一、测量铀同位素位移光谱的方法和装置（论文文献综述）
叶浩[1]（2021）在《激光烧蚀吸收光谱技术测量铀同位素比研究》文中提出固体材料的快速、现场和非接触同位素分析在众多应用场景中均具有重要意义,如防止核扩散的监测和取证、地球化学、考古学以及生物化学等。为实现固体样品中铀同位素比的快速、准确检测,以及为后续研发外场复杂环境下适用的铀同位素比测量设备奠定基础,本文采用激光烧蚀技术作为待测样品原子化处理手段,在样品表面激发诱导产生等离子体,并与半导体激光吸收光谱技术相结合,使用光谱学方法对激光产生等离子体中的原子进行实时在线分析,从而获得样品中元素及其同位素的相关含量信息。这种方式具有非接触、实时快速、对固体样品制备无特殊要求、高灵敏度和高光谱分辨率等优势。基于上述需求,在实验室内设计研制了一套激光烧蚀吸收光谱实验测量装置,利用激光烧蚀吸收光谱技术开展了固体样品中的铀同位素比的测量。论文围绕固体材料中铀同位素比的快速、无损、准确检测需求,利用激光烧蚀吸收光谱技术开展铀同位素比测量的理论与实验分析,论文的主要工作和创新如下:1、基于激光烧蚀和可调谐半导体激光吸收光谱技术的测量方案,设计并研制了一套铀同位素比高精度实验测量分析装置,解决了固体材料（核材料）中痕量成分的实时在线分析。2、通过优化选取测量核心参数,测量了其中不同铝含量的合金钢标准样品中铝原子的高分辨率高灵敏度吸收光谱,建立了铝元素含量与吸收强度的定标关系。铝元素含量与吸收强度相关性优于0.999,并具有较高的探测灵敏度,检测限为0.066%（3 σ）。实验结果充分验证了激光烧蚀吸收光谱技术及建立的实验测量装置用于固体材料中金属元素及同位素分析的可行性。3、实验研究了激光烧蚀等离子体演化过程中等离子体温度、粒子数密度分布、膨胀速度（包括横向和纵向膨胀速度）等状态参量随时空变化的规律,为进一步了解激光烧蚀等离子体演化过程奠定了基础,也为后续实验参数的优化选取提供了相关依据。在优化实验条件下测量获得了 235U和238U的高分辨率吸收光谱。不同含量样品吸收光谱测量与统计分析表明,235U吸收信号的线性度良好,拟合相关系数为0.989,检测限为0.033%（3σ）,铀同位素比的测量精度为 0.524%（235U 含量为 4.95%）。激光烧蚀结合可调谐半导体激光吸收光谱技术适用于铀同位素比测量分析,未来可逐步实现在外场复杂放射性环境下开展铀同位素比的实时快速高精度测量,并可将此技术应用到其他感兴趣元素的同位素比测量中,例如Pu、Li、Pb等,激光烧蚀吸收光谱技术在核燃料的同位素快速分析方面具有很大的应用潜力。
金巨广,王松岳,孙孝忠,王秀兰[2]（1987）在《应用激光光电流光谱法测量235U的超精细结构和同位素位移光谱》文中研究指明本文用激光光电流光谱技术测量了铀原子同位素位移光谱,提出双光路测量系统,提高了测量的灵敏度与准确度.还测定并计算了235U原子的5f36d7s2-5L60基态能级和5f36d7s7p-7M7激发态能级的磁偶极矩常数AJ和电四极矩常数BJ.在超精细组份分辨不完全的情况下,只要能准确测定五个以上的超精细组份,就可以计算出尚分辨不清或不能直接测定的其余全部超精细组份.
张吉才[3]（2020）在《气相钨系化合物激光光谱与质谱研究》文中提出以钨原子为代表的过渡金属化合物,其电子自旋多重度高、自旋轨道相互作用强、电子态结构复杂,气相分子的光谱研究结果非常有限。本论文的主要工作是对钨原子化合物,即WO、WS、[W（CO）6]+和[Re（CO）6]+分子,开展激光光谱和质谱实验研究。一方面,通过高精度光谱得到分子常数,为理论计算提供基准数据,并帮助理解分子的化学成键特性和分子内部的相互作用;另一方面,通过气相原子分子的质谱实验,研究其化学反应动力学特性,为同族超重元素的单原子化学反应研究提供直接的数据参考。首先,我们自主设计并搭建了激光光谱与质谱实验平台,并对自由基分子的产生、分子束性质和质谱进行了测试。结果表明,气体放电等离子体可以有效的将激光溅射产生的大量金属原子团簇进行二次解离,变为更小的碎片离子,随后这些碎片产物与气体等离子体发生化学反应产生目标化合物自由基,超声射流冷却后,这些化合物自由基分子离子具有很低的振动和转动温度,非常适合激光光谱实验。另外,改进后的Wiley-Mclaren型飞行时间质谱仪对正负离子工作良好,质量分辨率好于1500,为后续开展分子离子化合物实验提供了必要的基础。其次,我们测量了WO自由基分子的高分辨光谱,研究其低能量电子态结构。通过放电辅助的激光溅射装置配合O2/Ar混合气,我们制备了气相WO自由基分子,测量了在18900-23500 cm-1范围内的激光诱导荧光光谱,并归属到12个电子激发态跃迁,其中新发现四个电子激发态。通过光谱的振转拟合分析,得到了WO分子在不同电子激发态的分子常数,包括振动频率、非谐性项、带源、转动常数（键长）、离心畸变等。首次测量了在无碰撞条件下所有电子振动态的荧光退激曲线,获得其寿命。实验观测到的光谱出现反常的同位素位移,利用电子振动态能级结构和寿命,给出了合理解释。结合之前的发射谱实验结果,可以确定在实验测量能量范围内的所有?<3的电子态都被观测到,通过与高精度理论计算比较,发现实验观测到的5个0+对称性电子态远多于理论计算预言的2个,需要更高精度的理论计算进行验证,并帮助理解WO分子复杂的电子态结构。再次,我们开展WS自由基分子的低能量电子态研究。通过激光溅射二硫化钨（WS2）靶材制备了WS自由基分子,测量了13100-21500cm-1范围内的激光诱导荧光光谱,观测到42个电子振动跃迁谱带,归属到11个电子激发态跃迁,大多数电子激发态都是首次被实验观测。通过光谱的振转拟合分析,精确确定了WS分子基态的自旋轨道分裂大小为2181.10（9）cm-1,得到了不同电子激发态的分子常数,包括电子态能级、振动频率、非谐性项、转动常数（键长）、离心畸变、激发态寿命等。另外,实验结果给出了第一电子激发态和第二激发态的自旋轨道分量,以及第六个到第十二个?=1的电子激发态能级的完整的信息,为高精度量子化学计算方法开展强电子关联和强自旋轨道耦合的分子体系的电子态结构计算提供了基准数据。最后,开展了气相W/Re羰基化合物分子反应动力学的实验研究。我们通过将激光溅射纯金属Re和W靶材产生的原子、离子产物与不同比例的He与杂质气体（O2、H2、H2O等）等混合气体来研究过量CO条件下的稳定反应产物。同时我们也进行了高精度的密度泛函理论计算,发现W/Re离子与充足的CO反应的稳定产物为[Re（CO）6]+和[W（CO）6]+离子,这与我们的飞行时间质谱实验结果一致,为下一步在实验上开展Bh元素的单原子羰基化学反应实验提供了直接的数据支持。
叶浩,黄印博,王琛,刘国荣,卢兴吉,曹振松,黄尧,齐刚,梅海平[4]（2021）在《激光烧蚀-吸收光谱测量铀同位素比实验研究》文中研究指明铀同位素比(235U/238U)高精度测量在核能安全领域具有重要的研究意义和应用价值,本文基于高灵敏度可调谐吸收光谱技术,结合脉冲激光烧蚀产生等离子体的样品处理方式,实现了固体材料中235U和238U铀同位素比的高精度测量.实验测量选择l=394.4884 nm/394.4930 nm （vacuum）作为235U/238U分析线,详细研究了缓冲气体及其压力对激光烧蚀等离子体中铀原子存在时间的影响.结果表明氦气作为缓冲气体更有利于铀原子吸收光谱测量.实验获得了测量铀原子吸收光谱的最佳测量条件,并测量了235U含量分别为4.95%, 4.10%, 3.00%, 1.10%和0.25%的五种样品,获得了235U和238U的高分辨率吸收光谱信号.不同含量样品吸收光谱测量与统计分析表明, 235U吸收信号的线性度良好,拟合相关系数为0.989,检测限为0.033%（3s）,吸收光谱测量重现性优于固定波长法.激光烧蚀结合可调谐吸收光谱技术适用于铀同位素比测量分析,在核燃料的同位素快速分析方面有很大的应用潜力.
秦成兵[5]（2013）在《激光诱导荧光技术研究若干自由基的光谱及其斯塔克和塞曼效应》文中进行了进一步梳理本论文设计和搭建了一套激光诱导荧光实验装置,并将之与超声射流冷却、气体放电等技术相结合,研究了NiCl、NiS和NiO自由基在若干激光波长范围内的激光诱导荧光激发谱和色散谱。同时作者在美国亚利桑那州州立大学联合培养期间,通过激光诱导荧光激技术研究了PtF、BaS、TiH/TiD等自由基的光谱及其斯塔克和塞曼效应。通过光谱分析,得到了以下主要研究成果：1.含镍自由基低分辨光谱研究在超声射流条件下,通过Ni针放电与CH2Cl2、H2S、O2与Ar的混合气反应制备了NiCl、NiS和NiO自由基。研究了NiCl在12500-15000cm-1范围内的光谱,转动分析了[13.0]2Π3/2（u’=0-5）-X2Π3/2（u"=0）跃迁序列,获得了激发态各振动态的转动常数,同位素位移,寿命等分子常数。研究了NiS在720-820nm范围内的光谱,将NiS的四个振动带归属为[12.4]3∑0-（v’=0-3）-X3∑0-（v"=0）跃迁序列,得到了转动常数,同位素位移和平衡常数等在内的分子参数。研究了NiO在510-650nm范围内的光谱,转动分析了55个谱带,因其不规则的振动间隔和同位素位移,仅将其中26个谱带归属为5个振动序列,同时通过色散谱研究了NiO基态的振动常数。2.PtF自由基高分辨光谱及斯塔克效应研究在超声射流分子束中通过激光溅射产生了PtF,利用激光诱导荧光研究了PtF的[11.9]Ω=3/2←X2Π3/2的光谱及其在静电场中的斯塔克效应。分析获得了激发态更为精确的转动常数,并首次获得了激发态的磁超精细常数。从对斯塔克光谱的分析中获得了基态和激发态的偶极矩,比较了PtF与其他含Pt双原子分子及IrF的偶极矩,对偶极矩的变化给出了定性解释。3.BaS斯塔克光谱研究通过斯塔克光谱测量了BaS基态X1∑+（v=0）和激发态A1∑+（u=3）的永久电偶极矩,新得到的偶极矩值比之前分子束共振技术所得值更为精确,且基态偶极矩值比之前也略大（10.86（2）D）,基态偶极矩与激发态的变化与分子轨道理论推测的情况相符。4.TiH/TiD塞曼光谱研究在超声射流冷却条件下观察了TiH和TiD的B4ΓF5/2-X4Φ3/2光谱及其在0-5kG范围内的塞曼光谱,通过分析给出了他们的分子参数。结果表明,理论预测的5个低电子态对基态X4Φ3/2的微扰几乎可以忽略不计,但激发态B4Γ5/2的塞曼常数表现出强烈的转动量子数依赖性,分析指出此现象可能来自于附近4Φ3/2的微扰。
白皎[6]（2016）在《N原子同位素位移和O3分子近红外光谱的研究》文中进行了进一步梳理本论文在近红外波段附近对14N和15N原子光谱的同位素位移进行了测量与研究,对14N的超精细光谱进行了部分测量,同时对氧气的放电光谱进行了分析。同位素位移为原子结构的研究提供了重要的依据,并且在很多领域有重要的应用,比如：原子频标、宇宙的化学演化和分子尺度的研究等。氮原子在大气物理,燃烧动力学,等离子物理和天体物理学等物理化学领域都有重要应用。本文研究了11300cm-1-13000cm-1波段的14N和15N的同位素位移光谱,对氮原子的3s 4PJ→3p4D°J,3s 4PJ一3p4Pd°J,3s2DJ→5p2D°J和3p 2PoJ→5s 2PJ四簇的同位素位移进行了测量,并且与别人的研究结果[1-4]进行了比较分析。第一次完整地测量了氮原子的3s 4PJ→3p4D°J,3s 4PJ→3p 4P°J同位素位移。对N原子的同位素位移与J值的依赖关系（J-dependent）进行系统性的分析,对氮原子的后续研究有重要的意义。本文采用饱和吸收的方法对14N近红外跃迁的超精细结构进行了测量。对测量得到的14N的超精细结构谱线进行了分析计算,得到A、B值,并将结果与先前的研究报道[3-6]进行了比较与分析。由于14N超精细结构的分裂较小,对其拟合得到具体位置的误差会较大。本文用对氧气放电的方法获得了12400cm-1-13060cm-1波段的03光谱。此段光谱属于Wulf带和Chappuis带交叉存在的区域,该两个带的跃迁都是属于禁戒跃迁,使得该段光谱的分析标定更加困难。
陈娇娇[7]（2021）在《速度调控氦原子束精密谱研究》文中研究说明简单原子系统的精密光谱是检验基本物理定律和测定基本物理常数的有力工具。氦原子是最简单的多电子原子,可以通过全量子从头计算方法得到高精度的理论计算结果,这使得氦原子成为一个直接检验量子电动力学理论（QED）的平台。一方面,高精度实验测量结果和理论计算值的比较可对相关理论进行检验,若它们之间存在显着的差异,则或许存在未知的系统效应,甚至为发现标准模型之外的新物理提供实验依据;另一方面,在理论计算正确的前提下,高精度实验测量值可用以确定一些基本物理常数。高精度的氦原子光谱可以用于测定精细结构常数α,以及测定氦核半径等。通过对激光光谱实验、电子散射实验、μHe+实验所测定的α核半径进行比较,甚至可在低能尺度范围内检验标准模型中轻子电磁相互作用的普适性。本论文首先介绍了与氦原子相关的物理学研究进展、QED理论的检验并重点介绍了氦体系的精密光谱研究。对氦原子23S-23P跃迁,阐述了国际上不同研究组实验测量与理论计算精度的近况,以及与该跃迁有关的核电荷半径及同位素位移的研究情况。针对基于原子束流的精密光谱实验的特性,我们搭建了一套高亮度、高稳定度、速度可调的氦原子束流装置。该套实验系统分为原子束流和光学系统两部分,对其结构和设计原理进行了详细说明。相较于我们之前的实验装置,系统做了相当大的改进。优化结构后的源腔改装了更大抽速的分子泵,使其真空背景气压改进了一个量级,减少了亚稳态氦原子的碰撞损失。添加塞曼减速器,实现对原子束流纵向速度的连续可调,同时也增大了处于某一特定速度上的原子束流通量。在塞曼减速器的出口增加了2D-MOT,进一步压缩束流发散角,提高束流强度。利用反馈控制的方法,通过一个稳束流系统提高束流稳定度。系统性能测试结果显示原子束流的纵向速度可变范围达50-450 m/s,且束流温度小于10 mK,处于单一动量、单一量子态上的原子束流强度达到1.8 × 1013 atoms/s/sr,在100 s积分时间的不稳定度仅万分之二。我们采用基于激光冷却、聚焦、偏转亚稳态氦原子束的方法,利用施特恩-盖拉赫磁铁实现单量子态探测,同时采用光学频率梳对激光频率进行标定。文中详细说明了 4He原子23S-23P能级跃迁研究的实验方案以及对初步实验结果的系统误差分析。对原子束流实验中通常需要考虑的一阶多普勒频移,由于该束流系统实现了纵向速度可调,因此可采用速度外推的方法获得跃迁频率,实现了对一阶多普勒效应等系统误差更好的评估。目前,我们在这套束流装置上已实现对4He 23S-23P跃迁中心频率的测量,初步实验结果与我们实验组之前的测量值在误差范围内一致,预计实验精度可提高2倍,首次进入亚kHz量级。结合理论对该能级计算结果的进一步确认,原则上足以得到好于1%精度的氦核半径。同时在这套束流装置上待完成4He和3He 23S-23P跃迁频率的测量,我们希望能帮助找到这两个同位素核电荷半径的平方差仍存在相当大的偏差的原因。
魏睿[8]（2020）在《金属硫氧配合物的红外光谱和理论计算研究》文中研究指明金属硫氧配合物是硫氧小分子催化活化及生命体内硫循环等过程中所涉及到的重要中间体。研究这类化合物的配位结构,成键特性和反应规律对于理解它们在相关反应过程中所起的作用,阐明金属参与硫氧活化过程的机制具有重要的指导意义。作为硫氧小分子的主要代表,二氧化硫的性质得到了广泛的关注,然而二氧化硫相关的配位化学研究主要集中在钌、锇等贵金属体系,其中二氧化硫通常以硫原子配位或硫氧原子侧配的形式与贵金属中心结合。除此之外,无论是在配位模式方面还是所涉及的金属元素方面,金属二氧化硫配合物的研究仍存在较大的空白。除了二氧化硫,一氧化硫也是一类重要的硫氧小分子。然而一氧化硫分子在常温常压下难以稳定存在的特性导致一氧化硫配位化学研究的开展非常困难,仅有的单核金属一氧化硫配合物是通过热解金属乙烯基亚砜配合物的方式得到的。在本论文中我们以硫酰氟（SO2F2）和亚硫酰氟（SOF2）作为反应前体,通过它们与金属间所发生的原子转移反应在低温惰性环境中制备了一系列性质各异的锕系、镧系和过渡金属二氧化硫、一氧化硫配合物,并利用红外光谱结合同位素取代实验和理论计算,确认了产物的配位结构,分析了产物的成键特性和生成机理。主要研究成果如下:（1）锕系、镧系和过渡金属二氧化硫配合物的制备和表征。钪族和钛族金属原子可以与SO2F2反应生成氧原子二齿配位的二氧化硫配合物MF2（η2-O2S）（M=Sc,Y,La,Ti,Zr,Hf）。钪族金属反应产物在紫外可见光作用下形成,产物均具有非平面C2v对称性,其中S-O键长约为1.54?,O-S-O伸缩振动频率约在970 cm-1左右,与SO2-的结构和频率类似。成键特性分析表明,MF2（η2-O2S）（M=Sc,Y,La）配合物中的SO2配体以（SO2）-的形式存在;钛族金属二氧化硫配合物基态是单重态,具有非平面Cs对称性。SO2配体的O-S-O伸缩振动频率在650-730 cm-1范围内,远低于钪族金属二氧化硫配合物;S-O键长约1.7?,明显长于钪族金属二氧化硫配合物。以上实验结果和进一步的成键分析表明钛族金属配合物中SO2与单重态SO22-的结构和频率接近,因此MF2（η2-O2S）（M=Ti,Zr,Hf）配合物中的SO2配体可以被认为以（SO2）2-的形式存在。其他3d,4d,5d过渡金属（Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn,Ru,Rh,Au）与SO2F2在紫外可见光照条件下发生F原子转移反应生成MF2（η1-OSO）,其中,SO2配体通过一个氧原子与金属中心相结合。SO2配体的S-O键长和O-S-O振动频率与SO2分子接近,因此在性质上更接近中性（SO2）0,金属中心与SO2配体间是通过分子间弱相互作用结合的。镧系金属与SO2F2反应生成氧原子二齿配位的SO2配合物,SO2配体的S-O键长和O-S-O振动频率与钪族金属二氧化硫配合物中的结果类似,因此也可以认为具有（LnF2）+（SO2）-的结构特征。钍原子与SO2F2反应所形成的ThF2与SO2的配合物在结构上类似于钛族金属反应产物。然而,该配合物中Th-O和Th-S的键长分别是2.251和2.681?明显小于相应的标准单键键长,并且成键分析表明,Th和S之间存着成键作用。因此（ThF2）（SO2）中的二氧化硫配体通过两个氧原子与一个硫原子同时与钍相结合,形成三齿配位的结构。这也是首次通过实验证明SO2配体可以通过硫氧原子三齿配位的模式与金属中心相结合。（2）锕系、镧系和过渡金属一氧化硫配合物的制备和表征。与上述结果完全不同,V,Nb,Ta,Mo,W与SO2F2反应生成了一系列SO配合物OMF2（η2-SO）（M=V,Nb,Ta,Mo,W）,其中SO通过S和O原子分别与金属中心相结合,形成侧配的结构。在钼钨配合物中,S-O键长约为1.72?,S-O伸缩振动频率约在745 cm-1左右,前者明显长于钒铌钽产物的S-O键长（1.59?）而后者明显低于钒铌钽产物的S-O振动频率(900 cm-1)。通过与SO-和SO2-相关数据的比较可以发现,OMoF2（η2-SO）和OWF2（η2-SO）中的SO配体更类似于（SO）2-,而OMF2（η2-SO）（M=V,Nb,Ta）中SO配体则明显接近于（SO）-,两者在性质上完全不同,这一点类似于过氧离子（O2）2-与超氧离子（O2）-间的关系。成键分析表明,OMoF2（η2-SO）和OWF2（η2-SO）中S-O键弱于OMF2（η2-SO）（M=V,Nb,Ta）中的S-O键,而前者金属与SO配体间的作用强于后者,这与两大类SO配合物在频率和键长上的变化规律是一致的。由于Mo,W比Nb,Ta多一个价电子,因此在形成Mo,W配合物时一氧化硫?*轨道上所有电子均成对,导致了OMoF2（η2-SO）和OWF2（η2-SO）中较长的S-O键长和较低的S-O振动频率。钛的一氧化硫配合物OTiF2（η1?OS）生成方式与其他金属不同,它是通过钛的二氧化硫配合物TiF2（η2-O2S）在紫外可见的作用下异构化形成的。此外,OTiF2（η1?OS）中的SO配体与OMF2（η2-SO）（V,Nb,Ta,Mo,W）中的SO配体也明显不同。除了配位模式上的显着差异（侧配vs.氧端配）外,OTiF2（η1?OS）中钛与SO之间的作用非常弱,SO配体的键长和振动频率与SO双原子分子接近,在性质上十分接近中性（SO）0。Th原子与SOF2在紫外可见光的作用下反应生成含有测配SO配体的ThF2（η2-SO）产物。ThF2（η2-SO）中S-O键长及S-O伸缩振动频率与钼钨一氧化硫配合物OMF2（η2-SO）（M=Mo,W）高度类似,因此在配合物形成时有两个电子从Th金属中心转移至SO配体,使其在性质上形同于(SO2-),Th金属中心是IV价。这也是第一例含有(SO2-)结构的锕系金属一氧化硫配合物。与Th的反应产物不同,U与SOF2在紫外可见光的作用下反应生成中性铀酰类似物[S=U=O]F2。成键分析结果表明,U-S,U-O键均为三重键,U-S键的共价性稍低于U-O键。由于吸电子F的存在,[S=U=O]F2中U-S和U-O键长比唯一已知的硫代铀酰配合物U（O）（S）（NR2）3-（R=SiMe3）更短,U-S和U-O伸缩振动频率更高。这也是首例在吸电子基团稳定下的中性硫代铀酰化合物。
罗万象,薛京平,张志忠,诸旭辉[9]（1987）在《铀原子的光电流光谱》文中提出本文介绍了利用氩离子激光泵浦的连续调谐环形染料激光器辐照铀空心阴极灯测量铀原子在5700～6150（?）波长区内的光电流光谱及其同位素位移。这些结果为铀同位素的激光分离提供了一些必要的光谱数据。
刘建鹏[10]（2017）在《多体离子同位素位移和跃迁性质的理论研究》文中研究说明光谱精密测量技术可用于原子核尺寸的精密测量,天文观测谱线的分辨以及天体、实验室装置中等离子体状态诊断,原子结构的高精度理论计算为其实验提供可靠的基本参数。一方面促进其它理论的发展;另一方面也为实验的发展指明方向。本文使用多组态Dirac-Hartree-Fock的方法计算了两个体系的同位素位移和跃迁几率。使用GRASP2K程序对电子关联效应、Breit相互作用和QED效应进行了系统的计算。主要进行了以下三个方面的工作:1、首先,计算了四电子体系B II中2s2p 3,1P1-2s2 1S0跃迁同位素位移因子。在计算中考虑了全部的关联效应,并发现此体系下Breit相互作用的贡献不明显。在组态空间的扩展中,发现质量偏移因子的收敛与能量本征值的收敛有一定程度的线性关系。通过实际计算进一步证实这种关系可以反映出因子的不确定度。2、在B II的基础上,考虑相对论效应。计算了类铍高离化离子2s2p 3,1P1-2s2 1S0跃迁同位素位移因子。文中忽略了高阶关联的贡献,并系统地考虑了Breit相互作用和QED效应的影响,发现这两者对同位素位移因子贡献较大。另外也发现质量偏移因子的相对论修正项占得比重较大。进一步证实了Breit相互作用和QED修正对质量偏移因子的相对论修正项的贡献大于非相对论项。3、计算了核电荷数在26 Z 36的19个电子的类钾离子精细能级3d 2D3/2-3d2D5/2的M1和E2跃迁几率。使用电子对贡献的方法,找到了最重要的一阶关联。并且使用多参考态的方法考虑了占主要贡献的高阶关联。本文细致地考虑了电子关联效应、Breit相互作用和QED效应,最终的计算结果与实验值符合的很好。并且发现M1跃迁的跃迁矩阵元（线强度）对这三种效应极不敏感。另外,根据品质因子的计算,在理论上提出Cu10+和Zn11+2D间的禁戒跃迁可作为新一代高离化光钟的候选对象。
二、测量铀同位素位移光谱的方法和装置（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、测量铀同位素位移光谱的方法和装置（论文提纲范文）
（1）激光烧蚀吸收光谱技术测量铀同位素比研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 同位素的基本概念 |
| 1.2 研究背景及意义 |
| 1.3 铀同位素比测量方法 |
| 1.4 国内外研究现状 |
| 1.4.1 国外研究进展 |
| 1.4.2 国内研究进展 |
| 1.5 论文的主要内容和结构 |
| 1.5.1 论文的主要内容 |
| 1.5.2 论文的结构 |
| 1.6 本章小结 |
| 第2章 激光烧蚀吸收光谱技术 |
| 2.1 激光烧蚀技术 |
| 2.1.1 引言 |
| 2.1.2 纳秒和飞秒激光烧蚀 |
| 2.2 基于激光烧蚀的主要光谱技术 |
| 2.2.1 激光诱导击穿光谱LIBS |
| 2.2.2 激光烧蚀吸收光谱LAAS |
| 2.2.3 激光诱导荧光光谱LIF |
| 2.2.4 光谱分析技术的比较 |
| 2.3 半导体激光吸收光谱 |
| 2.3.1 激光与物质相互作用 |
| 2.3.2 朗伯-比尔定律 |
| 2.4 激光烧蚀吸收光谱技术测量原理 |
| 2.5 激光烧蚀等离子体中的谱线展宽机制 |
| 2.5.1 多普勒展宽 |
| 2.5.2 压力展宽 |
| 2.5.3 斯塔克展宽 |
| 2.5.4 仪器展宽 |
| 2.6 谱线线型 |
| 2.6.1 Doppler线型 |
| 2.6.2 Lorentz线型 |
| 2.6.3 Voigt线型 |
| 2.7 本章小结 |
| 第3章 LAAS实验测量装置 |
| 3.1 实验测量装置 |
| 3.2 实验装置关键器件 |
| 3.2.1 烧蚀光源的选择 |
| 3.2.2 探测光源的选择 |
| 3.2.3 其他关键器件的选择 |
| 3.3 本章小结 |
| 第4章 合金钢中铝元素的定量分析 |
| 4.1 测量原理 |
| 4.2 实验测试样品 |
| 4.3 分析线的选择及验证 |
| 4.4 实验条件优化 |
| 4.4.1 烧蚀激光能量 |
| 4.4.2 信号采集延迟时间 |
| 4.4.3 探测高度 |
| 4.5 测量结果与分析 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 激光烧蚀等离子体动力学特性 |
| 5.1 不同样品比较 |
| 5.2 光谱分析方法比较 |
| 5.3 等离子体膨胀模型 |
| 5.4 激光烧蚀等离子体演化特性 |
| 5.4.1 等离子体温度 |
| 5.4.2 等离子体电子数密度 |
| 5.4.3 粒子数密度分布 |
| 5.4.4 膨胀速度 |
| 5.5 多普勒频移特性分析 |
| 5.5.1 采样延迟时间 |
| 5.5.2 探测高度 |
| 5.5.3 缓冲气体及其压力 |
| 5.5.4 烧蚀激光能量 |
| 5.6 本章小结 |
| 第6章 固体样品中铀同位素比测量 |
| 6.1 铀同位素比测量原理 |
| 6.1.1 同位素位移 |
| 6.1.2 超精细结构 |
| 6.1.3 铀同位素比测量原理 |
| 6.2 实验关键器件 |
| 6.3 分析线的选择 |
| 6.4 实验条件优化 |
| 6.5 实验测量结果与误差分析 |
| 6.5.1 不同~(235)U含量样品测量结果 |
| 6.5.2 测量结果处理分析 |
| 6.6 本章小结 |
| 第7章 总结与展望 |
| 7.1 论文的工作总结 |
| 7.2 后续工作与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的研究成果 |
（3）气相钨系化合物激光光谱与质谱研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 引言 |
| 第二章 分子光谱与质谱理论简介 |
| 2.1 双原子分子理论 |
| 2.1.1 双原子分子波函数 |
| 2.1.2 双原子分子能级结构 |
| 2.1.3 同位素效应 |
| 2.1.4 双原子分子角动量耦合规则 |
| 2.1.5 电子态跃迁选择定则 |
| 2.2 质谱基本理论 |
| 2.2.1 质谱分析工作原理及分类 |
| 2.2.2 飞行时间质谱原理 |
| 2.2.3 Wiley-McLaren型飞行时间谱仪 |
| 2.3 本章小结 |
| 第三章 实验平台和技术方法 |
| 3.1 激光光谱与质谱实验平台 |
| 3.1.1 腔室及真空系统 |
| 3.1.2 气相金属化合物自由基分子及离子产生系统 |
| 3.1.3 激光诱导荧光光谱系统 |
| 3.1.4 飞行时间质谱系统 |
| 3.1.5 信号采集及时序控制系统 |
| 3.2 实验技术和方法 |
| 3.2.1 过渡金属化合物自由基产生技术 |
| 3.2.2 超声射流冷却技术 |
| 3.2.3 激光光谱方法 |
| 3.3 实验仪器及样品 |
| 3.3.1 实验仪器 |
| 3.3.2 实验样品 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 WO自由基分子激光诱导荧光光谱研究 |
| 4.1 研究意义与现状 |
| 4.2 实验过程 |
| 4.3 结果与分析讨论 |
| 4.3.1 振动及转动分析 |
| 4.3.2 [21.2]0~+–X0~+和[22.2]0~+–X0~+跃迁系统 |
| 4.3.3 [21.5]0~+–X0~+跃迁系统 |
| 4.3.4 [23.3]1–X0~+跃迁系统 |
| 4.3.5 D’1–X1跃迁系统 |
| 4.3.6 振动激发态寿命 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 WS自由基分子激光诱导荧光光谱研究 |
| 5.1 研究意义及现状 |
| 5.2 实验过程 |
| 5.3 实验结果与分析 |
| 5.3.1 振动分析 |
| 5.3.2 基态自旋轨道分裂 |
| 5.3.3 低激发态自旋轨道分裂 |
| 5.3.4 转动分析 |
| 5.3.5 激发态寿命测量 |
| 5.3.6 ?=1激发态分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 W/Re羰基配合物飞行时间质谱研究 |
| 6.1 研究意义与背景 |
| 6.1.1 研究意义 |
| 6.1.2 研究现状 |
| 6.2 实验过程及标定 |
| 6.2.1 实验过程 |
| 6.2.2 反应系统标定 |
| 6.3 实验结果与分析 |
| 6.3.1 W/Re与CO反应稳定产物及理论对比 |
| 6.3.2 O_2杂质对W/Re羰基稳定产物的影响 |
| 6.3.3 H_2杂质对W/Re羰基稳定产物的影响 |
| 6.3.4 O_2和H_2杂质对W/Re羰基稳定产物的影响 |
| 6.3.5 H_2O杂质对W/Re羰基稳定产物的影响 |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 总结与展望 |
| 7.1 总结 |
| 7.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简历及攻读学位期间发表的学术论文和研究成果 |
（5）激光诱导荧光技术研究若干自由基的光谱及其斯塔克和塞曼效应（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 分子光谱学简介 |
| 1.1.1 分子光谱学发展简史 |
| 1.1.2 分子光谱学的分类 |
| 1.1.3 双原子过渡金属自由基光谱研究现状 |
| 1.1.4 激光光谱学的新进展与应用 |
| 1.2 分子光谱学的基本原理 |
| 1.2.1 电子波函数 |
| 1.2.2 角动量与耦合 |
| 1.2.3 分子能级计算公式 |
| 1.2.4 同位素效应 |
| 1.3 分子的塞曼效应 |
| 1.4 分子的斯塔克效应 |
| 参考文献 |
| 第2章 实验技术与装置 |
| 2.1 实验方法与技术 |
| 2.1.1 激光诱导荧光技术 |
| 2.1.2 自由基产生方法 |
| 2.1.3 超声射流冷却技术 |
| 2.1.4 激光频率校准 |
| 2.2 实验装置 |
| 2.2.1 低分辨LIF装置 |
| 2.2.2 高分辨LIF装置 |
| 2.2.3 外电场及外磁场装置 |
| 参考文献 |
| 第3章 NiCl自由基的光谱研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 研究现状 |
| 3.3 实验部分 |
| 3.3.1 实验装置 |
| 3.3.2 实验条件 |
| 3.4 实验结果与分析 |
| 3.4.1 振动分析 |
| 3.4.2 转动分析 |
| 3.4.3 平衡分子常数 |
| 3.4.4 同位素位移 |
| 3.4.5 上电子态寿命 |
| 3.4.6 [13.8]~2Π_(3/2)-X~2Π_(3/2)跃迁序列 |
| 3.4.7 其他未归属谱带 |
| 3.5 总结 |
| 参考文献 |
| 第4章 NiS和NiO自由基光谱研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 研究现状 |
| 4.2.1 NiS光谱研究现状 |
| 4.2.2 NiO光谱研究现状 |
| 4.3 实验部分 |
| 4.3.1 实验装置 |
| 4.3.2 实验条件 |
| 4.4 实验结果与分析 |
| 4.4.1 NiS结果与分析 |
| 4.4.2 NiO结果与分析 |
| 4.5 结论 |
| 参考文献 |
| 第5章 PtF自由基光谱研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 研究背景 |
| 5.3 实验部分 |
| 5.3.1 实验装置 |
| 5.3.2 实验条件 |
| 5.4 实验结果与分析 |
| 5.4.1 PtF无场光谱及分析 |
| 5.4.2 PtF斯塔克光谱 |
| 5.5 总结 |
| 参考文献 |
| 第6章 BaS斯塔克光谱研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 研究背景 |
| 6.3 实验部分 |
| 6.3.1 实验装置 |
| 6.3.2 实验条件 |
| 6.4 实验结果与分析 |
| 6.4.1 BaS无场光谱 |
| 6.4.2 BaS斯塔克光谱 |
| 6.4.3 电场校准：BaO斯塔克光谱 |
| 6.5 结论 |
| 参考文献 |
| 第7章 TiH和TiD的塞曼光谱研究 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 研究现状 |
| 7.3 实验部分 |
| 7.3.1 实验装置 |
| 7.3.2 实验条件 |
| 7.4 实验结果与分析 |
| 7.4.1 TiH/TiD无场光谱研究 |
| 7.4.2 TiH/TiD塞曼光谱研究 |
| 7.4.3 TiH/TiD斯塔克光谱研究 |
| 7.5 总结 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与其他研究成果 |
（6）N原子同位素位移和O3分子近红外光谱的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 氮原子同位素位移及超精细结构的研究现状 |
| 1.2 臭氧分子Wulf带与Chappuis带光谱研究现状 |
| 1.3 本文主要研究内容概括 |
| 第二章 N原子同位素位移理论与O_3分子光谱理论 |
| 2.1 原子同位素位移 |
| 2.1.1 同位素质量位移 |
| 2.1.2 同位素场位移 |
| 2.2 氮原子超精细结构 |
| 2.3 臭氧分子光谱理论 |
| 2.3.1 选择定则 |
| 2.3.2 洪特耦合情况 |
| 2.3.3 O_3计算哈密顿表示 |
| 第三章 实验装置与方案 |
| 3.1 同位素位移实验装置与方案 |
| 3.2 饱和吸收实验装置与方案 |
| 3.3 碘谱信号获得 |
| 3.4 浓度调制技术 |
| 第四章 实验结果与分析 |
| 4.1 氮原子同位素位移实验结果 |
| 4.2 同位素位移的J-dependent |
| 4.3 氮原子超精细结构光谱实验结果 |
| 4.4 臭氧光谱实验结果 |
| 4.4.1 光谱的读取与连接 |
| 4.4.2 O_3光谱标定的后续工作 |
| 第五章 总结与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 硕士期间发表的文章 |
（7）速度调控氦原子束精密谱研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 氦原子精密谱与QED检验 |
| 1.2 基本物理常数测定 |
| 1.2.1 里德堡常数 |
| 1.2.2 精细结构常数α |
| 1.3 基于氦原子2~3S_1-2~3P_J跃迁的能级理论计算与精密光谱测量 |
| 1.3.1 能级理论计算 |
| 1.3.2 Florence大学饱和吸收荧光探测的调制光谱方法 |
| 1.3.3 North Texas大学基于原子束的单量子态探测方法 |
| 1.3.4 中国科学技术大学(USTC)基于激光冷却原子束流的单量子态探测光谱方法 |
| 1.4 原子跃迁频率与核电荷半径 |
| 1.4.1 质子半径 |
| 1.4.2 氦原子核电荷半径 |
| 1.5 原子跃迁频率与同位素频移 |
| 1.5.1 理论介绍 |
| 1.5.2 基于原子束的单量子态探测方法 |
| 1.5.3 Amsterdam大学在偶极阱中对量子简并气体进行探测的方法 |
| 1.5.4 Florence大学饱和吸收荧光探测的调制光谱方法 |
| 第二章 实验装置 |
| 2.1 原子束流部分 |
| 2.1.1 亚稳态氦原子制备 |
| 2.1.2 原子束流的横向冷却、减速、聚焦、偏转及稳定 |
| 2.2 光学抽运 |
| 2.3 偏置磁场与磁屏蔽 |
| 2.4 梯度磁场与单量子态探测 |
| 2.5 光学系统 |
| 2.5.1 主激光系统 |
| 2.5.2 从激光系统 |
| 第三章 原子束流系统评估 |
| 3.1 原子束流通量 |
| 3.2 塞曼减速效果 |
| 3.3 偏转后的原子速度 |
| 3.4 原子束流稳定性 |
| 3.5 小结 |
| 第四章 ~4He原子2~3S-2~3P跃迁频率测量 |
| 4.1 实验方案 |
| 4.1.1 探测过程 |
| 4.1.2 拍频扫描及时序 |
| 4.1.3 跃迁线型 |
| 4.1.4 实验光谱 |
| 4.1.5 光压力频移效应 |
| 4.2 系统误差分析 |
| 4.2.1 频率参考与校准 |
| 4.2.2 多普勒效应 |
| 4.2.3 塞曼效应 |
| 4.2.4 反射不对称影响 |
| 4.2.5 Recoil效应 |
| 4.2.6 量子干涉效应 |
| 4.2.7 实验光谱的各加宽效应 |
| 4.2.8 压力频移 |
| 4.2.9 总误差表 |
| 4.2.10 初步实验结果 |
| 4.2.11 小结与展望 |
| 第五章 ~3He同位素位移实验设计 |
| 5.1 减速光频率设计 |
| 5.2 ~3He闭循环系统 |
| 5.3 Stern-Gerlach磁铁设计 |
| 5.4 ~3He塞曼效应系数计算 |
| 5.5 小结与展望 |
| 第六章 总结与展望 |
| Bibliography |
| 致谢 |
| 在读期间参与发表的学术论文 |
（8）金属硫氧配合物的红外光谱和理论计算研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 金属硫氧配合物的合成化学研究 |
| 1.3 金属硫氧配合物的谱学研究 |
| 1.4 本课题的研究内容 |
| 第2章 实验和理论研究方法 |
| 2.1 实验原理简介 |
| 2.2 实验研究方法 |
| 2.3 计算研究方法 |
| 第3章 金属二氧化硫配合物 |
| 3.1 钪、钇、镧二氧化硫配合物 |
| 3.2 钛、锆、铪二氧化硫配合物 |
| 3.3 其他3d过渡金属二氧化硫配合物 |
| 3.4 其他4d和5d过渡金属二氧化硫配合物 |
| 3.5 其他镧系金属二氧化硫配合物 |
| 3.6 锕系金属二氧化硫配合物 |
| 3.7 本章小结 |
| 第4章 金属一氧化硫配合物 |
| 4.1 钛一氧化硫配合物 |
| 4.2 钒、铌、钽一氧化硫配合物 |
| 4.3 钼、钨一氧化硫配合物 |
| 4.4 锕系金属一氧化硫配合物 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 总结和展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
（10）多体离子同位素位移和跃迁性质的理论研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 选题依据和意义 |
| 1.2 第一性原理计算方法发展简介 |
| 1.3 本文的研究内容及行文安排 |
| 第二章 理论方法 |
| 2.1 原子单位制 |
| 2.2 多电子原子结构计算的基本原理 |
| 2.3 非相对论框架下的多电子体系求解方法 |
| 2.3.1 Hartree-Fock方法 |
| 2.3.2 Hartree-Fock方程 |
| 2.4 超越Hartree-Fock方程的电子关联修正 |
| 2.4.1 组态相互作用方法 |
| 2.4.2 多组态Hartree-Fock方法 |
| 2.5 相对论效应 |
| 2.5.1 相对论框架下物理量的形式 |
| 2.5.2 多组态Dirac-Hartree-Fock方法 |
| 2.5.3 活动空间方法 |
| 2.6 基于MCDHF对物理量的计算 |
| 2.6.1 QED修正 |
| 2.6.2 同位素位移 |
| 2.6.3 辐射跃迁参数 |
| 2.7 GRASP程序简介 |
| 第三章 B Ⅱ2s2p~(3,1)P1-2s~2 ~1S_0跃迁的同位素位移因子计算 |
| 3.1 背景简介 |
| 3.2 计算模型 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 高离化类铍离子元素跃迁的同位素位移因子计算 |
| 4.1 背景简介 |
| 4.2 计算模型 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 类钾离子跃迁的跃迁几率计算 |
| 5.1 背景简介 |
| 5.2 计算模型 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 总结与展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 作者在学期间取得的学术成果 |
四、测量铀同位素位移光谱的方法和装置（论文参考文献）
- [1]激光烧蚀吸收光谱技术测量铀同位素比研究[D]. 叶浩. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [2]应用激光光电流光谱法测量235U的超精细结构和同位素位移光谱[J]. 金巨广,王松岳,孙孝忠,王秀兰. 中国科学（A辑 数学 物理学 天文学 技术科学）, 1987(05)
- [3]气相钨系化合物激光光谱与质谱研究[D]. 张吉才. 中国科学院大学(中国科学院近代物理研究所), 2020(01)
- [4]激光烧蚀-吸收光谱测量铀同位素比实验研究[J]. 叶浩,黄印博,王琛,刘国荣,卢兴吉,曹振松,黄尧,齐刚,梅海平. 物理学报, 2021(16)
- [5]激光诱导荧光技术研究若干自由基的光谱及其斯塔克和塞曼效应[D]. 秦成兵. 中国科学技术大学, 2013(04)
- [6]N原子同位素位移和O3分子近红外光谱的研究[D]. 白皎. 华东师范大学, 2016(09)
- [7]速度调控氦原子束精密谱研究[D]. 陈娇娇. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [8]金属硫氧配合物的红外光谱和理论计算研究[D]. 魏睿. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所), 2020(01)
- [9]铀原子的光电流光谱[J]. 罗万象,薛京平,张志忠,诸旭辉. 核科学与工程, 1987(01)
- [10]多体离子同位素位移和跃迁性质的理论研究[D]. 刘建鹏. 国防科技大学, 2017(02)