铀及其化合物的毒性作用简介

铀及其化合物的毒性作用简介

一、铀及其化合物的毒性作用 引言(论文文献综述)

徐梦媛[1](2019)在《水环境中痕量砷和铀的卫生检验新方法研究》文中提出第一章首先介绍国内外水环境中砷和铀的卫生检验方法研究的意义、背景和现状。其次概述本论文新建立检测方法中所涉及相关技术的基本设计原理,包括:分子印迹技术、无线传感法、共振光散射法和共振荧光法。最后阐述本论文的研究内容和创新点。第二章在本章中,使用三价砷(As(III))的核酸适配体(Ars-3)为识别元件,利用金纳米(AuNPs)和氧化石墨烯(GO)的信号放大作用,建立一种新的无线传感方法检测痕量砷。通过设计一条标记巯基的ssDNA,这条链能够与Ars-3互补形成一条不完全的dsDNA,该dsDNA在合适的条件下能在巯基部位标记AuNPs。当加入As(III)时,由于As(III)能与dsDNA中的Ars-3特异性的结合形成[As(III)-Ars-3]配合物并游离出ssDNA,又因GO对ssDNA有很强吸附作用,而被磁弹片表面的GO吸附而沉积,导致磁弹片振动频率的改变(Δf),据此可实现As(III)的定量检测。优化后的检测条件为:将终浓度为0.5μmol/L的dsDNA-AuNPs加入小玻璃管中,再依次加入制备好的磁弹片,不同体积的砷标液,2.0%HAuCl4 50μL,0.05 mol/L抗坏血酸25μL,0.05 mol/L CTMAB 12μL在50℃孵育20 min,然后检测体系的频率信号变化值Δf。在最佳条件下,Δf与As(III)的浓度在0.530μg/L范围内呈线性,方法检出限(LOD)为0.41μg/L,r=0.9922。实验已应用于几种实际环境水样中痕量砷的测定,相对标准偏差小于5.31%,加标回收率在92.70%108.23%之间,结果满意。第三章应用金纳米颗粒和砷-核酸适配体(Ars-3)的特性,建立一种新的共振光散射法(RLS)检测水样中As的含量。聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)极易与金纳米颗粒(AuNPs)聚集,并导致体系共振光散射强度(I)增强。但Ars-3可以吸附在AuNPs的表面,防止其与PDDA作用而聚集,此时体系的I微弱。当加入As(III)时,Ars-3将与As(III)结合,失去对AuNPs的保护作用。在PDDA作用下,AuNPs聚集并且体系的I增强。共振光散射增强值(ΔI)与As(III)的量呈线性关系,可通过标准曲线法测定As的量。在最佳实验条件下,于544.6 nm波长处,体系的共振光散射增强值ΔI与As(III)的含量在0.5030 ng/mL范围内呈良好的线性关系,其线性回归方程为ΔIRLS=205.42cAs+379.99(ng/mL),相关系数r=0.9976,检出限为0.34 ng/mL。本方法灵敏度好,仪器和试剂简单,操作简便,反应时间较短,可用于实际水样中As(III)含量的检测。第四章金纳米颗粒(AuNPs)能与罗丹明6G(Rh6G)发生敏感聚集反应,使体系的共振荧光强度(F)降低,砷特异性核酸适配体(Ars-3)在Rh6G-AuNPs-Ars-3体系中能够阻碍AuNPs与Rh6G聚集,使体系共振荧光强度保持较高水平。当在Rh6G-AuNPs-Ars-3体系中存在加入含砷离子样品时,Ars-3与砷离子特异性结合,AuNPs与Rh6G结合,体系共振荧光强度降低。实验证明,共振荧光强度的下降值与样品中砷的浓度呈线性相关,据此建立一种共振荧光法测定水中砷的新方法。在最佳实验条件下,体系的共振荧光强度的变化值(ΔF)与As(III)的含量在1.032.0μg/L范围内呈良好的线性关系,其线性回归方程为ΔF=1020.2 c+7679.7(μg/L),相关系数r=0.9906,新建方法的检出限为0.50μg/L,该方法已用于实验中多种环境水样中砷的测定,相对标准偏差不大于2.72%,样品中加标回收率范围为95.50%103.37%之间。第五章应用分子印迹技术与光催化共振荧光法相结合,建立一种新的多相光催化共振荧光法检测水样中铀(VI)的含量。在体系中,RhG有很强的的共振荧光强度,当向体系中加入氧化剂KBrO3,RhG的共振荧光略有降低,说明原因可能是KBrO3在强光照射下可以将RhGred氧化成非荧光产物(RhGox),导致体系的共振荧光有轻微淬灭但反应速度很慢。当将自合成的铀酰磁性螯合吸附剂(Uranyl Magnetic Chelating Adsorbent,UMCA)加入到RhG-KBrO3体系中,观察到共振荧光强度的降低更加显着,说明UMCA可以提高铀的光催化活性,并加速了反应体系的荧光猝灭。实验表明,铀酰离子的含量与体系的共振荧光强度的减少值呈正相关,据此可通过标准曲线法检测U(VI)的含量。在最佳实验条件下,体系的共振荧光强度的变化值ΔF与U(VI)的含量在0.248.00μg/L范围内呈良好的线性关系,其线性回归方程为ΔF=79.362 c+138.63(μg/L),相关系数r=0.9935。本方法灵敏度较高,仪器和试剂简单,制备好的UMCA可重复利用,可用于实际水环境中痕量U(VI)的检测。

王积才[2](2019)在《辽宁省建设用地土壤污染风险筛选值制定研究》文中研究表明土壤污染风险筛选值是特定土地利用类型下基于人体健康风险的土壤污染物浓度,为地块是否需要采取进一步调查评估提供了重要依据。当前,很多国家都制定了基于风险的土壤筛选值,但受制定方法、参数取值等因素影响,各国的土壤筛选值具有很大的差别,表现出了很强的区域性特征。2018年,我国建设用地土壤筛选值国家标准发布,全国统一实施。但我国幅员辽阔,区域间地理环境和土壤异质性特征明显,采用单一的标准进行管理势必会产生很大的不确定性。所以,选择我国东北地区的重工业基地辽宁省开展研究,通过优先污染物筛选、计算公式推导、参数获取、结果计算、合理定值、不确定性定量分析表征等环节,完善了区域土壤筛选值制定的研究思路和方法,对于加强辽宁省土壤环境管理具有重要意义。主要的研究成果和结论如下:1)优先污染物是污染地块科学化监管的基础,在收集汇总国内外环境优先污染物,国内已有环境质量标准,辽宁省和国内其他区域污染地块中污染物的基础上,采用综合统计和文献分析的方法,以“优中选优”的方式最终筛选得到了包含137种优先污染物的清单。2)在危害识别、剂量反应评估的基础上,构建了居住和工商业用地下的暴露情景,确定了暴露途径和敏感人群,采用我国《污染场地风险评估技术导则》(HJ 25.3-2014)中的暴露评估模型和风险表征公式推导了土壤筛选值计算公式,利用文献资料统计和假设分析获取了本地化参数,并计算得到了土壤筛选值。3)在考虑了土壤元素背景值、方法检出限、土壤饱和限和理论上限等因素后对计算结果进行了合理定值,以国内案例中污染物最大检出浓度进行案例验证,表明确定的筛选值能起到风险筛查的作用,与国家标准和美国区域筛选值对比分析,表明受本地化参数和方法的影响,与国内外标准都具有一定的差异。4)采用基于蒙特卡罗模拟的Crystal Ball模型进行不确定性分析表征,结果表明重金属和挥发性有机物的土壤筛选值都呈对数正态分布,影响重金属的敏感参数为风险可接受水平、每日土壤摄入量(IR)、暴露频率(EF)和暴露周期(ED),影响挥发性有机物的敏感参数分别为土壤有机质含量(fom)、土壤干容重(ρb)、地基和墙体裂隙率(η)和风险可接受水平。

伍徐孟[3](2020)在《基于偶氮衍生物的铀比色传感器设计、性能及应用研究》文中指出作为一种从矿石中提取的放射性元素,铀已广泛应用于能源生产和军工领域中。凭借其较高的能源热值及较低的原料成本,铀能源与天然气和煤作为大规模发电领域的三大巨头在今后很长一段时间仍然具有绝对的统治地位。但随着核工业飞速发展,铀在开采,生产,后处理过程中所带来的一系列污染问题愈发凸显。不受管控的铀一旦迁移到环境中,将对其周围的土壤和水样等自然环境系统造成严重污染,从而给生物体带来不可逆的损害。因此,亟需研发一类能用于实际环境中放射性核素监测的技术来实现对环境样品中铀的快速,灵敏,高效的监测。当前,大多数铀传感器通过荧光法,伏安法,表面增强拉曼光谱法等方法实现对铀的检测。尽管这些技术在检测铀酰离子方面具有很高的灵敏度和选择性,但是高成本和复杂的仪器操作和样品制备限制了这些技术应用于现场的在线检测。由于比色法操作简便快捷,仪器价格低廉且检测现象易于观察,因此在现场和实时检测铀酰离子方面引起了极大的兴趣。但是,目前已开发的比色铀酰比色技术的灵敏度和选择性相对较低,不符合在环境中检测痕量铀酰离子的标准。因此,设计能有效提高铀酰灵敏度的比色传感器一直是学者研究的一个重要方向。本论文以偶氮衍生物结构为基础,合理设计并合成了两类对铀酰具有良好响应的比色传感器并探究了相关性能。同时,从机理上深入探究了传感器与铀作用的途径,并成功应用于实际环境样品中铀的在线检测。建立了一类环境铀样品实时,在线监测的方法,其具体工作如下:在第二章中,设计并合成了2-(5’-(对-(二苯氨基)苯基)-2’-吡啶基偶氮)-5-(二乙氨基)苯酚(简称S-LH)并将其用于比色法检测混合溶剂中的铀酰离子。通过密度泛函理论(DFT)计算发现,合理引入的三苯胺基团增加了S-LH对铀酰离子的色度差异,使铀酰离子的检测限比目前的UV-vis和裸眼检测限降低了大约一个数量级。同时,阐明了在不同pH下S-LH和铀的种态,通过种态的变化解释了加入铀酰离子前后溶液颜色变化的原因。稳定性常数实验表明,S-LH在检测铀过程中对其他金属离子具有出色的抗干扰性。通过HRMS,1H NMR滴定和DFT计算进一步证实了S-LH对UO22+的配位结构。最后,制备了S-LH的比色试纸以检测湘江水样中的铀,为现场检测环境中的铀酰离子提供了一种实时的方法。在第三章中,以理性设计方法为指导,开发了一种基于PADAP衍生物的比色铀传感器的通用高效筛选策略。基于理论计算的四个筛选步骤,最终成功地筛选并合成最佳化合物结构2-(5-(4-(9,9‘-二辛基-4‘-(4,4,5,5-四甲基-1,3,2-二氧杂硼烷))芴基)-2-吡啶偶氮)-5-二乙氨基酚(简称W1),其最大紫外吸收波长相比PADAP具有明显的红移(约78 nm)。W1在结合铀酰离子后呈现红色→蓝色的显着颜色变化,检测限低至纳摩尔级,且具备优异的铀酰离子特异性、抗阴阳离子竞争性及可循环性。进一步地,通过实验和理论计算共同对W1配位铀酰离子的具体结构及配位趋势进行了分析。最重要的是,此配体成功应用于尾矿库周围环境样品中低浓度铀酰的检测;且其制备的比色检测试纸能快速、灵敏的监测环境样品中的痕量铀酰。该分析方法的建立为检测环境中痕量铀酰离子提供了一种有希望的实际应用途径。

郝丽婷[4](2019)在《钒污染地下水的微生物修复与机理研究》文中研究指明随着经济和工业的快速发展,重金属钒污染已成为饮用水的安全隐患,钒污染的微生物修复技术具有广泛的应用前景。本研究采用钒污染地下水,探讨不同接种体下微生物修复含钒地下水的性能,分析微生物群落结构,探究锯末作为固相碳源时微生物连续除钒的可行性,并揭示功能菌还原五价钒的作用机理。钒矿区(钒钛磁铁矿、石煤、石油伴生矿和铀钒矿)土壤作为接种体时,五价钒平均去除效率(反应60 h)分别为92.0%、69.0%、91.0%和87.1%,表明钒矿区土壤可作为接种体用于含钒地下水的生物修复。微生物群落分析发现,AcidobacteriaceaeSubgroup1uncultured、Bryobacter和Microvirga等菌属在反应器中富集,可能有助于五价钒的还原。钒矿区周围农田土壤健康风险评估结果表明,危害商(HQ)值分别为0.69(钒钛磁铁矿矿区)、3.64(石煤矿区)、0.77(石油伴生矿矿区)和0.56(铀钒矿矿区),石煤矿区周围农田土壤中钒的非致癌风险较高。以矿区周边农田土壤样品为接种体时,五价钒去除率(反应60 h)为82.7%98.4%,且生物反应器细菌群落中以能够耐受或降低钒毒性的菌属(如Ruminococcaceaeincertaesedis、Trichococcus和Comamonas)为主导。以厌氧污泥为接种体、锯末为固相碳源时,合成地下水中五价钒去除率约90.3%,而在实际地下水中,五价钒去除率约为53.2%,微生物能够以锯末为碳源修复钒污染;添加麦饭石(4.0 g)和磷矿石(4.0 g)时,实际地下水中五价钒去除率升至82.6%,麦饭石和磷矿石的添加可强化微生物去除五价钒性能。以锯末为碳源的柱反应器实验结果表明,接种了驯化后的石油伴生矿矿区土壤和铀钒矿矿区周围农田土壤系统中,微生物能够迅速发挥持续的钒修复作用,而接种驯化厌氧污泥系统可更持久有效地去除实际地下水中的五价钒。研究发现屎肠球菌具有对五价钒的还原能力,其在15 d内可有效还原初始浓度为25.5254.7 mg/L的五价钒,且微生物还原速率随五价钒初始浓度的增大而增加。屎肠球菌还可修复五价钒/六价铬复合污染,且五价钒对六价铬的还原有促进作用,而五价钒的去除却受到抑制。屎肠球菌的细胞粗提物、细胞膜组分和细胞内可溶物质均可还原五价钒,并证明了其在细胞内外均具有还原五价钒的能力。本研究揭示了不同接种体的含钒地下水生物修复过程及反应机理,为修复重金属钒污染地下水奠定了理论基础,并为实际应用提供了技术支持。

王彩红[5](2020)在《固定床加压气化过程有害微量元素迁移转化及影响机制》文中指出在固定床加压气化大规模应用于煤制天然气的背景下,揭示特定工况下有害微量元素的析出规律、迁移转化机理及影响因素,对建立气化过程中有害微量元素污染过程控制方法,实现煤炭的清洁转化具有重要的理论指导意义。论文选取内蒙古乌兰察布(WLCB)、乌兰图嘎(WLTG)和胜利(SL)三种适合固定床加压气化、有害微量元素富集特征显着的典型煤种作为研究对象,借助不同尺度的固定床加压气化实验,采用模拟对照实证的方法,全面系统地研究了特定有害微量元素在固定床加压气化过程各节点的迁移转化行为。揭示了在固定床加压气化工况下煤中有害微量元素的演变规律及其影响因素,查明了有害微量元素在煤气化产物中的分配行为;剖析了有害微量元素在固、液、气三相产物再分配过程中的物理吸附、化学溶解等机制。在此基础上,考察了有害微量元素在气化炉内的冷凝、沉积和吸附特性及化学转化机理,为开发有害微量元素协同净化控制方法提供理论支撑。同时针对大规模工业气化过程,探讨了有害微量元素的演化行为,考察了工业气化灰渣中有害微量元素的溶出特性,查明了有害微量元素的溶出种类、浓度和溶出率及影响因素。1.采用微波消解仪、ICP-MS、测汞仪、高温水解F离子选择性电极、XRD和SEM-EDX等仪器,对三种典型褐煤中的有害微量元素含量、分布和矿物学特征进行了分析。明确了所选煤中典型有害微量元素在煤有机质和内、外矿物质中的初始赋存形态;结合元素之间的物理、化学聚集态,分析了可能的富集原因。发现WLCB和WLTG褐煤中有害微量元素F、Hg、As和Be的含量显着高于其在中国煤中的平均含量;尤其是WLTG褐煤,异常富集有害微量元素Hg和As;SL褐煤中Pb的含量高于中国煤的平均含铅量。三种褐煤中的原始矿物质类似,主要含石英、斜绿泥石、黄铁矿、高岭石和白云母等。大量直径略小于10 μm的矿物质颗粒非均一地“镶嵌”在煤的有机质本体中并相对“独立”地存在。有害微量元素并非完全与主量矿物质结合,也可以分散在有机物之间。丰度相对较高的F在煤中存在形式多样,倾向于与碱性元素结合,并可能被吸附于层状矿物质中;微量元素Pb与硫铁矿的伴存有一定的规律性。2.系统地研究了温度、压力以及煤中硫含量和灰熔融特性对有害微量元素在气化各节点迁移转化的影响。发现有害微量元素的迁移行为受温度影响较大,Hg和Se在加压热解过程中表现出高挥发性。700℃热解时,挥发率分别达到92.1%和75.3%;As和Cd的挥发率在热解温度超过400℃以后才快速升高;F、Pb、U和Be挥发率则较低。在3 MPa气化压力作用下,有害微量元素As、Pb、U和Be的挥发性体现出“中间性”行为。气化温度从800℃增加到1100℃过程中,Pb的挥发率从44.6%升高到87.5%,挥发性等级从“中等挥发”跃迁至“高挥发”。As、U和Be则表现出相反的趋势,挥发率分别从77.1%、53.6%、61.7%降低至42.9%、30.9%、32.6%。As从“高挥发”降至“中等挥发”,U和Be则降为“难挥发”。F、Hg和Se一直保持高度挥发,挥发率大于80%。提高气化压力,可降低有害微量元素的挥发率。气化压力增大,As的挥发率显着降低,导致更多的As被保留在气化灰渣中。煤中硫对有害微量元素的迁移具有促进作用,硫含量增加能够显着提高煤气中砷的硫化物和铅的硫化物含量。煤中的Ca对As的挥发具有抑制作用,将As以更加稳定的砷酸钙形式固化在气化灰渣中。低灰熔点矿物的熔融会抑制有害微量元素的挥发。熔融矿物质会包覆有害微量元素,致使其再难挥发至气相中;亲石元素Be在灰熔点附近挥发率降低显着。3.分析了固定床加压气化产物中有害微量元素的含量,对反应前后的质量进行了衡算,同时考察了气化反应温度和反应压力对特定有害微量元素F、Hg、As、Se、Cd、Pb、U和Be在三相产物中分配行为的影响。发现在不同气化温度和压力条件下,有害微量元素的质量平衡率都在74~123%之间,符合±30%的误差允许范围。加压气化后,煤中有害微量元素As、U和Be倾向于以砷酸盐、氧化铀和铝酸铍形式富集在气化残渣中。Hg最容易排放入大气中,即使温度低于100℃,仍然以Hg(g)形式存在。高温煤气中大量的有害化合物,诸如氟化氢、硒化氢、单质镉和硫化铅等,以及少量的含As、Be和U化合物可溶解在冷凝液中。提高气化反应温度,有害微量元素As、U和Be在灰渣中残留的质量逐渐增加,而Pb则相反。增大气化反应压力,灰渣中富集的As、Pb的质量分率分别从28%、6%升高至68%、14%。在固定床加压气化过程中有害微量元素F、Hg、Se和Cd的再分配行为受气化温度和压力影响不大。4.在热转化过程中,煤中的有害微量元素经历一系列的物理化学变化,包括挥发、熔融、结晶和沉积等。为了探讨有害微量元素在固定床加压气化炉内的迁移转化行为,选用异常富集有害微量元素Hg和As的WLTG高硫煤为研究对象,考察了固定床加压气化炉内挥发性有害微量元素的冷凝、沉积和半焦吸附行为。发现高温煤气中携带的有害微量元素F可在温度低于800℃时发生冷凝、沉积。沉积的化合物主体形式为CaF2,同时还含有少量的碱金属氟化物。气相中的Pb可在温度低于700℃左右时发生冷凝、沉积,以Pb-Cl形态沉积在NaCl晶体上或以Pb单质形态沉积在矿物质颗粒表面。当煤气温度低于600℃时,气态Hg可以HgS、HgO形态沉积在反应器壁上,也可以负载到Na-Si-O矿物质上。气相中砷化物较易在高温煤气降温过程中冷凝、沉积,沉积温度介于600~800℃范围间,沉积的矿物体系有 Al-O、Fe-O、Fe-Al-Si-O、As-Mg 和 As-S 等。300~700℃温度范围内制备的热解半焦对F具有显着的吸附作用,吸附比接近1;低温半焦对高温煤气中的As、Cd和Be具有一定的吸附作用,吸附比可分别达到0.31、0.55和1.12;半焦对Hg、Pb、Se和U的吸附作用不明显。挥发性有害微量元素形成的气凝胶随气体冷凝后形成细微颗粒物,冷凝的有害微量元素主要附着在灰颗粒上。碱金属(如Na)与酸性有害微量元素(如F)易结合形成盐颗粒,进而促进了颗粒物的形成。5.对工业气化灰渣的粒度分布、残炭含量和矿物组成进行了分析,对比研究了有害微量元素在固定床加压气化工业装置运行中的迁移规律,并进一步探讨了气化灰渣中有害微量元素的溶出特性。发现工业气化灰渣主要以9 mm以下的细灰颗粒为主,其中粒径小于3 mm的灰渣占细灰颗粒总量的50%以上。灰渣中残炭量最高为3.52%。石英、辉石、钙长石、赤铁矿和钙铝黄长石是灰渣中的主要矿物相。相比于实验室模拟气化实验,工业化气化过程中有害微量元素As和Be的挥发率偏低。工业气化灰渣中,有害微量元素As最不稳定,极易被溶出,溶出率高于83%;其次是有害微量元素Cd,在pH值为3.20的浸取液作用下溶出率可达54.05%;有害微量元素Cr和Ba溶出率在6~15%之间。浸取液的pH值对有害微量元素的溶出影响程度不同。随浸取液pH值降低,有害微量元素As、Cd、Ni和Ba的溶出率增大;Cr则相反;有害微量元素Pb、Zn、Be和Cu的溶出率变化不大。灰渣粒径增大,有害微量元素As、Cd、Be和Cr的溶出浓度降低,Pb则表现出相反的趋势。

卫亚丽[6](2019)在《苏云金芽孢杆菌与铬、铀作用的机理研究》文中提出随着我国工业的迅速发展,重金属污染现象愈发严重。微生物由于自我复制能力强,成本低,对环境友好等特点,近年来引起了学界关注。本文以苏云金芽孢杆菌为研究对象,研究了它对重金属铬、铀的治理效果,并对相关机制进行了探索。主要内容如下:(1)苏云金芽孢杆菌(Bacillus.thuringiensis 016)对铀具有很好的吸附效果,当铀初始浓度为100 mg/L时,吸附效率接近100%,且B.thuringiensis 016最终将U(VI)矿化为磷铵铀矿。B.thuringiensis 016对铀的吸附是细菌表面羧基、氨基和磷酸基团等官能团起主要作用的非酶促过程,高浓度的铀对吸附过程没有明显影响。B.thuringiensis 016对铀的矿化是酶与细胞代谢共同作用的结果,同时实验发现B.thuringiensis 016对高浓度的铀只有吸附作用没有矿化能力。此外,当pH=5时,细菌对铀的吸附和矿化效果最好。从微观角度讲,B.thuringiensis 016与铀的作用是胞外吸附,胞内矿化的快速反应过程,铀与B.thuringiensis 016反应1 h后便能以片状化合物的形式被吸附在细菌表面,8 h后这些化合物逐渐进入到细胞内部。此外,通过分析细胞富集的总铀与可溶铀含量随时间的变化,我们发现这些片状化合物是以非溶解态形式进入到细胞内部的。(2)B.thuringiensis 016可以有效的将六价铬还原为三价铬,当铬初始浓度为25mg/L时,还原效率接近100%,固定效率在92%左右。此外,细菌对铬的还原固定效果受pH影响不大,无论是强酸还是强碱环境中,细菌对铬的还原固定效率都可以达到80%以上。细菌的细胞碎片在还原和固定六价铬中起主要作用,蛋白质变性实验进一步证明苏云金芽孢杆菌对铬的还原主要是酶促反应。(3)我们对几种微生物还原固定铬的效果做了比较,结果表明苏云金芽孢杆菌和人苍白杆菌对铬的还原固定效果相对较好,其还原效率在90%以上,固定效率在80%以上。此外,几种微生物将Cr(VI)还原为Cr(III)后,并不能将Cr(III)完全固定,其上清液中会有部分有机三价铬残留,zeta电位结果显示这些有机铬在不同pH下电负性都为负值。此外,高岭土和伊利石本身对铬几乎没有还原和固定作用。但在细菌与铬的反应体系中加入矿物后,高岭土对铬的还原和固定分别有2%3.6%,5%15%不等的促进作用,而在苏云金芽孢杆菌与铬反应的体系中加入伊利石后,其还原率减少了32%,固定率减少了34%。

张文[7](2019)在《重费米子URu2-xFexSi2电子结构和UAu1-xSb2磁性研究》文中研究指明铀基重费米子材料由于5f电子和传导电子的微妙相互作用使体系表现出多种多样的物理性质,如量子临界现象,非费米液体行为,可调的磁有序,非常规超导和隐藏序等。这些纷繁复杂的物理现象引起了大量国内外专家学者的研究兴趣,成为凝聚态物理研究的热点之一。如何理解铀基重费米子材料的这些新奇物理现象不仅需要理论的支撑,同时需要大量的实验研究。但是由于金属铀及其化合物具有放射性和化学毒性,故而大量的研究都集中在理论方面,国内相关实验研究很少。因此,本论文选择了铀基重费米子中典型的三种材料:具有隐藏序的重费米子超导URu2Si2、可调磁有序的重费米子UAu1-xSb2和铁磁超导UGe2,对铀基重费米子材料中隐藏序现象和复杂磁性等做了细致的研究。本论文主要研究内容及结论如下:1、采用提拉法生长高质量URu2Si2单晶和系列浓度URu2-xFexSi2单晶,研究了 Fe掺杂对其晶体结构和物性的影响。采用角分辨光电子能谱(ARPES)研究了URu2Si2不同截止面能带结构,并结合DFT+DMFT理论计算和扫描隧道显微镜(STM)实验共同确定不同能带结构分别对应于U截止面和Si截止面。在此基础上,我们还研究了 Si截止面X点附近电子结构随温度的演变,且在相干温度55 K附近并没有发现电子结构的突变。2、结合ARPES和STM实验研究了 URu2Si2中隐藏序和大磁矩反铁磁相电子结构,研究发现M-shaped能带、HO gap和杂化能隙同时存在于隐藏序相和大磁矩反铁磁相中,且于顺磁相中消失,研究表明M-shaped能带、HO gap和杂化能隙和隐藏序序参量没有直接关系,它们只是其相变的伴随特征,同时研究表明隐藏序相和大磁矩反铁磁相间存在十分紧密的联系。在此基础上我们提出隐藏序相可能存在和大磁矩反铁磁相类似的c方向对称性破缺,为未来寻找隐藏序相变序参量提供了新的思路。3、采用助熔剂法生长了系列非化学计量比的UAu1-xSb2单晶,对其物性进行了系统的研究。研究发现该体系随温度降低存在三个磁性相变:较高温的反铁磁相变AFM1(59~95 K),中间温度的另一个反铁磁相变AFM2(34~47 K)以及最低温的铁磁相变FM(低于15K)。外加磁场可诱导两个变磁相变:AFM1到AFM2以及AFM2到FM。AFM2相的磁化强度为饱和磁化强度的三分之一表明AFM2相局域自旋可能按up-up-down的方式周期性排列。UAu1-xSb2体系中Au的含量可有效调制体系的磁性,Au含量增加可有效压制其反铁磁性,降低反铁磁相变温度,而提高低温铁磁相变温度。Au含量对体系磁性的调控规律表明在x为0.25~1间时可能出现量子临界现象。4、采用提拉法生长了高质量的UGe2单晶,并利用传统的磁测量手段研究了 UGe2中巡游准粒子和局域5f磁矩间的耦合作用。通过热剩磁(TRM)曲线和转角场冷磁化强度曲线探测到了在局域5f磁矩形成的铁磁态中存在约-0.03μΒ的巡游准粒子的磁矩,同时研究表明巡游准粒子磁矩和局域5f磁矩间存在反铁磁耦合作用。此外,交流磁化率的研究表明巡游准粒子形成了短程关联的团簇自旋玻璃态。

何珊[8](2020)在《新型SnS2基光催化剂的制备及其光催化还原铀(Ⅵ)的性能研究》文中研究说明铀(U)作为核能的主要原料,随着铀资源的快速开发和利用,大量含铀放射性废水被释放到环境中。鉴于铀的化学毒性和放射性毒性对生态系统和人体健康造成的长期威胁,高效去除污染水体中的铀(Ⅵ)是一个亟待解决的问题。由于高效、经济和使用清洁安全的太阳能,利用半导体光催化将可溶性的U(Ⅵ)还原为难溶性的U(IV)是一种非常有前景的技术。但大多数半导体光催化剂在光吸收能力和电荷分离能力等方面存在不足,制约了其在废水处理中的实际应用。本文通过掺杂银改性的SnS2与InVO4复合,获得了稳定、高效的可见光催化剂。利用各种仪器对材料的结构、形貌和光学性能进行了表征。探究了所制备材料光催化还原水体中U(Ⅵ)的性能,并探讨了可能的反应机理。结论如下:(1)利用水热法制备了不同Ag掺杂量的Agx-SnS2光催化剂。Ag成功掺入SnS2晶格内,没有破坏晶体结构,但降低了结晶度。Agx-SnS2相比于单一SnS2对U(Ⅵ)的去除率均有明显的提高,其中,Ag0.5-SnS2对U(Ⅵ)的光催化去除效果最好,光照75 min后去除率达到了86.4%。循环试验表明Ag0.5-SnS2具备一定的稳定性和再利用能力。Ag掺杂的SnS2光催化活性增强归因于带隙变窄,增强了可见光区域的吸收;Ag的掺杂有效地促进了光生电子-空穴对的分离,使更多的光生电荷参与光催化反应。(2)采用两步水热法制备了Ag掺杂SnS2@InVO4复合材料(IAS)。U(Ⅵ)在IAS-2上的吸附过程可用Langmuir模型和伪二级动力学模型来描述,最大Langmuir吸附容量为167.79 mg/g。研究了复合材料在吸附和可见光光催化的协同作用下去除U(Ⅵ)的性能。其中,2 wt.%InVO4负载量的IAS-2对U(Ⅵ)的去除率最高,总去除率达到了97.6%。与SnS2和Ag掺杂SnS2相比,IAS复合材料在可见光下对U(Ⅵ)的还原均表现出优异的光催化活性。其优异的光催化性能主要归因于表面活性位点多、光吸收能力强、带隙窄以及异质界面上有效的电荷分离。4次循环后,IAS-2对U(Ⅵ)的去除率仍达88%以上,且晶体结构稳定。本文为拓展金属硫化物在光催化处理放射性废水的应用方面提供一定的科学依据。

邓丽芳[9](2019)在《含氮生物质衍碳基O2/CO2电化学还原催化剂的制备及其性能研究》文中指出微生物燃料电池(Microbial Fuel Cells,MFCs)作为一种可以直接将化学能转化成电能的产能技术,具有废水处理同时产能的双重功效。然而,MFCs性能不高且有机污染物去除率较低是制约其实际应用的瓶颈,通过添加适当催化剂克服阴极氧还原反应(Oxygen reduction reaction,ORR)的高能垒是改善MFCs性能的重要方法之一。另外,大气中中CO2浓度日益剧增,其高效资源化和能源化是当前环境与能源领域的研究重点,CO2电化学还原(Carbon dioxide reduction reaction,CDRR)是实现其低能耗资源化的重要方法之一。而基于CO2自身“化学惰性”,高效电化学还原催化剂的研制是提升CO2还原效率的关键。已有研究表明,杂原子掺杂的碳纳米催化剂具备一定的ORR和CDRR催化还原性能,且性能稳定、制备便捷,是替代金属尤其是贵金属催化剂的重要选择。含氮生物质是唯一可提供含碳产品的可再生能源,其储量丰富且天然掺杂着N、P、S等杂原子,因而是制备杂原子原位掺杂碳纳米催化剂的理想原料。本论文首先以含氮量较低的紫花苜蓿叶子为原料制备碳基材料,并考察了不同化学活化剂对所形成材料结构和性能的影响。结果表明,KOH是一种较好的化学活化剂,在此活化剂活化下所制备的碳纳米片ALC-K结构优良、性能稳定,是高效的MFCs阴极氧还原催化剂。在应用于MFCs阴极时,最大输出功率密度约为1328.9 mW/m2,仅比Pt/C阴极催化剂的MFCs低9 mW/m2,然而其稳定性远优于贵金属Pt/C。其中,MFCs的性能与碳基材料中氮的含量,尤其是吡啶氮和石墨氮的含量关系密切。随后,以含氮量略高的生物质百香果内膜为原料制备碳基催化剂。线性伏安扫描发现,在制备和活化方法一致的情况下,以百香果内膜为原料成功制备的BXG-AC碳纳米片材料催化氧还原性能优异,其起始电位与Pt/C相当,而半波电位0.11 V远高于Pt/C的0.02 V,是一种可替代贵金属Pt/C的高效ORR催化剂。而在应用于MFCs阴极时,最大输出功率密度约为1153.3 mW/m2,略低于ALC-K阴极催化剂的MFCs,由此表明碳基材料的催化性能与氮含量并不呈正相关,究其原因,可能与两者之间较大的比表面积差异有关。鉴于紫花苜蓿及百香果内膜均是污染性较低的生物质,作者尝试以污染性较强、氮含量较高的猪粪污泥为原料,通过同样的制备和活化方法成功制备高氮含量原位掺杂的介孔碳基材料LSC-A,其比表面积与BXG-AC相近,但氮含量略高。结果证实LSC-A是一种性能优异的氧还原催化剂,在作为MFCs阴极时,MFCs 最大输出功率密度约为1273.3 mW/m2,高于BXG-AC阴极催化剂的MFCs。综上所述,以含氮生物质为原料可成功制备比表面积较大、催化性能优异的氮原子原位掺杂碳基材料催化剂,且其中比表面积和氮原子含量均是影响其催化活性的重要因素。另一方面,同样作为废弃生物质的电镀污泥和市政污泥,尤其是电镀污泥中丰富的过渡金属的存在,使得其处理相对困难。鉴于过渡金属在CO2电化学还原过程中的催化活性,以电镀污泥为原料通过直接高温热解制备多孔碳材料TES用于催化CO2电化学还原。研究结果表明,在以TES为阴极催化剂的生物电化学系统中(0.6V外接电压下),CO2被电化学还原成甲烷(CH4)、乙烯(C2H4)、一氧化碳(CO)、甲酸(AC)和乙酸(FC)等有机物,且还原速率分别为 42.6±0.6、29.5±0.2、35.4±0.5 mmol h-1·m-2 和 3.1±0.04、0.6±0.05 mg·L-1·h-1,其中起催化作用的主要是 Cu2O、NiO、Ni(OH)2、FeONi、C uNi、CuFeS和FexNiy等化合物。而以市政污泥为原料直接热解制备的碳材料催化性能不突出,但经耦合水热反应改性后制备的MSC-HA多孔碳,在去除过渡金属影响后仍具有较强的CO2电化学催化活性,且在外加电压为-1.3 V情况下催化性能最佳。进一步产物检测发现,在-1.3 V外加电压下,MSC-HA可实现催化CO2还原获得C2H5OH、CH3OH及CH4三种有机产物,浓度分别为100.16μg h-1 cm-2、32.15μg h-1 cm-2及14.88μg h-1 cm-2,总法拉第效率达54.16%,其主要催化活性位点为碳量子点/多孔碳非金属复合材料表面负载的碳量子点、吡啶氮以及P元素。随后分析发现,CO2电化学还原的可能途径为:一方面,CO2分子吸附电极表面形成CO2-自由基,随后,CO2-自由基被HCO3-离子质子化,最终生成CO、CH4或C2H4等有机物;另一方面,CO2-自由基自身发生结合生成-OOC-COO-基团,随后被质子化从而生成乙酸等。本研究以天然的含氮生物质为原料,采用温和便捷的热处理技术和经济低污染的活化剂制备高效稳定的碳基O2/CO2还原催化剂,具有成本低廉、污染物少、操作简单等特点,为制备高效、廉价的碳基O2/CO2电化学还原催化剂提供了新思路,同时为废弃生物质的资源化利用提供了一个新的方向。

解春雨[10](2018)在《功能性材料对铀的吸附行为及机制研究》文中研究表明随着全球能源结构的改变,多个国家正在推进核电事业的发展。通过核能发电,可以令全球变暖问题得到缓解,并保持能源可持续性供应。对多种类型反应堆而言,铀是重要的核燃料组成元素,核电的发展意味着对有限铀资源的大量需求。另一方面,由于核活动的增多,由其所涉及到的各个环节中产生的含铀核废液量也随之增大。因为铀有着放射性、化学毒性和生物毒性,并且半衰期较长。含铀核废液若未经处理变向环境中排放会对生态圈造成严重污染。然而,如果能对这种含铀核废液进行恰当的处置,则可以达到保护环境和提高铀资源利用率的双重效果。综上所述,找到合理高效的方法,对含铀核废液中的铀进行吸附成为近年来的一个研究热点。对于吸附法来说,吸附剂的制备是其核心技术所在。目前研究者们倾向于制备具有大比表面积和特定官能团的吸附剂,大比表面积意味着更多的吸附位点,而特定官能团则通常对铀有着较高的亲和力和选择性,因此可以实现对铀的高效吸附。本论文主要研究了三种功能化材料对含铀溶液中铀的吸附行为、吸附机制和脱附方法,研究内容和结论分别如下:(1)采用偕胺肟化超高分子量聚乙烯纤维(UHMWPEF-AO)作为吸附剂对铀进行吸附,考察了pH值、时间、铀初始浓度、温度对吸附过程的影响,实验结果表明吸附过程与pH值高度相关,为自发的吸热反应,并且符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附机制为单层化学吸附,Langmuir等温吸附模型计算得到的最大吸附量为176.99 mg/g。吸附的铀最终可以通过烧结处理以铀氧化物混合物的形式被回收;(2)首先制备了碳泡沫,之后对其进行强酸氧化处理,得到了氧化碳泡沫(oxidized CF)并将其作为吸附剂对铀进行吸附,考察了pH值、时间、铀初始浓度、温度对吸附过程的影响,实验结果表明氧化处理显着提高了oxidized CF对铀的吸附能力,吸附过程与pH值高度相关,为自发的吸热反应,符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附机制为单层化学吸附,Langmuir等温吸附模型计算得到的最大吸附量为305.77 mg/g。吸附的铀最终可以通过烧结处理以U3O8或Na2U2O7的形式被回收。吸附过程表达式为:2RCOOH+UO22+→2(RCOO)UO2+2H+;(3)制备共价有机聚合物(COP)并将其作为吸附剂对铀进行吸附,考察了pH值、时间、铀初始浓度、温度、共存金属离子对吸附过程的影响,实验结果表明吸附过程与pH值高度相关,为吸热反应,符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附机制为单层化学吸附,Langmuir等温吸附模型计算得到的最大吸附量为145.56 mg/g。应用于多离子混合溶液条件时,COP对铀离子具有明显的选择性。

二、铀及其化合物的毒性作用 引言(论文开题报告)

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

三、铀及其化合物的毒性作用 引言(论文提纲范文)

(1)水环境中痕量砷和铀的卫生检验新方法研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
主要缩写符号与对照
第1章 绪论
    1.1 砷和铀卫生检验方法的研究背景和意义
    1.2 砷和铀检测方法的研究现状
    1.3 分子印迹技术
    1.4 核酸适配体
    1.5 基本原理
        1.5.1 无线传感法原理
        1.5.2 共振光散射法的定量依据
        1.5.3 共振荧光法的基本原理
    1.6 研究内容和创新之处
第2章 基于核酸适配体识别活性的无线传感法检测砷
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 仪器与试剂
        2.2.2 试剂准备
        2.2.3 实验原理
        2.2.4 实验方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 振动频移信号曲线图
        2.3.2 吸收光谱图
        2.3.3 实验条件的优化
        2.3.4 共存干扰物的影响
        2.3.5 标准曲线、检出限与精密度
        2.3.6 样品分析
    2.4 结论
第3章 基于PDDA聚集金纳米共振光散射法检测砷
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 仪器与试剂
        3.2.2 实验方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 实验原理
        3.3.2 共振光散射光谱
        3.3.3 实验条件的优化
        3.3.4 共存干扰物的影响
        3.3.5 标准曲线、检出限和精密度
        3.3.6 样品分析
    3.4 结论
第4章 基于核酸适配体的金纳米淬灭罗丹明6G共振荧光法检测砷
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 仪器与试剂
        4.2.2 实验方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 实验原理
        4.3.2 检测溶液体系中Rh6G的荧光光谱
        4.3.3 不同体系中Rh6G的共振荧光光谱
        4.3.4 实验条件的优化
        4.3.5 共存离子的干扰
        4.3.6 标准曲线、检出限及精密度
        4.3.7 样品分析
    4.4 结论
第5章 精准检测环境水样痕量铀多相光催化共振荧光法
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 仪器与试剂
        5.2.2 实验方法
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 机制探讨
        5.3.2 RhG的荧光光谱
        5.3.3 实验条件的优化
        5.3.4 共存干扰物的影响
        5.3.5 标准曲线、检出限及精密度
        5.3.6 样品分析
    5.4 结论
参考文献
综述
    参考文献
作者攻读学位期间的科研成果
致谢

(2)辽宁省建设用地土壤污染风险筛选值制定研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 引言
    1.1 研究背景与意义
    1.2 国内外研究现状
        1.2.1 环境优先污染物
        1.2.2 土壤筛选值
        1.2.3 不确定性分析
    1.3 研究的关键科学问题、研究内容与技术路线
        1.3.1 研究的关键科学问题
        1.3.2 研究目的与内容
        1.3.3 技术路线
第2章 优先污染物筛选
    2.1 优先污染物筛选方法
    2.2 国内外资料收集与统计分析
        2.2.1 国内外环境优先污染物
        2.2.2 国内环境质量标准中的污染物
        2.2.3 辽宁省和国内污染地块中检出的污染物
    2.3 辽宁省污染地块优先污染物筛选
    2.4 本章小结
第3章 土壤污染风险筛选值制定
    3.1 危害识别
    3.2 剂量反应评估
    3.3 暴露评估
        3.3.1 暴露情景构建
        3.3.2 暴露途径确定
        3.3.3 敏感受体确定
        3.3.4 暴露评估模型确定
    3.4 风险表征
    3.5 土壤筛选值计算公式
    3.6 计算参数确定和计算
        3.6.1 参数类型识别与划分
        3.6.2 参数取值确定
        3.6.3 土壤筛选值计算
    3.7 本章小结
第4章 土壤污染风险筛选值合理定值
    4.1 土壤筛选值合理定值方法
        4.1.1 土壤元素背景值
        4.1.2 方法检出限和测定下限
        4.1.3 土壤饱和限
        4.1.4 理论上限
        4.1.5 合理定值的结果
    4.2 案例验证与差异分析
        4.2.1 案例验证
        4.2.2 与我国国家标准差异分析
        4.2.3 与美国区域筛选值(RSLs)差异分析
    4.3 本章小结
第5章 不确定性分析和表征
    5.1 研究方法
    5.2 重金属土壤筛选值不确定性分析
        5.2.1 参数取值与输入
        5.2.2 砷土壤筛选值模拟预测结果
    5.3 挥发性有机物土壤筛选值不确定性分析
        5.3.1 参数取值与输入
        5.3.2 苯室内暴露途径土壤筛选值模拟预测结果
    5.4 本章小结
第6章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
参考文献
致谢
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果
附录

(3)基于偶氮衍生物的铀比色传感器设计、性能及应用研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 铀在环境及生物体中的危害
    1.3 铀检测传感器进展
        1.3.1 比色法
        1.3.2 紫外-可见光分光光度法
        1.3.2.1 小分子配体
        1.3.2.2 光极(Optode)
        1.3.3 荧光法
        1.3.3.1 基于光致电子转移机理(PET)的荧光铀酰传感器
        1.3.3.2 基于聚集诱导发光机理(AIE)的荧光铀酰传感器
        1.3.3.3 基于荧光共振能量转移机理(FRET)的荧光铀酰传感器
        1.3.3.4 其他类型的荧光铀酰传感器
        1.3.4 其他光谱学方法
    1.4 铀光学传感器总结及展望
    1.5 本课题研究意义及内容
第2章 基于三苯胺作为修饰基团的偶氮衍生物合成、表征及其对铀酰离子作用的性能探究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 实验仪器
        2.2.3 实验步骤
        2.2.3.1 S-LH的合成
        2.2.3.2 UO_2~(2+)-S-LH配合物的合成
        2.2.4 光谱测试
        2.2.5 酸解离常数的测定
        2.2.6 加标水样测试
        2.2.7 比色试纸和变色油墨的制备及显色
        2.2.8 理论计算参数设置
    2.3 结果与讨论
        2.3.0 DFT指导设计S-LH以增强其对铀的显色能力
        2.3.1 溶剂种类、溶剂比例、响应时间优化
        2.3.2.1 溶剂种类对S-LH检测的影响
        2.3.2.2 溶剂比例对S-LH检测的影响
        2.3.2.3 响应时间对S-LH检测的影响
        2.3.2 S-LH与铀配位过程中pH的影响
        2.3.3 S-LH对铀酰离子的紫外滴定实验及灵敏度测定
        2.3.4 S-LH对铀酰离子的选择性及阴阳离子竞争性实验探究
        2.3.4.1 S-LH对铀酰离子的选择性探究
        2.3.4.2 S-LH检测铀酰离子时阴阳离子的竞争性实验探究
        2.3.5 通过DFT计算探究S-LH对铀的结合模式及响应机制
        2.3.6 S-LH在环境样品中的应用探究
    2.4 本章小结
第3章 基于芴为修饰基团的超灵敏铀酰识别偶氮衍生物的合理设计、表征及应用探究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 实验仪器
        3.2.3 实验步骤
        3.2.3.1 3,5-2Br-PADAP的制备
        3.2.3.2 9,9-二辛基芴-2,7-二硼酸频哪醇酯的制备
        3.2.3.3 配体W1的制备
        3.2.4 UV-vis光谱测试
        3.2.5 W1的酸解离常数测定
        3.2.6 W1的实际样品测定
        3.2.7 理论计算参数设置
    3.3 结果与讨论
        3.3.1通过理论计算合理设计传感器W1
        3.3.2 W1最佳检测条件确定
        3.3.3 W1对铀酰检测性能探究(检测限,特异性,抗干扰性,可循环性)
        3.3.4 实验和DFT共同分析W1结合铀酰离子机制
        3.3.5 W1应用于实际环境样品检测
    3.4 本章小结
第4章 结论
参考文献
附录
作者攻读学位期间的科研成果
致谢

(4)钒污染地下水的微生物修复与机理研究(论文提纲范文)

中文摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 .地下水资源概况
        1.1.1 .地下水资源现状
        1.1.2 .地下水重金属污染现状
    1.2 .钒的概况
        1.2.1 .钒的来源
        1.2.2 .钒的应用
        1.2.3 .钒的毒性与危害
    1.3 .钒污染的主要来源
        1.3.1 .大气和土壤钒污染的来源
        1.3.2 .地下水中钒污染的来源
    1.4 .含钒废水的主要修复技术
        1.4.1 .物理法
        1.4.2 .化学法
        1.4.3 .生物法
    1.5 .微生物修复含钒地下水研究
        1.5.1 .接种体的选择
        1.5.2 .碳源的选择
        1.5.3 .微生物还原五价钒的机理研究现状
    1.6 .研究目的与意义
    1.7 .研究内容及技术路线
        1.7.1 .研究内容
        1.7.2 .技术路线
第2章 钒矿区土壤污染特征及其作为接种体还原钒的可行性
    2.1 .引言
    2.2 .材料与方法
        2.2.1 .实验材料
        2.2.2 .实验方法
        2.2.3 .测试方法
    2.3 .结果与讨论
        2.3.1 .土壤中钒的分布特征
        2.3.2 .微生物修复潜力分析
        2.3.3 .微生物分析
    2.4 .本章小结
第3章 钒矿区周围农田土壤健康风险评估及其对钒的还原性能
    3.1 .引言
    3.2 .材料与方法
        3.2.1 .样品分析
        3.2.2 .人体健康风险评估
        3.2.3 .微生物钒污染修复实验
        3.2.4 .微生物分析
    3.3 .结果与讨论
        3.3.1 .土壤样品中钒浓度及空间分布
        3.3.2 .健康危害评估
        3.3.3 .功能性微生物的鉴定
    3.4 .本章小结
第4章 以锯末为碳源的含钒地下水修复研究
    4.1 .引言
    4.2 .材料与方法
        4.2.1 .实验材料
        4.2.2 .实验方法
    4.3 .结果与讨论
        4.3.1 .合成地下水中以锯末为碳源的五价钒去除
        4.3.2 .实际地下水中以锯末为碳源的微生物除钒
        4.3.3 .微生物分析
        4.3.4 .反应柱修复实际地下水中五价钒污染
    4.4 .本章小结
第5章 功能菌还原五价钒的作用机理
    5.1 .引言
    5.2 .材料与方法
        5.2.1 .实验菌种
        5.2.2 .实验仪器与设备
        5.2.3 .实验用水
        5.2.4 .实验方法
        5.2.5 .分析方法
    5.3 .结果与讨论
        5.3.1 .钒的微生物还原
        5.3.2 .钒和铬复合污染的微生物还原
        5.3.3 .细胞组分的钒还原
        5.3.4 .屎肠球菌还原钒机理
    5.4 .本章小结
第6章 结论与建议
    6.1 .结论
    6.2 .创新点
    6.3 .建议
参考文献
致谢
作者简介
    个人简历
    主要学术成果
    获奖经历

(5)固定床加压气化过程有害微量元素迁移转化及影响机制(论文提纲范文)

摘要
Abstract
1 引言
    1.1 课题背景及意义
    1.2 煤中有害微量元素含量及分类
    1.3 煤中有害微量元素的赋存形态
    1.4 煤中有害微量元素的评价方法
    1.5 热转化过程煤中有害微量元素迁移转化行为的研究现状
        1.5.1 热解过程煤中有害微量元素的迁移转化
        1.5.2 气化过程煤中有害微量元素的迁移转化
        1.5.3 固定床加压气化过程有害微量元素研究
        1.5.4 煤中有害微量元素热力学模拟研究
        1.5.5 煤中有害微量元素研究存在的问题
    1.6 主要研究内容及技术路线
        1.6.1 主要研究内容
        1.6.2 拟采用的关键技术
        1.6.3 技术路线
    1.7 本章小结
2 实验部分
    2.1 煤样采集、制备与分析
    2.2 实验装置与方法
        2.2.1 固定床加压热解/气化实验系统
        2.2.2 样品的收集
        2.2.3 有害微量元素在气化炉内的冷凝、沉积、吸附测试
        2.2.4 工业气化灰渣的浸出毒性分析
    2.3 产物分析与表征
    2.4 有害微量元素含量的测定
    2.5 定量描述指标
    2.6 有害微量元素迁移转化的热力学模拟
    2.7 本章小结
3 煤中有害微量元素的赋存形态及矿化特征
    3.1 原煤中有害微量元素的含量
    3.2 煤中有害微量元素的矿化特征
    3.3 煤中有害微量元素的分布
    3.4 本章小结
4 有害微量元素的迁移行为及影响因素
    4.1 有害微量元素在加压热解过程中的迁移行为
    4.2 有害微量元素在加压气化过程中的迁移行为
        4.2.1 模拟条件的确定
        4.2.2 气化温度的影响
        4.2.3 气化压力的影响
        4.2.4 煤中硫的影响
        4.2.5 灰熔融的影响
    4.3 本章小结
5 有害微量元素在气化产物中的再分配
    5.1 产物采样及分析
    5.2 有害微量元素形态转化的热力学模拟计算
    5.3 有害微量元素在加压气化反应前后的质量平衡
    5.4 有害微量元素在气化产物中的再分配行为
        5.4.1 氟(Fluorine)
        5.4.2 汞(Mercury)
        5.4.3 砷(Arsenic)
        5.4.4 硒(Selenium)
        5.4.5 镉(Cadmium)
        5.4.6 铅(Plumbum)
        5.4.7 铀(Uranium)
        5.4.8 铍(Beryllium)
    5.5 本章小结
6 有害微量元素的冷凝、沉积、吸附行为
    6.1 有害微量元素在气化炉内的冷凝、沉积
        6.1.1 有害微量元素的沉积过程
        6.1.2 气化过程冷凝、沉积物的微观形貌
        6.1.3 有害微量元素的冷凝、沉积行为
    6.2 热解半焦对煤气中有害微量元素的吸附行为
        6.2.1 热解半焦的孔隙结构
        6.2.2 热解半焦对有害微量元素的吸附
    6.3 有害微量元素形成PM颗粒特征
    6.4 本章小结
7 工业气化过程有害微量元素的迁移和溶出
    7.1 工业气化工艺流程及样品采集
    7.2 工业气化灰渣分析
        7.2.1 灰渣的粒径分布及残炭分析
        7.2.2 工业气化灰渣的矿物组成分析
    7.3 工业气化过程中有害微量元素的迁移行为
    7.4 工业气化灰渣中有害微量元素的浸出行为
        7.4.1 灰渣浸出液的pH值
        7.4.2 浸取液pH值对有害微量元素浸出行为的影响
        7.4.3 灰渣粒径对有害微量元素浸出行为的影响
    7.5 本章小结
8 结论与展望
    8.1 结论
    8.2 创新点
    8.3 展望
参考文献
致谢
作者简介

(6)苏云金芽孢杆菌与铬、铀作用的机理研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 重金属污染概述
        1.1.1 重金属及重金属污染概念
        1.1.2 重金属污染来源与特性
        1.1.3 我国重金属污染防治规划
        1.1.4 铀污染及其危害
        1.1.5 铬污染及其危害
    1.2 重金属污染处理方法
    1.3 微生物法治理重金属污染的研究现状
        1.3.1 微生物治理铀污染的研究现状
        1.3.2 微生物治理铬污染的研究现状
    1.4 苏云金芽孢杆菌
    1.5 选题依据和研究内容
    1.6 研究路线
第二章 苏云金芽孢杆菌对铀的治理效果及相关机制
    2.1 前言
    2.2 实验材料与方法
        2.2.1 实验材料
        2.2.2 实验仪器
        2.2.3 实验方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 铀浓度对苏云金芽孢杆菌固定铀的影响
        2.3.2 pH对苏云金芽孢杆菌固定铀的影响
        2.3.3 酶对苏云金芽孢杆菌固定铀的影响
        2.3.4 官能团对苏云金芽孢杆菌吸附铀的影响
        2.3.5 苏云金芽孢杆菌与铀作用的显微成像观察
    2.4 本章小结
第三章 苏云金芽孢杆菌对铬的还原固定研究
    3.1 引言
    3.2 实验材料与方法
        3.2.1 实验材料
        3.2.2 实验仪器
        3.2.3 实验方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 不同浓度对苏云金芽孢杆菌还原固定铬的影响
        3.3.2 不同pH及反应时间对B.thuringiensis016 固定铬的影响
        3.3.3 B.thuringiensis016与铬作用后产物分析
        3.3.4 B.thuringiensis016 细胞各组分对铬的还原固定作用
        3.3.5 酶对细菌还原固定铬的影响
        3.3.6 不同离子对细菌还原固定铬的影响
        3.3.7 细菌与铬作用后形貌及生长情况
    3.4 本章小结
第四章 环境因素对微生物还原固定铬的影响
    4.1 引言
    4.2 实验材料与方法
        4.2.1 实验材料
        4.2.2 实验仪器
        4.2.3 实验方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 不同微生物对铬还原固定效果的比较
        4.3.2 土壤矿物对微生物还原铬的影响
        4.3.3 其他物质对微生物还原固定铬的影响
    4.4 本章小结
结论与展望
    结论
    研究展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件

(7)重费米子URu2-xFexSi2电子结构和UAu1-xSb2磁性研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 重费米子体系
        1.2.1 Kondo效应
        1.2.2 RKKY相互作用
        1.2.3 Doniach相图
        1.2.4 重费米子的物性特征
    1.3 Landau相变理论简介
        1.3.1 相变中的对称性破缺
        1.3.2 相变的序参量
        1.3.3 Landau二级相变理论
    1.4 国内外研究现状及分析
        1.4.1 URu_2Si_2研究现状及分析
        1.4.2 UTX_2研究现状及分析
        1.4.3 铁磁超导UGe_2研究现状及分析
    1.5 本论文拟研究的主要内容及组织结构
第二章 实验原理及技术
    2.1 铀基化合物单晶生长方法
        2.1.1 提拉法生长单晶
        2.1.2 助熔剂法生长单晶
        2.1.3 化学气相输运法生长单晶
        2.1.4 坩埚下降法生长单晶
    2.2 综合物性测量系统(PPMS)
        2.2.1 电阻率测量
        2.2.2 磁化率测量
        2.2.3 比热测量
    2.3 表面综合分析系统
    2.4 角分辨光电子能谱(ARPES)
        2.4.1 ARPES相关原理简介
        2.4.2 本论文所用ARPES系统简介
    2.5 低温扫描隧道显微镜(LT-STM)
        2.5.1 STM相关原理简介
        2.5.2 本论文所用LT-STM系统简介
第三章 重费米子URu_(2-x)Fe_xSi_2电子结构研究
    3.1 引言
    3.2 单晶制备及表征
    3.3 URu_(2-x)Fe_xSi_2单晶物性研究
    3.4 URu_2Si_2不同截止面能带结构研究
        3.4.1 不同截止面能带结构
        3.4.2 DFT+DMFT理论计算
        3.4.3 不同截止面STM图像
    3.5 URu_2Si_2中5f电子特性研究
    3.6 LMAFM相的ARPES研究
    3.7 LMAFM相的STM研究
        3.7.1 不同截止面的确认
        3.7.2 LMAFM相的扫描隧道谱研究
        3.7.3 扫描隧道谱随温度的演化
    3.8 HO相变和LMAFM相变的关系
    3.9 本章小结
第四章 非化学计量比UAu_(1-x)Sb_2性研究
    4.1 引言
    4.2 单晶样品制备
    4.3 UAu_(0.8)Sb_2单晶磁性研究
        4.3.1 晶体结构表征
        4.3.2 UAu_(0.8)Sb_2单晶磁化率、电阻率和比热随温度的演化
        4.3.3 UAu_(0.8)Sb_2单晶磁化强度和电阻率随磁场的演化
        4.3.4 UAu_(0.8)Sb_2单晶磁场和温度相图
    4.4 UAu_(0.9)Sb_2单晶磁性研究
        4.4.1 晶体结构表征
        4.4.2 UAu_(0.9)Sb_2单晶磁化率、电阻率和比热随温度的演化
        4.4.3 UAu_(0.9)Sb_2单晶磁化强度和电阻率随磁场的演化
        4.4.4 UAu_(0.9)Sb_2单晶磁场和温度相图
    4.5 UAu_(0.75)Sb_2单晶磁性研究
        4.5.1 UAu_(0.75)Sb_2单晶磁化率、电阻率和比热随温度的演化
        4.5.2 UAu_(0.75)Sb_2单晶磁化强度和电阻率随磁场的演化
    4.6 UAu_(1-x)Sb_2单晶磁场、温度和x相图
    4.7 本章小结
第五章 铁磁超导UGe_2巡游准粒子研究
    5.1 引言
    5.2 单晶样品制备
    5.3 场冷磁化强度和热剩磁
    5.4 转角磁化强度
    5.5 交流磁化率
    5.6 本章小结
第六章 总结与展望
参考文献
致谢
附录

(8)新型SnS2基光催化剂的制备及其光催化还原铀(Ⅵ)的性能研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
        1.1.1 放射性含铀废水概述
        1.1.2 传统的含铀废水的处理技术
    1.2 光催化概述
        1.2.1 半导体光催化原理
        1.2.2 光催化技术在水处理中的应用
    1.3 SnS_2材料的研究进展
        1.3.1 SnS_2的基本性质
        1.3.2 SnS_2在光催化方面的应用
        1.3.3 SnS_2合成及改性
    1.4 纳米InVO_4材料的研究进展
        1.4.1 InVO_4的基本性质
        1.4.2 InVO_4在光催化方面的应用
    1.5 光催化技术处理放射性含铀废水的研究现状
    1.6 本课题研究的意义与内容
        1.6.1 选题依据
        1.6.2 研究内容
第二章 Ag掺杂SnS_2 材料的制备及其光催化还原铀(Ⅵ)的性能研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂与仪器
        2.2.2 催化剂的制备
        2.2.3 表征方法
        2.2.4 光催化实验方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 XRD分析
        2.3.2 SEM和 EDS分析
        2.3.3 XPS分析
        2.3.4 紫外-可见漫反射光谱分析
        2.3.5 光致发光光谱分析
        2.3.6 光催化还原U(Ⅵ)的性能研究
        2.3.7 光催化剂的稳定性和再利用能力
        2.3.8 机理分析
    2.4 本章小结
第三章 Ag掺杂SnS_2@InVO_4 复合材料的制备及其吸附-光催化还原铀(Ⅵ)的性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂与仪器设备
        3.2.2 Ag掺杂SnS_2@InVO_4 复合材料的制备
        3.2.3 表征方法
        3.2.4 吸附动力学实验
        3.2.5 吸附等温线实验
        3.2.6 光催化实验
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 XRD和 Raman分析
        3.3.2 SEM、TEM和 EDX分析
        3.3.3 比表面积及孔径分布
        3.3.4 XPS分析
        3.3.5 紫外-可见漫反射光谱分析
        3.3.6 光致发光光谱分析
        3.3.7 吸附性能研究
        3.3.8 光催化还原U(Ⅵ)的性能研究
        3.3.9 光催化剂的稳定性和再利用能力
        3.3.10 机理分析
    3.4 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件

(9)含氮生物质衍碳基O2/CO2电化学还原催化剂的制备及其性能研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 生物质简介
        1.1.1 生物质分类
        1.1.2 生物质能开发利用的意义
        1.1.3 生物质资源化利用
    1.2 微生物燃料电池
        1.2.1 MFCs结构及工作原理
        1.2.2 阴极催化剂研究进展
    1.3 二氧化碳电化学还原
        1.3.1 CDRR反应机理
        1.3.2 阴极催化剂研究进展
    1.4 含氮生物质衍生碳材料制备及其应用存在的问题
    1.5 本课题的来源及主要研究内容
第二章 活化剂对生物质衍生碳基材料结构及氧还原性能影响
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 样品制备
        2.2.2 物理化学性能表征
        2.2.3 电化学性能检测
        2.2.4 MFCs性能测试
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 碳纳米片形貌结构表征
        2.3.2 碳纳米片结构及组成成分分析
        2.3.3 碳纳米片电化学性能分析
        2.3.4 碳纳米片MFCs性能分析
    2.4 本章小结
第三章 基于天然生物质的低氮原位掺杂碳材料氧还原性能影响因素研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 样品制备
        3.2.2 物理化学性能表征
        3.2.3 电化学性能表征
        3.2.4 MFCs性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 碳纳米片表面形貌分析
        3.3.2 碳纳米片化学组分分析
        3.3.3 碳纳米片电化学性能分析
        3.3.4 MFCs性能分析
    3.4 本章小结
第四章 废弃生物质制备高氮介孔碳及其氧还原性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 材料制备
        4.2.2 物理化学性能表征
        4.2.3 电化学测试
        4.2.4 MFCs性能测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 高氮多孔碳形貌结构表征
        4.3.2 高氮多孔碳比表面积及孔结构分析
        4.3.3 高氮多孔碳化学组成及结构分析
        4.3.4 高氮多孔碳电化学活性分析
        4.3.5 MFCs性能分析
    4.4 本章小结
第五章 废弃生物质制备过渡金属原位掺杂多孔碳及其催化CO_2还原性能研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 样品制备
        5.2.2 物性表征
        5.2.3 还原产物及过程测定
        5.2.4 电化学测试
        5.2.5 MEC性能测试
        5.2.6 计算
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 形貌结构及比表面积表征
        5.3.2 化学组成及结构特性分析
        5.3.3 电化学性能分析
        5.3.4 MECs性能分析
        5.3.5 CDRR机理分析
    5.4 本章小结
第六章 废弃生物质制备非金属复合多孔碳及其催化CO_2还原性能研究
    6.1 引言
    6.2 实验部分
        6.2.1 材料制备
        6.2.2 物性表征
        6.2.3 还原产物及过程测定
        6.2.4 电化学测试
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 形貌结构表征
        6.3.2 物理化学性能检测
        6.3.3 电催化性能分析
        6.3.4 产物产率分析
    6.4 本章小结
第七章 主要结论、创新之处及展望
参考文献
攻读学位期间发表论文
致谢

(10)功能性材料对铀的吸附行为及机制研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 铀概况
        1.1.1 铀资源现状
        1.1.2 铀污染来源
        1.1.3 铀污染危害
    1.2 含铀废水的处理方法
        1.2.1 溶剂萃取法
        1.2.2 离子交换法
        1.2.3 膜过滤方法
        1.2.4 还原沉淀法
        1.2.5 微生物还原法
        1.2.6 植物修复法
        1.2.7 吸附法
    1.3 碳材料在吸附法中的应用
        1.3.1 活性炭
        1.3.2 碳纳米管
        1.3.3 氧化石墨烯
        1.3.4 介孔碳
    1.4 本论文的研究意义和内容
        1.4.1 本论文的研究意义
        1.4.2 本论文的研究内容
第2章 偕胺肟化超高分子量聚乙烯纤维对铀的吸附
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 仪器设备及表征方法
        2.2.3 吸附实验
        2.2.4 烧结实验
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 pH值的影响
        2.3.2 反应时间的影响及吸附动力学
        2.3.3 铀初始浓度的影响及吸附等温线
        2.3.4 温度的影响及吸附热力学
        2.3.5 材料表征
        2.3.6 烧结实验
    2.4 本章小结
第3章 氧化碳泡沫对铀的吸附
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 仪器设备及表征方法
        3.2.3 吸附剂的制备
        3.2.4 吸附实验
        3.2.5 烧结实验
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 pH值的影响
        3.3.2 反应时间的影响及吸附动力学
        3.3.3 铀初始浓度的影响及吸附等温线
        3.3.4 温度的影响及吸附热力学
        3.3.5 吸附机制研究
        3.3.6 烧结实验
    3.4 本章小结
第4章 共价有机聚合物对铀的吸附
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验试剂
        4.2.2 仪器设备及表征方法
        4.2.3 吸附剂的制备
        4.2.4 吸附实验
        4.2.5 吸附选择性实验
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 pH值的影响
        4.3.2 反应时间的影响及吸附动力学
        4.3.3 铀初始浓度的影响及吸附等温线
        4.3.4 温度的影响
        4.3.5 吸附选择性实验
        4.3.6 吸附机制研究
    4.4 本章小结
第5章 总结与展望
    5.1 总结
    5.2 展望
参考文献
致谢
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果

四、铀及其化合物的毒性作用 引言(论文参考文献)

  • [1]水环境中痕量砷和铀的卫生检验新方法研究[D]. 徐梦媛. 南华大学, 2019(01)
  • [2]辽宁省建设用地土壤污染风险筛选值制定研究[D]. 王积才. 中国环境科学研究院, 2019(01)
  • [3]基于偶氮衍生物的铀比色传感器设计、性能及应用研究[D]. 伍徐孟. 南华大学, 2020
  • [4]钒污染地下水的微生物修复与机理研究[D]. 郝丽婷. 中国地质大学(北京), 2019(02)
  • [5]固定床加压气化过程有害微量元素迁移转化及影响机制[D]. 王彩红. 中国矿业大学(北京), 2020(04)
  • [6]苏云金芽孢杆菌与铬、铀作用的机理研究[D]. 卫亚丽. 华南理工大学, 2019(02)
  • [7]重费米子URu2-xFexSi2电子结构和UAu1-xSb2磁性研究[D]. 张文. 中国工程物理研究院, 2019(01)
  • [8]新型SnS2基光催化剂的制备及其光催化还原铀(Ⅵ)的性能研究[D]. 何珊. 华南理工大学, 2020(02)
  • [9]含氮生物质衍碳基O2/CO2电化学还原催化剂的制备及其性能研究[D]. 邓丽芳. 广东工业大学, 2019(03)
  • [10]功能性材料对铀的吸附行为及机制研究[D]. 解春雨. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所), 2018(07)

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铀及其化合物的毒性作用简介
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