.2 动态平衡概念
4 金属卤化物钙钛矿在光催化中的应用
    4.1 光催化析氢
        4.1.1 通过界面工程构造异质结构
        4.1.2 通过组分工程优化光电特性和晶体结构
    4.2 光催化CO2还原
        4.2.1 光催化CO2还原机理
        4.2.2 光催化CO2还原的研究进展
    4.3 光催化有机物转化
        4.3.1 光催化有机物合成
        4.3.2 光催化有机物降解
5 总结与展望

(8)粘土矿物基催化剂的界面设计与催化性能调控研究(论文提纲范文)

内容提要
中文摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 工业催化中加氢和氧化反应介绍
        1.1.1 加氢反应中硝基苯反应机理
        1.1.2 加氢反应中苯反应机理
        1.1.3 加氢反应中半加氢反应机理
        1.1.4 氧化反应中环己烷氧化介绍
    1.2 粘土基非均相催化剂
        1.2.1 固体酸碱催化剂简介
        1.2.2 粘土矿物基催化材料研究现状分析
        1.2.3 本文涉及的粘土矿物
    1.3 催化剂的界面调控策略
        1.3.1 催化剂与载体之间的相互作用
        1.3.2 粘土矿物基催化剂的界面调控
    1.4 本文的研究目的和主要内容
第2章 一步法合成类质同象钌/蒙脱石与硝基苯加氢性能研究
    2.1 引言
    2.2 试验方法
        2.2.1 实验原料
        2.2.2 仪器表征
        2.2.3 钌/蒙脱石催化剂的合成
        2.2.4 催化过程
    2.3 结果与讨论
    2.4 本章小结
第3章 Pd/Fe-Co-Ni LDH界面电子结构与炔醇选择加氢的研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验原料
        3.2.2 仪器表征
        3.2.3 催化剂的制备
        3.2.4 催化剂性能评测
    3.3 结果与讨论
    3.4 本章小结
第4章 皂石纳米空心笼包裹尖晶石催化剂界面相变对氧化反应的研究
    4.1 引言
    4.2 实验方法
        4.2.1 实验原料
        4.2.2 仪器表征
        4.2.3 样品制备
        4.2.4 环己烷的催化氧化
    4.3 结果与讨论
    4.4 本章小结
第5章 埃洛石的内外表面异质性与极性和非极性底物的选择性加氢研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 实验原料
        5.2.2 仪器表征
        5.2.3 材料合成
        5.2.4 催化性能测量
    5.3 结果与讨论
    5.4 本章小结
第6章 本文结论
参考文献
作者简介及科研成果
致谢

(9)高效发光全无机卤化物钙钛矿纳米晶在发光二极管中的应用(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 卤化物钙钛矿材料的分类
        1.1.1 有机-无机杂化卤化物钙钛矿
        1.1.2 全无机卤化物钙钛矿
    1.2 卤化物钙钛矿材料在LED中的应用
        1.2.1 有机-无机杂化卤化物钙钛矿在LED中的应用
        1.2.2 全无机卤化物钙钛矿在LED中的应用
    1.3 卤化物钙钛矿纳米晶表面配体工程
        1.3.1 表面配体的作用
        1.3.2 短链有机配体
        1.3.3 无机配体
    1.4 卤化物钙钛矿材料中的离子迁移
        1.4.1 卤化物钙钛矿材料的阳离子与阴离子迁移
        1.4.2 卤化物钙钛矿材料中离子迁移的抑制
    1.5 课题的提出与研究目的
第二章 全无机卤化物钙钛矿纳米晶表面配体工程及高效蓝光LED
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验原料与设备
        2.2.2 纳米晶的合成
        2.2.3 配体交换
        2.2.4 蓝光LED器件和表征
        2.2.5 测试仪器及表征手段
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 表面配体交换策略及纳米晶的结构与光学性能
        2.3.2 纳米晶表面配体的变化
        2.3.3 配体交换策略的拓展及在LED中的应用
    2.4 本章小结
第三章 通过抑制卤素分离实现单层卤化物钙钛矿纳米晶白光LED
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验原料与设备
        3.2.2 材料的合成及器件的制备
        3.2.3 器件表征手段
    3.3 结果与讨论
        3.3.2 LED中的薄膜结构与卤素分离
        3.3.3 单层卤化物钙钛矿纳米晶白光LED的结构设计
        3.3.4 CsPb(Cl/Br)_3纳米晶白光LED的性能表征
    3.4 本章小结
第四章 结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表的论文
致谢

(10)LDH负载原子精度Au纳米簇的催化氧化和加氢性能研究(论文提纲范文)

学位论文数据集
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 醇类化合物的氧化
        1.1.1 醇氧化概述
        1.1.2 醇氧化反应机理
    1.2 4-硝基苯酚(4-NP)还原
        1.2.1 4-NP还原概述
        1.2.2 4-NP还原机理
    1.3 负载型金纳米簇催化剂
        1.3.1 金纳米簇的概述
        1.3.2 金纳米簇的制备
        1.3.3 原子级精确金纳米簇的结构
        1.3.4 负载型金纳米簇催化剂的制备及应用
        1.3.5 影响负载型金纳米簇催化剂活性的因素
        1.3.6 原子精度金纳米簇催化剂尺寸效应研究现状
    1.4 水滑石(LDH)及LDH/rGO杂化材料概述
        1.4.1 LDH的基本特征与制备
        1.4.2 LDH/rGO杂化材料的基本特征与制备
        1.4.3 LDH负载金纳米簇催化剂的应用
    1.5 论文的研究目的及意义
    1.6 论文研究的思路及主要内容
第二章 水滑石负载原子精度Au_n纳米簇用于空气氧化苯甲醇:尺寸和活性位结构影响
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 化学药品
        2.2.2 LDH负载Aun纳米簇催化剂的制备
        2.2.3 表征
        2.2.4 苯甲醇氧化性能测试
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 以Au_n纳米簇为前体合成Au_n/DH催化剂
        2.3.2 Au_n/LDH催化剂的表征
        2.3.3 Au_n/LDH在空气氧化苯甲醇中的性能
        2.3.4 活性位结构与反应性能的关联
        2.3.5 氧化机理
    2.4 小结
第三章 多级结构LDH/rGO负载Au_(25)纳米簇及其催化4-硝基苯酚还原性能
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 化学药品
        3.2.2 Au_(25)/M_3Al-LDH/rGO催化剂的制备
        3.2.3 表征
        3.2.4 4-硝基苯酚还原性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 Au_(25)/M_3Al-LDH/rGO催化剂的表征
        3.3.2 催化4-硝基苯酚还原性能
    3.4 小结
第四章 结论与展望
论文创新点
参考文献
研究成果及发表的学术论文
致谢
作者和导师简介
北京化工大学专业学位硕士研究生学位论文答辩委员会决议书

四、降解CH_3NCS的一条有效途径(论文参考文献)

  • [1]离子液体辅助制备Cu-In-Zn-S和CsPbX3纳米晶及其荧光性能研究[D]. 徐彦乔. 景德镇陶瓷大学, 2021(11)
  • [2]基于异丙基硫醇构筑的纳米银簇研究[D]. 王芝. 山东大学, 2021
  • [3]层状双金属氢氧化物纳米片稳定的钙钛矿量子点的合成及其性能研究[D]. 刘莹. 东北师范大学, 2021(12)
  • [4]利用多酸设计制备电催化剂及其析氢性能的研究[D]. 于飞洋. 东北师范大学, 2021(09)
  • [5]全无机铅卤化物钙钛矿高效发光纳米晶与发光二极管器件[D]. 姚纪松. 中国科学技术大学, 2021(09)
  • [6]提升钙钛矿材料荧光稳定性的复合策略[D]. 施金豆. 陕西科技大学, 2021(09)
  • [7]金属卤化物钙钛矿光催化材料研究进展[J]. 黄浩,赵韦人,李杨,罗莉. 发光学报, 2020(09)
  • [8]粘土矿物基催化剂的界面设计与催化性能调控研究[D]. 张鹏. 吉林大学, 2020(01)
  • [9]高效发光全无机卤化物钙钛矿纳米晶在发光二极管中的应用[D]. 张斌斌. 苏州大学, 2020(02)
  • [10]LDH负载原子精度Au纳米簇的催化氧化和加氢性能研究[D]. 徐阳. 北京化工大学, 2020(02)

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降低 CH_3NCS 的有效方法
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