一、SYNTHESIS OF HIGHER ALCOHOLS ON Co-Co-Y CATALYSTS（论文文献综述）
李慧[1]（2021）在《钴钼双金属氮化物催化剂的改性及其CO加氢制低碳醇性能研究》文中认为合成气制低碳醇是创造清洁绿色能源的重要手段,其在应对我国不可再生能源危机以及改善环境问题等方面具有重要意义。目前对催化剂体系的开发和研究是该领域的研究重点。尽管新型双金属Co3Mo3N催化剂在该领域研究较少,但因其可调的双活性位点而具有较大的研究价值。本文主要从阳离子掺杂改性、构筑界面相互作用改性、阴离子部分取代改性及载体负载改性等方面对该体系进行优化,以此达到提高催化剂催化活性的目的。（1）引入稀土助剂La、Ce、Y对Co3Mo3N催化剂进行优化和改性处理,通过XRD、SEM、TEM、XPS、CO-TPD等表征手段分析掺杂助剂前后催化剂的变化,并对其进行了合成气制低碳醇性能评价。结果表明,稀土助剂的掺入改善了催化剂分散度,调节并平衡了催化剂的双活性位的含量,促进了催化剂一氧化碳非解离能力的提升。其中,在最优的稀土助剂和钾助剂掺入量的条件下,La助剂的优化效果最佳。在K/Mo=0.9,T=300℃时,总醇选择性提高到50.4%,甲醇选择性降低到10.6%,C2+选择性达到89.4%,总醇时空产率达到173.3mg/g/h。（2）将Co3Mo3N和MoS2催化剂进行物理混合制备出不同比例的Co3Mo3N/MoS2串联催化剂,分析并评价了其合成气制低碳醇反应性能。结果表明,MoS2催化剂的引入调控了Co3Mo3N催化剂双活性位(Mo4+和Co0)的含量,提高了催化剂对一氧化碳的非解离吸附能力。其中在Co3Mo3N/MoS2为3:1、T=350℃时,催化剂转化率为33.0%,总醇选择性为53.6%,乙醇选择性为32.0%,C2+醇选择性为72.9%,总醇时空产率为255.2mg/g/h,相较于纯相Co3Mo3N催化剂催化性能有一定提高。另外考虑到催化剂活性位接触程度的问题,利用原位方法使MoS2催化剂生长在Co3Mo3N催化剂上制备得到复合型催化剂,结果发现总醇选择性大幅提升（在T=350℃时,达到63.6%）。（3）将Co3Mo3N催化剂直接硫化制备了N-S共掺杂的Co-Mo基催化剂。结果表明,杂原子的引入改变了催化剂的化学环境,进而通过调控双活性位的性能来提升了催化性能。其中在Co3Mo3N/S=1/4、T=350℃时,共掺杂催化剂总醇选择性为64.1%（Co3Mo3N为39.9%）,乙醇选择性为43.2%（Co3Mo3N为36.0%）。（4）为了使催化剂暴露更多的活性位,利用溶胶凝胶法制备小颗粒状的CA-Co3Mo3N催化剂,分析并评价了其催化性能。结果发现,小粒径的催化剂具有更高的分散度。在T=350℃时,转化率能达到80.4%,C2+醇选择性能达到89.2%,总醇时空产率达到469.8mg/g/h。接着引入S部分取代N原子,结果发现在T=350℃时,催化剂总醇选择性有明显提升（72.4%）,但转化率却有所降低。通过浸渍法制备了负载型的CA-Co3Mo3N/kaolin催化剂,探究载体的引入对催化性能的影响。结果发现,在T=300℃时,CA-Co3Mo3N/kaolin催化剂总醇选择性能提高到80%左右,但转化率却大幅降低（小于1%）。
回天力[2]（2020）在《氧化物/非晶碳修饰的PtGa合金催化剂制备及其在不饱和醛加氢中的界面作用》文中指出α,β-不饱和醛是一类重要的化工原料,其C=O键选择性加氢产物不饱和醇类化合物更是香料、医药等产品生产过程中广泛使用的化学中间体,具有重要的经济价值。肉桂醛作为一种典型的α,β-不饱和醛探针分子,常用于C=C键和C=O键竞争性加氢机理和催化剂构效关系研究。在热力学上,C=C键比C=O键更容易发生加氢,因此实现高选择性的C=O键加氢极具挑战性。负载型金属催化剂是工业应用最为广泛的催化剂,其表界面结构是决定催化剂性能的关键因素。界面结构的构筑可以通过电子转移改变催化剂的电子结构,并利用对几何结构的修饰作用调节空间位阻效应,能够显着地影响催化剂的C=O选择性。基于以上特点,实现金属-载体界面结构的精准构筑是构建高性能α,β-不饱和醛加氢催化剂的一种关键手段。本论文以肉桂醛的选择性加氢为目标反应,以层状前驱体法制备的高分散合金催化剂为研究对象,针对合金催化剂对不饱和醇选择性不足的问题,提出了利用H2-O2循环气氛诱导法原位构筑氧化物@合金界面结构以提升C=O键选择性的新策略;进一步针对传统氧化物@合金界面结构由于活性位点被覆盖导致活性下降的问题,提出了利用H2/CO2混合气氛诱导法非原位构筑可渗透的非晶碳@合金界面结构,从而在改善选择性的同时保持活性的新思路,并揭示了不同类型界面结构所产生的界面效应对肉桂醛选择性加氢催化性能的影响机制。（1）以C=O键加氢选择性强化为出发点,以PtCl62-/MgAlGa-LDHs为催化剂前驱体,在H2-O2循环气氛下合成了具有Ga2O3@PtGa氧化物界面结构的合金催化剂,并通过改变气氛处理的循环次数实现了界面结构包覆程度的有效调节,重点探究了 Ga2O3@PtGa界面结构的构筑对催化性能的影响。Cs-corrected STEM、CO chemisorption和CO-DRIFT揭示了 PtGa合金纳米颗粒被Ga2O3界面层部分包覆,且Ga2O3界面层具有不可渗透的特点,降低了活性金属的暴露度。Ga2O3@PtGa催化剂在肉桂醛加氢反应中的C=O选择性达到87.5%,高于无界面的 PtGa 合金催化剂（71.7%）。Cinnamaldehyde adsorbed-DRIFT阐明了催化剂C=O键的选择性的提高可以归因于Ga2O3@PtGa界面结构能够通过位阻效应有效改善反应物的吸附态,减弱C=C键的吸附而选择性地活化C=O键。但同时,由于Ga2O3界面层的构筑引起催化剂活性位点数量的降低,导致反应2h的转化率由无界面PtGa催化剂的58.7%降低至46.6%,而催化剂的肉桂醇产率基本保持不变（42.1%和40.8%）。（2）以C=O键选择性提高的同时,保持催化剂的高活性为出发点,以PtCl62-/MgAlGa-LDHs为前驱体,在H2/CO2混合气氛下合成了具有C@PtGa非氧化物界面结构的合金催化剂,通过调变气氛处理温度和时间来调节界面结构的包覆程度,阐明了了 C@PtGa结构带来的界面效应对催化性能的影响。Cs-corrected STEM、EELS和CO chemisorption揭示了 PtGa合金纳米颗粒很好地被薄的非晶碳层覆盖,该碳界面层具有多孔可渗透的特点,活性金属暴露度无明显下降。C@PtGa催化剂在反应2h的转化率为90.7%,本征活性TOF为1546 h-1,C=O选择性为93.6%,所有指标均远高于无界面结构PtGa合金催化剂（58.7%、891 h-1、71.7%）和具有 Ga2O3@PtGa 界面结构的 PtGa合金催化剂（46.6%、866h-1、87.5%）。XPS、XAF 和 cinnamaldehyde absorbed-DRIFT则阐明了 C@PtGa界面结构的构筑有利于活性位点电子密度的提升,并通过空间位阻效应显着优化肉桂醛的吸附态,提高C=O键的选择性。尤为突出的是,非晶碳层可渗透的特点有利于保持活性金属的可接近性,且优化的肉桂醛吸附态还具有更高的C=O键活化能力,这使催化活性不但实现了保持还得到了大幅提高。
李晶[3]（2020）在《钙钛矿为前驱体的Ni基合金催化剂用于CO甲烷化的研究》文中研究说明甲烷不仅可以作为燃料直接使用,也是重要的化工原料,尤其是我国提出“煤改气”政策后,我国天然气需求量与日俱增。合成气（H2+CO）来源广泛,煤或生物质都可以转化为合成气,若能将合成气高效地转化为甲烷,将为解决甲烷供需矛盾提供一条可行的路径。尽管贵金属（Ru、Rh）催化剂具有优异的甲烷化催化活性,然而其高昂的价格令人却步。Ni基催化剂因价格低廉且活性良好是最有应用前景的CO甲烷化催化剂,但是Ni基催化剂的积炭和烧结等问题仍被广泛关注。本文采用柠檬酸络合法制备了Ni-Co/La2O3、Ni-Cu/La2O3和Ni-Co-Cu/La2O3,并将其应用于CO甲烷化反应,分析了A位,B位掺杂对催化活性及稳定性的影响及与催化性能的关系以及合金在抗烧结和抗积炭方面起到的作用。以LaNi0.9Co0.1O3、LaNi0.9Cu0.1O3和LaNi0.8Co0.1Cu0.1O3钙钛矿型复合氧化物前驱体,还原后得到的Ni-Co/La2O3、Ni-Cu/La2O3和Ni-Co-Cu/La2O3催化剂表现出优异的抗积炭性能。钙钛矿大分子的结构约束性使得金属离子在原子水平分散均匀,离子密切接触保证还原后催化剂形成合金,金属组分之间的相互稀释作用提高了活性组分分散度,进而抑制了烧结,提高了催化剂的稳定性。Ni-Co合金的电子转移效应使得Ni颗粒表面电子云密度增加,与CO之间的d-π键作用力更强,增强了催化剂对CO的弱吸附作用,这是Ni-Co合金催化剂活性及选择性提升的主要原因,同时抑制了CO的歧化作用,显着提升了催化剂的抗积炭性能,同时,La2O3也对消积炭有一定贡献。对Ni-Co/La2O3和Ni-Cu/La2O3催化剂在CO甲烷化过程中的抗积炭机制进行了探究,当Ni颗粒表面处于强电子状态时,催化剂的抗积炭性能更强;而三金属合金催化剂Ni-Co-Cu/La2O3组分间相互作用更为复杂,其作用机制有待探究。采用碱性助剂Sr部分取代钙钛矿LaNi0.8Co0.1Cu0.1O3的A位离子,制备的Ni-Co-Cu/L2O3-Sr O催化剂的比表面积明显提高,其催化活性和产物选择性明显优于催化剂Ni-Co-Cu/L2O3。通过调节前驱体溶液pH的方法,解决了A位掺杂Sr容易生成Sr CO3的问题,XRD表征表明当前驱体溶液pH=3时,煅烧后的钙钛矿前驱体无杂相,且催化性能及稳定性明显优于未调节pH的前驱体溶液（pH=2）制备而得的催化剂。
周明川[4]（2017）在《乙酸加氢制乙醇催化剂研究及反应器数学模拟》文中研究表明随着全球工业化进程的发展,对能源需求逐年增加,而石油资源的能源供给有限,需要开发一种可替代的转化能源技术。乙醇作为一种可再生的燃料,具有较少的环境问题,在美国和巴西得到广泛推广。目前,由生物质发酵制备乙醇在学术上以及工业上得到较好的发展,并占据乙醇生产市场较大份额。然而,当今生产燃料乙醇的主流趋势则是需要从高成本的发酵工艺向低成本的燃料处理技术转变。在乙醇的化学合成方法中,乙烯水合法的前景受到较低单程转化率的限制,合成气直接制备乙醇的乙醇选择性较低。从20世纪50年代起,甲醇羰基化制乙酸已经实现工业化,脂肪酸加氢制备对应醇在理论上已经被认证可行。因此具有高选择性和高转化率的乙酸加氢制乙醇工艺可以认为是大规模制备燃料乙醇有效可行的路径。乙酸加氢催化剂以贵金属催化剂为研究重点,本文开发了新的铑基催化剂体系,采用Sn对Rh/Al2O3进行改性,用于乙酸加氢制乙醇反应。考察了不同Sn/Rh负载比例与Rh、Sn负载量对乙酸加氢反应的影响,同时表征了不同催化剂的结构与吸附行为,探讨Rh和Sn两种金属在乙酸加氢反应中的作用。结果表明,在RhSn/Al2O3还原后,金属Rh、Rh氧化物和Sn氧化物同时存在于催化剂表面。在H2脱附过程中可以观察到氢溢流的存在,较高的Sn/Rh比例能够促进氢溢流。在275℃下吸附乙酸后,Sn的加入有利于C-OH键的断裂,并稳定乙酰物种的顶式吸附。当引入氢气,较高Sn/Rh比例的催化剂会抑制甲烷的产生,形成更多乙氧基。较高的Rh、Sn负载量也能够改善乙酸加氢反应的催化性能。在实验中,3Rh5Sn/Al2O3催化剂的乙醇选择性达到74%,乙酸转化率可达98%。在过去的研究中,PtSn催化剂的研究尤为广泛。针对PtSn/Al2O3加氢催化剂进行改性,采用共浸渍和连续浸渍的方法制备了不同K负载量和K浸渍顺序的PtSn催化剂。K的改性引起CO吸附峰的红移,降低了 Pt4d5/2的结合能,促进了羰基基团的吸附,从而提高了乙醇的选择性。K覆盖在PtSn金属表面,可以使PtSn的电子云密度增加,PtSn金属负载在K改性载体上也会有相似的影响。由电子迁移引起Pt-C键的削弱能够抑制CH4的生成。K对催化剂表面酸性位的阻碍作用能够抑制酯化、乙醇脱水等副反应。PtSn共同浸渍到K改性载体上,会引起Pt活性组分的分散度降低,导致较低的催化活性。负载0.5wt%K在PtSn催化剂上能够使乙醇选择性从37%上升到64%,乙酸转化率从88%上升至93%,加入更多的钾对提升催化性能作用较小。基于对K改性PtSn催化剂的研究,结合反应机理,建立了加氢和酯化反应的双吸附位 Langmuir-Hinshelwood 型动力学模型,通过对 PtSn/Al2O3、K/PtSn/Al2O3 和PtSn/K/Al2O3催化剂进行了吸附行为的表征,从动力学角度研究不同催化剂上各吸附物种的变化。在反应温度230-280℃、反应压力1-3MPa、乙酸液相质量空速0.45-1.35h-1、氢酸摩尔比7-11的反应条件下,催化剂粒度为180目,对三种不同的催化剂进行了动力学实验,采用差分进化法和准牛顿法对反应动力学模型进行拟合,获得在不同催化剂上乙酸加氢的动力学参数。通过实验数据与计算值的比较,认为动力学模型能较好预测三种不同催化剂的乙酸加氢反应活性趋势。0.5wt%K加入到PtSn/Al2O3催化剂中,引起加氢反应活化能从20.8kJ/mol下降到11.5kJ/mol,酯化反应活化能从22.3kJ/mol上升到31.7kJ/mol。通过H2-TPD、DRIFTS和各吸附物种解离吸附能的结果,可知K/PtSn/Al2O3催化剂能促进氢溢流以及乙氧基的脱附,有利于乙醇的生成,而PtSn/K/Al2O3催化剂则与之相反,会生成更多的乙酸乙酯。钾也能够促进乙酸中C-OH键的断裂,形成更多的乙酰基中间体。考察了不同工艺条件对三种不同催化剂上进行乙酸加氢反应的影响,在较高反应温度、反应压力以及较低乙酸液相质量空速下乙酸转化率较高。反应压力对K在催化活性的促进作用产生进一步的有利影响。以年产10万吨乙酸加氢制乙醇装置为背景,建立了一维和二维的拟均相反应器模型,采用龙格库塔法和正交配置法求解,对列管式固定床加氢反应器进行模拟计算,获得一维和二维模型在典型工况下的模拟结果,并考察了不同操作条件对反应器性能的影响。结果表明,沿反应器轴向,乙酸转化率逐渐上升,乙醇选择性逐渐下降,床层温度先上升后下降,存在热点。在径向上,浓度差异较小,温度变化较明显。较高反应压力、原料气进口温度、导热油进口温度以及较低空速会提高乙酸转化率,而对乙醇选择性影响不大,导热油流量对反应管内部的浓度变化影响较小。提高反应压力、原料进口温度以及降低空速会增加径向温差使热点温度升高以及热点位置提前,较高导热油温度以及较低导热油流量会降低径向温差但提高热点温度且位置后移。
陈绍鹏[5]（2017）在《高活性高稳定性合成气制甲醇/低碳混合醇催化剂的制备研究》文中研究说明随着对原油消耗的日益关注,发展煤基替代能源成为我国“十二五”规划能源发展的重要战略,其中煤基合成气制低碳醇醚燃料不仅可以减少我国对石油进口的依赖,还能摆脱“石油危机”。醇醚燃料包含甲醇、二甲醚和乙醇等低碳醇组分,不仅可以作为燃油的清洁替代品和添加剂,还是重要的化工原料。合成气可以由煤气化得来,目前低碳醇合成催化剂存在活性差、C2+醇选择性低和催化剂易失活等问题,因此开发高活性、高稳定性的催化剂迫在眉睫。本文研究了两类催化剂:1)CuCo基低碳醇合成催化剂;2)PdZn基甲醇/二甲醚合成催化剂。本文的目的是分别对这两类催化剂构建其构效关系。一、CuCo基催化剂研究结果分别采用浸渍法和水热法制备了 20wt%CuCo/Mo-SBA-15催化剂和CuCo204催化剂。我们考察了助剂Mo对20wt%CuCo/Mo-SBA-15催化剂性能的影响,合成CuCo2O4催化剂的目的是通过还原CuCo尖晶石的方法得到CuCo密切协同、高稳定性的双功能催化体系。实验结果表明Mo的引入对催化剂活性和醇类选择性有极大地促进作用。在230℃,5.4MPa,GHSV=3750mL g-1h-1 条件下,当引入 5wt%Mo,20wt%Cu1Co2/SBA-15催化剂的总醇选择性由5.7%提高到45.7%,CO转化率由5.5%提高到11.2%。然而调变Co/Cu摩尔比则对总醇选择性几乎没影响,产物仍以甲醇为主。CuCo2O4催化剂则在（270℃,5.4MPa,GHSV=3750mLg-1h-1）的反应条件下表现出最佳的催化性能,CO转化率为31.6%,总醇选择性和C2+醇在总醇中的比例分别为17.8%和80%。XRD和H2-TPR结果表明,催化剂还原过程中Cu、Co发生了一定的相分离,但较高的C2+醇选择性应该是和还原态催化剂表面Cu、Co物种紧密相邻的共存状态有关。二、Pd/ZnAl2O4催化剂研究结果通过异丙醇溶剂诱导水热法和湿法浸渍制备了 Pd/ZnAl2O4催化剂,考察了反应条件、催化剂还原温度和Pd负载量对催化剂性能的影响,最后对比了 ZnAl2O4作为载体与γ-Al2O3的区别。研究发现,升高反应温度有利于提高催化剂的活性,但降低了产物甲醇和DME的总选择性Sel（MeOH+DME）;相同转换率下,随着Pd负载量的增加,产物甲醇和DME的总选择性逐渐降低,而烷烃的选择性则逐渐增加,副产物CO2选择性一直保持在10%-40%之间。XRD结果表明,Pd的负载量越低,在ZnAl2O4表面更容易形成PdZnβ相,而高负载量的Pd/ZnAl2O4催化剂需要更高的还原温度才能把富含Pd的PdZn α相合金转变为PdZn β相;另外ZnAl2O4相比γ-Al2O3,更倾向于生成PdZn合金相。进一步的分析表明,PdZnα相促进CO的解离得到更多的烷烃副产物,而PdZnβ则可显着抑制烷烃的生成。NH3-TPD的结果表明,Pd/ZnAl2O4催化剂比Pd/ZnO/Al2O4酸性位更弱,因此减缓了甲醇的酸催化到二甲醚的反应,这也导致了两者在产物甲醇和DME的选择性方面的较大差异。
丁凡舒[6]（2014）在《二氧化碳加氢合成C5+烃反应中铁基催化剂的性能研究》文中研究表明C02催化加氢合成高附加值的烃类化合物,不仅可以缓解化石燃料燃烧引起的大气C02浓度攀升问题,又提供了一种合成洁净能源的新途径,具有很大的研究前景。本论文系统研究了C02加氢制烃铁基催化剂的反应性能,分析了催化剂活性和C5+烃选择性的影响因素,得到的主要结果如下：1. γ-Al2O3负载铁基催化剂,铁负载量影响了C02加氢制烃的活性中心数量；钾助剂的加入有利于C02和CO吸附,抑制H2吸附,产物烯烷比升高；铁、钾最佳负载量分别为15wt%和10wt%。金属前驱体结构影响了金属的存在形式及活性中心分布。降低焙烧温度可以缓解高温焙烧引起的颗粒团聚,增加反应过程中活性中心数量,400℃焙烧的催化剂活性最高。2.CO2加氢制烃的工艺条件对CO2转化率和C5+烃选择性影响很大。适当升高还原温度有利于铁物种的还原,催化剂活性提高。升高反应物（H2/CO2）摩尔比或反应压力、降低空速均有利于提高催化剂活性和C5+烃的选择性。升高反应温度可以提高C02转化率,但不利于C5+烃的生成。还原温度450℃,反应压力3MPa,反应温度400℃,n（H2）/n（CO2）=3.0,空速1800mL/（gcat·h）时C02转化率为51.4%,C5+选择性达到34%。3.对Fe-K/γ-Al2O3催化剂进行Si02包覆改性不仅改善了催化剂的疏水性,还改变了金属-载体相互作用,催化剂的还原温度降低,CO的化学吸附能力增强。通过抑制副产物水的竞争吸附,反应物的吸附、活化能力增加。催化剂活性与Si02包覆量有关,最佳包覆量为9%,CO2转化率由49.2%升至63%,C2+烃选择性由63%升至74%。4.载体的组成、孔结构和表面性质影响了催化剂活性和C5+烃选择性。A1203载体的孔结构和表面酸碱性影响了负载金属的分散度,碱性强的小孔氧化铝为载体制备的催化剂,铁分散度最高,C5+烃选择性达到31.1%。以分子筛为载体制备C02加氢制烃催化剂,催化剂的活性与分子筛载体的硅铝比和骨架破坏程度有关；Si02的生成使C02转化率降低,CO选择性升高；A1203的生成有利于C02的吸附活化,C02转化率和C5+烃类选择性升高；硅铝比最低的Y分子筛为载体,催化剂活性最高。5.FexOy的形状、颗粒大小和晶相组成对催化剂活性和产物分布影响很大。减小α-Fe203颗粒尺寸有利于铁物种的还原,催化剂活性升高；锭子状α-Fe2O3活性最高,立方块状活性最低。以Fe304为铁源,催化剂的还原程度提高,C5+烃选择性高于α-Fe2O3为铁源的催化剂,颗粒尺寸小、表面粗糙的类纳米棒结构的Fe304活性最高。
栾春晖[7]（2013）在《完全液相法催化剂在固定床反应器上的催化行为研究》文中指出催化是化学科学的一个重要领域,90%以上的化学过程中至少有一步需要催化剂的帮助。随着科学技术的发展,新技术和新材料的发明,以及环境保护条例的日益苛刻都需要研制新的催化剂材料、开发新的催化剂制备工艺。传统的催化剂制备主要有沉淀法、溶胶凝胶法法、微乳液法、浸渍法、离子交换法等,前三种适用于制备的催化剂组分含量较高的催化剂,而活性组分含量低的催化剂可以采用载体负载的方式,通过后面两种方法使活性组分负载到载体上。催化剂的各种制备方法具有各自优、缺点和适用方向。浆态床反应器以液相有机物为介质,具有移热效率高,催化床层无热点,易于实现恒温操作等优点。合成气一步法合成二甲醚是强放热反应,适合采用浆态床型反应器,但当前其催化剂制备主要采用工业甲醇合成催化剂与γ-Al2O3或HZSM-5脱水剂组合,但快速失活阻止了其进一步的工业应用。为了解决一步法浆态床二甲醚合成催化剂失活的难题,本课题组针对该催化剂的使用特性提出了一种完全液相工艺,前期研究表明,该方法制备的催化剂在浆态床中具有优异的稳定性和与传统方法相当的活性,量化计算也表明完全液相制备工艺对催化剂的结构和表面性质产生了显着影响,甚而影响到了反应机理。本文系在课题组前人的相关研究基础上,探讨完全液相制备的催化剂在固定床上的应用,以期探索完全液相法能否发展成为一种通用技术。本文首先采用完全液相法制备了 Al基固体酸催化剂及复合金属-金属氧化物Cu-Zn-Al催化剂,分别研究了其在固定床反应器上催化甲醇脱水及CO加氢的反应情况,并与传统方法进行了对比,分析了完全液相催化剂在固定床和浆态床催化性能差异的原因,最后给出了完全液相催化剂在固定床上应用的改进方案,并进行了实验验证,得出以下主要结论:1.完全液相工艺制备的催化剂有不同于传统方法催化剂的结构特点和表面特征,其在固定床上甲醇脱水和CO加氢反应中表现良好的稳定性并呈现出对乙醇合成的有效性。本研究认为,完全液相催化剂制备工艺可以发展成为一种具有普遍性的催化剂通用制备方法,通过改变热处理介质可以使完全液相催化剂拓展应用于固定床反应器,并保持其结构特点和催化性能。2.完全液相法制备的Al基固体酸催化剂结构为AlOOH,在用于固定床甲醇脱水反应时,初始活性较低,但随着反应的进行,活性逐渐升高并接近传统法制备、相同温度热处理催化剂活性水平。催化剂稳定性良好,580小时活性未见下降。3.完全液相Al基催化剂初活性低的原因是其表面附有含碳有机物,这些有机物覆盖了部分活性中心;随着反应的进行,表面含碳有机物逐渐脱除,活性位得以暴露,使脱水活性增加。4.完全液相法制备的复合金属氧化物Cu-Zn-Al催化剂用于一氧化碳加氢反应,除了表面碳物种覆盖活性中心外,还存在锌和铝元素表相富集的现象,这两个因素造成Cu物种表面含量低,催化剂活性低。研究表明,在完全液相工艺中,热处理介质与Cu元素作用较强,可导致Cu2+的还原,并在其表面覆盖一层碳膜,表面碳物种覆盖Cu为活性低的最主要原因。5.完全液相催化剂表面的碳物种是有机碳,并且以烃、羧酸、醛酮等形式存在于催化剂表面及孔结构中。碳物种与铜锌铝的结合量多少的顺序为 Cu>Zn>Al。6.烧碳可以去除完全液相催化剂表面的碳物种,使活性达到传统法制备的催化剂相当的水平。7.以丙三醇为热处理介质可以降低热处理温度,降低表面碳含量,表面碳易于去除,催化剂活性与传统法相近,并保持了自有特点。8.在催化剂制备过程中添加表面活性剂PVP可以增大比表面积,但PVP与活性中心作用,并分隔活性中心,使CO转化率下降。
彭芬[8]（2013）在《CH4-合成气在连续式步阶反应器上直接合成C2+含氧化物的研究》文中认为从节能减排、清洁环保及CH4-合成气的利用角度来看,将CH4-合成气共转化直接合成含氧化合物是十分有益的技术和值得研究的课题之一。经过长期的研究,本课题组成功地开发出了温和条件下CH4-CO2两步梯阶转化直接合成乙酸的新工艺,并自主设计了连续式固定床两步梯阶反应装置；研究了Cu-Co双金属为活性组分,TiO2为载体的催化体系。本文借鉴两步梯阶转化法,在前期研究的基础上,重点研究了CH4-合成气直接转化合成C2+含氧化合物的反应,调变催化剂以获得更高的催化活性。本文采用等体积浸渍法制备了Cu-Co基催化剂,在自制的连续式固定床两步梯阶反应装置上,对制备的所有催化剂进行了活性评价,利用表征手段XRD、NH3-TPD、 H2-TPR、BET等对催化剂测试,并结合活性数据和各种表征结果进行了分析。主要研究结论如下：（1）适宜的中强酸强度和酸量有助于CH4-合成气直接转化合成C2+含氧化合物的反应,强酸阻碍了该反应的进行。（2）负载在载体TiO2上的金属颗粒,在高温还原后,与载体间的适度相互作用及活性金属Cu和Co在载体上良好的分散性与还原性,提高了Cu-Co/TiO2催化剂的催化活性。（3）催化剂表面上高度分散的CuO微晶颗粒有利于催化加氢和脱氢反应的进行,对CH4-合成气转化反应有重要的促进作用。（4）负载在不同载体的双金属Cu-Co催化剂上C2+含氧化合物的选择性和时空收率的高低顺序为Cu-Co/TiO2、 Cu-Co/Al2O3、Cu-Co/SiO2。（5）先浸渍Cu后浸渍Co的催化剂的催化性能最好,其C2+含氧化合物的时空收率较高,可达19.92 mg·gcat.-1·h-1,选择性为67.76%。（6）浸渍顺序对催化剂酸性的影响较大,先浸渍Cu后浸渍Co的方式有利于中强酸的产生,而Cu-Co同时浸渍的方式有利于强酸的形成。中强酸有利于CH4-合成气转化反应,而强酸阻碍了该反应的进行。（7）浸渍顺序影响了Cu的存在形态,先浸渍Cu后浸渍Co的方式更有利于高度分散的CuO微晶颗粒或铜簇的形成。（8） Cu/Co最佳负载比为2：1,Cu-Co含量为18%。此时Co-Cu/TiO2的产物C2+含氧化合物时空收率最大为19.92 mg·gcat.-1·h-1,选择性为67.76%。（9）负载Cu和Co组分后,催化剂比表面积、孔体积和孔径均有所减小,且平均孔径越小的催化剂其活性越好。
王丽[9]（2010）在《液相还原法制备无氯铜基催化剂及其催化氧化羰基化》文中研究指明碳酸二甲酯（DMC）是一种用途广泛的绿色化学品,因其毒性小、工业应用广泛而备受关注,被誉为有机合成的“新基块”,具有广阔的应用前景。气相法甲醇氧化羰基化合成DMC是热力学十分有利的化学反应,该工艺由于流程简单、环境友好、成本低而引起人们的极大关注。目前主要研究的催化剂多选用金属氯化物作为前驱物,催化剂中Cl-的残留问题难以避免,而研究表明由于Cl-的流失使催化剂失活、设备腐蚀等问题。因此,无氯催化剂的制备成为重要的研究方向。King制备出无氯催化剂Cu2O/LZ-20M（HAR）.与CuCl/LZ-20M有相同的初始活性,Drake等制备出无氯Cu/SiO2催化剂,其催化活性高于Cu（NO3）2浸渍法制备的催化剂,因此可以证明氯的存在对合成DMC非必需。Richter等以Y型分子筛浸渍Cu（NO3）2或Cu（CH3COO）2为前躯体浸渍溶液后加热处理,然后加热处理促使分散在分子筛表面的CuO发生从CuⅡ到CuⅠ的自还原,获得无氯CuⅠ/Y分子筛。本课题组曾经选用CuCl和CuCl2与分子筛材料混合焙烧进行固体离子交换的方法制得Cu/分子筛催化剂,并对其进行水处理制备得到负载型Cu2（OH）3Cl的催化剂缓减Cl-的残留问题,最终通过热解醋酸铜得到的完全无氯Cu2O/AC催化剂[1]具有较好的氧化羰基化性能。本文以制备完全无氯的负载型铜基催化剂为目标,采用无氯的铜盐前躯体,通过在液相中添加还原剂改变铜的价态制备负载型铜基催化剂。在MeOH/CO/O2 =5/11/1,SV=6625h-1的条件下,用其催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯（DMC）,通过XRD、SEM等表征以及活性评价考察了还原剂、铜盐前驱体、沉淀剂、铜负载量、载体以及载体改性等制备工艺对催化剂结构和性能的影响。并利用XRD、TPR、BET、IR和SEM等表征手段,对催化剂的催化性能、结构和表面性质等进行了研究,得出以下主要结论:（1）通过液相还原法制备Cu2O/AC催化剂,考察了制备条件、载体、氧化亚铜负载量等因素对催化剂性能的影响,结果表明:常规条件下,活性炭为载体、氧化亚铜负载量为17.3%时,催化剂的活性较好。（2）还原剂是影响催化剂活性物种的主要因素,葡萄糖做还原剂时得到球形颗粒Cu2O,加入量为4g时,Cu2O粒径最小;沉淀剂催化剂的制备过程中仅起到提供碱性环境的作用,不影响催化剂的结构和性能;铜盐前躯体对催化性能影响较大,醋酸铜为前躯体活性较好,催化剂前9小时平均时空收率最高达到了71.96 mg?g-1?h-1。催化剂参加反应前后,活性物种组分未发生改变,Cu2O粒径发生长大是催化剂失活的原因。（3）双氧水改性活性炭使得其表面的C=O键的数量增加,H2还原耗氢量显着增加。用此载体液相还原法制备了Cu2O/AC催化剂,可以促进Cu2O和活性炭之间的结合,使得Cu2O在AC表面结合的更加紧密,催化剂的活性得到改善。
赵晓[10]（2009）在《基于ASPEN PLUS仿真模拟煤基醇—醚—电多联产系统》文中研究表明煤炭资源的开发与利用带来了严重的资源与环境问题,并已经成为国民经济可持续发展的制约因素。以煤气化技术为“龙头”的多联产煤炭转化系统不仅可以实现煤炭资源的合理、高效、洁净、经济利用而且将促进社会、经济、能源、环境的协调发展。本文基于ASPEN PLUS平台,以兖矿集团榆林能化公司一期60万吨甲醇项目作为参考,利用图形化建模工具,建立了以煤的气化为源头生产合成气,合成气经过净化和水煤气变换反应生成甲醇,甲醇脱水生产二甲醚的煤基多联产流程的仿真模型,流程中主要包括煤气化模块,煤气净化模块,甲醇工段模块,二甲醚工段模块,并伴随了空分,废热利用和硫回收等模块。通过ASPEN PLUS流程模拟软件根据实际生产工艺选择相应的单元操作模型,严格准确的建立整个煤基多联产工艺的仿真模型,利用ASPEN PLUS强大的物料衡算和能量衡算功能,对所建立的工艺模型进行核算,将模拟结果与实际生产数据对比发现两者基本吻合,说明该模型可以较好地预测整个流程的生产性能,并且可以利用ASPEN PLUS中的灵敏度分析和优化功能对模型整体和部分重点单元模块进行分析调优最终达到优化整个流程的目的。
二、SYNTHESIS OF HIGHER ALCOHOLS ON Co-Co-Y CATALYSTS（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、SYNTHESIS OF HIGHER ALCOHOLS ON Co-Co-Y CATALYSTS（论文提纲范文）
（1）钴钼双金属氮化物催化剂的改性及其CO加氢制低碳醇性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 合成气制低碳醇反应机理 |
| 1.3 合成气制低碳醇反应路径和热力学研究 |
| 1.3.1 反应路径 |
| 1.3.2 热力学分析 |
| 1.4 Co_3Mo_3N催化剂的特点及研究进展 |
| 1.5 助剂的优化效果 |
| 1.5.1 Mn助剂掺杂的钼基催化剂 |
| 1.5.2 La、Ce、Y稀土掺杂的钼基催化剂 |
| 1.6 催化剂串联效果 |
| 1.6.1 Cd S@MoS2 催化剂 |
| 1.6.2 MoS2/Mo P催化剂 |
| 1.6.3 K~+-ZnO-Zr O_2/H-MOR-DA-12MR/Pt-Sn-Si C催化剂 |
| 1.7 研究内容及目的 |
| 第二章 实验试剂与研究方法 |
| 2.1 实验试剂及设备 |
| 2.1.1 实验试剂及气体 |
| 2.1.2 实验设备 |
| 2.2 催化剂表征 |
| 2.2.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 2.2.2 透射电镜分析(TEM) |
| 2.2.3 N2 吸-脱附分析(BET) |
| 2.2.4 CO程序升温脱附分析(CO-TPD) |
| 2.2.5 X-射线光电子能谱分析(XPS) |
| 2.2.6 扫描电镜分析(SEM) |
| 2.3 合成气制低碳醇性能评价 |
| 2.3.1 合成气制低碳醇性能评价装置图 |
| 2.3.2 合成气制低碳醇性能评价流程 |
| 2.4 催化性能计算方法 |
| 第三章 稀土助剂改性的Co_3Mo_3N催化剂及其合成气制低碳醇性能 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 K-Co_3Mo_3N-La_x催化剂的合成气制低碳醇性能研究 |
| 3.2.1 实验部分 |
| 3.2.1.1 Co_3Mo_3N-La_x催化剂的制备 |
| 3.2.1.2 K助剂的添加 |
| 3.2.2 K-Co_3Mo_3N-La_x催化剂的表征 |
| 3.2.2.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 3.2.2.2 扫描电镜分析(SEM) |
| 3.2.2.3 透射电镜分析(TEM) |
| 3.2.2.4 X-射线光电子能谱分析(XPS) |
| 3.2.2.5 CO程序升温脱附分析(CO-TPD) |
| 3.2.3 K-Co_3Mo_3N-La_x催化剂的催化性能 |
| 3.2.4 反应后催化剂的表征 |
| 3.2.4.1 扫描电镜分析(SEM) |
| 3.2.5 Kx-Co_3Mo_3N-La_2催化剂的催化性能 |
| 3.3 K-Co_3Mo_3N-X(X=La、Ce、Y)催化剂的合成及催化性能的研究 |
| 3.3.1 实验部分 |
| 3.3.1.1 Co_3Mo_3N-X(X=La、Ce、Y)催化剂的制备 |
| 3.3.1.2 K助剂的添加 |
| 3.3.2 K-Co_3Mo_3N-X(X=La、Ce、Y)催化剂的表征 |
| 3.3.2.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 3.3.2.2 扫描电镜分析(SEM) |
| 3.3.2.3 透射电镜mapping分析 |
| 3.3.2.4 CO程序升温脱附分析(CO-TPD) |
| 3.3.3 K-Co_3Mo_3N-X(X=La、Ce、Y)催化剂的催化性能 |
| 3.3.4 K-Co_3Mo_3N-X(X=La、Ce、Y)催化剂反应后的表征 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 Co_3Mo_3N/MoS_2串联催化剂的合成气制低碳醇性能研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 Co_3Mo_3N/MoS_2催化剂的合成气制低碳醇性能研究 |
| 4.2.1 实验部分 |
| 4.2.1.1 Co3Mo3N的制备 |
| 4.2.1.2 K助剂的添加 |
| 4.2.1.3 MoS2 催化剂的制备 |
| 4.2.1.4 K助剂的添加 |
| 4.2.1.5 Co_3Mo_3N/MoS_2催化剂的制备 |
| 4.2.2 Co3Mo3N/MoS2 催化剂的表征 |
| 4.2.2.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 4.2.2.2 扫描电镜分析(SEM) |
| 4.2.2.3 透射电镜分析(TEM) |
| 4.2.2.4 CO程序升温脱附分析(CO-TPD) |
| 4.2.2.5 X-射线光电子能谱分析(XPS) |
| 4.2.2.6 织构性质分析(BET) |
| 4.2.3 Co_3Mo_3N/MoS_2催化剂的催化性能 |
| 4.2.4 Co_3Mo_3N/MoS_2催化剂反应后的表征 |
| 4.2.4.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 4.2.4.2 透射电镜分析(TEM) |
| 4.3 Co_3Mo_3N-La@MoS_2复合催化剂的合成气制低碳醇性能研究 |
| 4.3.1 实验部分 |
| 4.3.1.1 Co_3Mo_3N-La@MoS_2复合催化剂的制备 |
| 4.3.1.2 K助剂的添加 |
| 4.3.2 Co_3Mo_3N-La@MoS_2复合催化剂的表征 |
| 4.3.2.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 4.3.2.2 扫描电镜分析(SEM) |
| 4.3.2.3 透射电镜分析(TEM) |
| 4.3.2.4 X-射线光电子能谱分析(XPS) |
| 4.3.2.5 CO程序升温脱附分析(CO-TPD) |
| 4.3.3 Co_3Mo_3N-La@MoS_2催化剂的催化性能 |
| 4.3.4 Co_3Mo_3N-La@MoS_2催化剂反应后的表征 |
| 4.3.4.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 N-S共掺杂的Co-Mo基催化剂的制备及其合成气制低碳醇性能研究 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 N-S共掺杂的Co-Mo基催化剂的合成气制低碳醇性能研究 |
| 5.2.1 实验部分 |
| 5.2.1.1 Co3Mo3N-S催化剂的制备 |
| 5.2.1.2 K助剂的添加 |
| 5.2.2 Co3Mo3N-S催化剂的表征 |
| 5.2.2.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 5.2.2.2 扫描电镜分析(SEM) |
| 5.2.2.3 透射电镜分析(TEM) |
| 5.2.2.4 CO程序升温脱附分析(CO-TPD) |
| 5.2.2.5 X-射线光电子能谱分析(XPS) |
| 5.2.3 Co_3Mo_3N-S催化剂的催化性能 |
| 5.2.4 Co_3Mo_3N-S催化剂反应后的表征 |
| 5.2.4.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 5.2.5 Co_3Mo_3N-S_X催化剂的催化性能 |
| 5.2.6 Co3Mo3N-SX催化剂的表征 |
| 5.2.6.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 5.2.7 K_X-Co_3Mo_3N-S催化剂的催化性能 |
| 5.3 本章小结 |
| 第六章 Co_3Mo_3N催化剂的其它优化方法探索 |
| 6.1 前言 |
| 6.2 CA-Co_3Mo_3N和 CA-Co_3Mo_3N-S催化剂的制备及其合成气制低碳醇性能研究 |
| 6.2.1 实验部分 |
| 6.2.1.1 CA-Co_3Mo_3N催化剂的制备 |
| 6.2.1.2 CA-Co_3Mo_3N-S催化剂的制备 |
| 6.2.1.3 K助剂的添加 |
| 6.2.2 催化剂的表征 |
| 6.2.2.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 6.2.2.2 扫描电镜分析(SEM) |
| 6.2.3 催化剂性能评价 |
| 6.2.4 催化剂反应后的表征 |
| 6.2.4.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 6.2.4.2 扫描电镜分析(SEM) |
| 6.3 CA-Co_3Mo_3N/kaolin催化剂与plasma-CA-Co_3Mo_3N/kaolin的制备及其合成气制低碳醇性能研究 |
| 6.3.1 实验部分 |
| 6.3.1.1 CA-Co_3Mo_3N/kaolin催化剂的制备 |
| 6.3.1.2 plasma-CA-Co_3Mo_3N/kaolin催化剂的制备 |
| 6.3.1.3 K助剂的添加 |
| 6.3.2 催化剂的表征 |
| 6.3.2.1 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
| 6.3.2.2 扫描电镜分析(SEM) |
| 6.3.2.3 织构性质分析(BET) |
| 6.3.3 催化剂的催化性能评价 |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 总结与展望 |
| 7.1 总结 |
| 7.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录 |
（2）氧化物/非晶碳修饰的PtGa合金催化剂制备及其在不饱和醛加氢中的界面作用（论文提纲范文）
| 学位论文数据集 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 α,β-不饱和醛选择性加氢反应概述 |
| 1.1.1 α,β-不饱和醛加氢反应路径与工艺 |
| 1.1.2 α,β-不饱和醛的吸附态 |
| 1.1.3 α,β-不饱和醛选择性加氢催化剂研究进展 |
| 1.2 界面结构调控及其催化作用研究概述 |
| 1.2.1 界面结构简介 |
| 1.2.2 界面结构的构筑 |
| 1.2.3 界面结构的性质及组成调控 |
| 1.3 层状复合金属氢氧化物材料概述 |
| 1.3.1 层状复合金属氢氧化物的结构 |
| 1.3.2 层状复合金属氢氧化物的性质及应用 |
| 1.4 本文研究内容和意义 |
| 1.4.1 研究意义 |
| 1.4.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料 |
| 2.2 实验内容 |
| 2.2.1 负载型金属催化剂前驱体的制备 |
| 2.2.2 负载型金属催化剂的制备 |
| 2.3 样品表征 |
| 2.3.1 X射线衍射 |
| 2.3.2 电感耦合等离子体发射光谱 |
| 2.3.3 拉曼光谱 |
| 2.3.4 热重-质谱连用 |
| 2.3.5 高分辨透射电子显微镜 |
| 2.3.6 球差校正电镜 |
| 2.3.7 程序升温还原/脱附/氧化 |
| 2.3.8 脉冲吸附 |
| 2.3.9 X射线吸收精细结构 |
| 2.3.10 X射线光电子能谱 |
| 2.3.11 Zeta电位 |
| 2.3.12 原位漫反射红外光谱 |
| 2.4 催化剂性能评价 |
| 第三章 Ga_2O_3@PtGa界面结构构筑及其对肉桂醛加氢选择性强化机制研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 催化剂前驱体的筛选 |
| 3.3 催化剂结构表征 |
| 3.4 肉桂醛选择性加氢性能研究 |
| 3.5 催化剂电子结构对性能的影响 |
| 3.6 界面结构构筑对H_2和C=O键活化能力的影响 |
| 3.7 Ga_2O_3@PtGa/MgAlGaOx催化剂的肉桂醛选择性加氢反应机理 |
| 3.8 本章小结 |
| 第四章 非晶碳@PtGa界面结构构筑及其对肉桂醛加氢选择性和活性的协同强化机制 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 催化剂结构表征 |
| 4.3 肉桂醛选择性加氢性能研究 |
| 4.4 催化剂电子结构对性能的影响 |
| 4.5 界面结构构筑对H_2和C=O键活化能力的影响 |
| 4.6 C@PtGa/MgAlGaO_x催化剂的肉桂醛选择性加氢反应机理 |
| 4.7 本章小结 |
| 第五章 结论 |
| 本论文创新点 |
| 参考文献 |
| 研究成果及学术论文 |
| 致谢 |
| 论文作者及导师简介 |
| 附件 |
（3）钙钛矿为前驱体的Ni基合金催化剂用于CO甲烷化的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 CO甲烷化反应 |
| 1.2.1 CO甲烷化反应机理 |
| 1.2.2 CO甲烷化反应失活机理 |
| 1.3 CO甲烷化的催化剂体系 |
| 1.3.1 贵金属催化剂 |
| 1.3.2 非贵金属催化剂 |
| 1.3.3 载体 |
| 1.3.4 助剂 |
| 1.3.5 合金催化剂 |
| 1.4 钙钛矿型复合氧化物 |
| 1.4.1 钙钛矿型复合氧化物简介 |
| 1.4.2 钙钛矿型复合氧化物的应用 |
| 1.5 本论文的研究目的、思路、内容 |
| 1.5.1 研究目的和思路 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第2章 实验装置和实验方法 |
| 2.1 实验试剂和实验仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.3.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.3.2 N_2吸附-脱附(BET) |
| 2.3.3 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.4 H_2/CO程序升温脱附表征(H_2/CO-TPD) |
| 2.3.5 场发射透射电子显微镜(TEM) |
| 2.3.6 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.7 热重分析(TG) |
| 2.4 催化剂性能测试 |
| 第3章 多组分Ni-Co-Cu/La_2O_3合金催化剂用于CO甲烷化 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂制备 |
| 3.2.2 催化剂表征 |
| 3.2.3 催化剂活性测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂前驱体的H_2-TPR表征 |
| 3.3.2 催化剂前驱体及催化剂的XRD表征 |
| 3.3.3 催化剂的H_2-TPD表征 |
| 3.3.4 催化剂的XPS表征 |
| 3.3.5 催化剂的CO-TPD表征 |
| 3.3.6 催化剂的N_2吸附-脱附表征 |
| 3.3.7 催化剂TEM表征 |
| 3.4 催化剂性能评价 |
| 3.4.1 催化剂的性能测试 |
| 3.4.2 稳定性测试后催化剂的TEM表征 |
| 3.4.3 稳定性测试后催化剂的TG表征 |
| 3.5 本章小结 |
| 第4章 pH值对Ni-Co-Cu/La_2O_3-SrO催化剂性能的影响 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂制备 |
| 4.2.2 催化剂表征 |
| 4.2.3 催化剂活性测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂前驱体及催化剂的XRD表征 |
| 4.3.2 催化剂前驱体的H_2-TPR表征 |
| 4.3.3 催化剂的N_2吸附-脱附表征 |
| 4.4 催化剂性能评价 |
| 4.4.1 Sr掺杂量对催化剂性能的影响 |
| 4.4.2 前驱体溶液pH对La_(0.8)Sr_(0.2)Ni_(0.8)Co_(0.1)Cu_(0.1)O_3催化性能的影响 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 问题与展望 |
| 5.3 创新点 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参加科研情况说明 |
| 致谢 |
（4）乙酸加氢制乙醇催化剂研究及反应器数学模拟（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 前言 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 研究目的 |
| 1.3 论文内容及创新点 |
| 第2章 文献综述 |
| 2.1 乙醇生产工艺 |
| 2.1.1 生物发酵法 |
| 2.1.2 乙烯水合法 |
| 2.1.3 煤基路线制乙醇 |
| 2.2 乙酸加氢研究进展 |
| 2.2.1 液相催化加氢 |
| 2.2.2 气相催化加氢 |
| 2.3 乙酸加氢催化剂 |
| 2.3.1 乙酸加氢反应机理 |
| 2.3.2 贵金属催化剂 |
| 2.3.3 非贵金属催化剂 |
| 2.4 乙酸加氢生产工艺 |
| 2.4.1 塞拉尼斯TCX技术 |
| 2.4.2 上海浦景乙酸加氢技术 |
| 2.4.3 大连化物所乙酸加氢技术 |
| 2.4.4 山西煤化所乙酸加氢技术 |
| 第3章 实验部分 |
| 3.1 催化剂制备 |
| 3.1.1 试剂与仪器 |
| 3.1.2 制备方法 |
| 3.2 催化剂评价 |
| 3.2.1 实验装置流程 |
| 3.2.2 实验设备及原料 |
| 3.2.3 实验准备 |
| 3.2.4 实验步骤 |
| 3.2.5 产物分析 |
| 3.2.6 数据处理 |
| 3.3 催化剂表征 |
| 3.3.1 N_2低温吸附 |
| 3.3.2 程序升温还原(TPR) |
| 3.3.3 程序升温脱附(TPD) |
| 3.3.4 CO脉冲化学吸附 |
| 3.3.5 X射线光电子能谱(XPS) |
| 3.3.6 原位漫反射红外(DRIFTS) |
| 第4章 Sn改性铑基催化剂 |
| 4.1 实验部分 |
| 4.2 催化剂表征 |
| 4.2.1 物理与化学吸附 |
| 4.2.2 H_2-TPR |
| 4.2.3 H_2-TPD |
| 4.2.4 XPS |
| 4.2.5 CO-DRIFTS |
| 4.2.6 乙酸吸附DRIFTS |
| 4.2.7 乙酸加氢原位DRIFTS |
| 4.3 催化剂评价 |
| 4.4 小结 |
| 第5章 K改性PtSn催化剂 |
| 5.1 实验部分 |
| 5.2 催化剂表征 |
| 5.2.1 物理与化学吸附 |
| 5.2.2 H_2-TPR |
| 5.2.3 NH_3-TPD |
| 5.2.4 CO吸附DRIFTS |
| 5.2.5 XPS |
| 5.2.6 H_2-TPD |
| 5.2.7 乙酸吸附DRIFTS |
| 5.2.8 乙酸加氢原位DRIFTS |
| 5.3 催化剂评价 |
| 5.4 小结 |
| 第6章 K改性PtSn催化剂动力学 |
| 6.1 实验部分 |
| 6.1.1 催化剂制备 |
| 6.1.2 动力学实验 |
| 6.2 实验结果 |
| 6.3 动力学模型 |
| 6.3.1 反应机理 |
| 6.3.2 模型推导 |
| 6.3.3 参数估算 |
| 6.4 工艺条件的影响 |
| 6.5 小结 |
| 第7章 乙酸加氢反应器数值模拟 |
| 7.1 反应体系物性估算 |
| 7.1.1 混合气体的定压热容 |
| 7.1.2 混合气体的粘度与导热系数 |
| 7.2 加氢装置 |
| 7.2.1 工艺流程 |
| 7.2.2 反应器 |
| 7.3 反应器模型 |
| 7.3.1 模型假设 |
| 7.3.2 一维拟均相模型 |
| 7.3.3 二维拟均相模型 |
| 7.4 反应器模拟结果 |
| 7.4.1 一维模型模拟结果 |
| 7.4.2 二维模型模拟结果 |
| 7.5 小结 |
| 第8章 总结与展望 |
| 8.1 Sn改性铑基催化剂 |
| 8.2 K改性PtSn催化剂 |
| 8.3 K改性PtSn催化剂动力学 |
| 8.4 乙酸加氢反应器的数值模拟 |
| 8.5 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 博士期间发表的主要论文 |
（5）高活性高稳定性合成气制甲醇/低碳混合醇催化剂的制备研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 课题研究背景及意义 |
| 1.2 合成气制低碳混合醇研究现状 |
| 1.2.1 国内外合成低碳醇工艺及对比 |
| 1.2.2 低碳混合醇反应热力学 |
| 1.2.3 催化剂体系分类 |
| 1.2.3.1 贵金属系催化剂 |
| 1.2.3.2 改性甲醇合成催化剂 |
| 1.2.3.3 Mo基催化剂 |
| 1.2.3.4 改性F-T合成催化剂 |
| 1.2.4 铜钴基催化剂合成低碳醇反应机理 |
| 1.2.5 铜钴基催化剂活性相的探讨 |
| 1.3 新型高稳定性甲醇/二甲醚催化体系的研究 |
| 1.3.1 传统的基于铜基的甲醇/二甲醚催化体系 |
| 1.3.2 PdZn催化体系 |
| 1.3.3 反应条件对甲醇/二甲醚合成反应的影响 |
| 1.4 本文选题依据及研究内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料与仪器 |
| 2.1.1 实验试剂与气体 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 浸渍法制备CuCo/Mo-SBA-15催化剂 |
| 2.2.1.1 载体短孔道SBA-15的制备 |
| 2.2.1.2 两步浸渍法制备CuCo/Mo-SBA-15催化剂 |
| 2.2.2 水热法制备CuCo_2O_4尖晶石相催化剂 |
| 2.3 催化剂的活性评价 |
| 2.3.1 催化剂评价装置 |
| 2.3.2 产物分析与计算 |
| 2.4 催化剂表征手段 |
| 2.4.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.4.2 X射线荧光光谱(XRF) |
| 2.4.3 比表面积测定(BET) |
| 2.4.4 程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.4.5 扫描电镜(SEM) |
| 2.4.6 透射电镜(TEM) |
| 2.4.7 程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 参考文献 |
| 第三章 助剂和制备方法对CuCo基催化剂性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 20wt%CuCo/Mo-SBA-15催化剂性能评价 |
| 3.2.1 助剂Mo对催化剂性能的影响 |
| 3.2.2 助剂Mo对载体SBA-15的影响 |
| 3.2.3 不同Co/Cu摩尔比对催化剂性能的影响 |
| 3.2.4 不同Co/Cu摩尔比对催化剂结构的影响 |
| 3.2.4.1 XRD表征结果 |
| 3.2.4.2 H_2-TPR表征结果 |
| 3.3 CuCo_2O_4催化剂性能评价 |
| 3.3.1 不同反应温度对催化剂性能的影响 |
| 3.3.2 CuCo_2O_4尖晶石相制备条件的探索 |
| 3.3.2.1 CuCo_2O_4催化剂的XRD表征 |
| 3.3.2.2 Co/Cu摩尔比的影响 |
| 3.3.2.3 水热温度的影响 |
| 3.3.2.4 水热时间的影响 |
| 3.3.3 还原态CuCo_2O_4催化剂的XRD图 |
| 3.3.4 CuCo_2O_4催化剂的H_2-TPR表征 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 Pd/ZnAl_2O_4催化剂上CO加氢生成甲醇和DME的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂的制备 |
| 4.2.1 Pd/ZnAl_2O_4催化剂的制备 |
| 4.2.2 Pd/ZnO/Al_2O_3催化剂的制备 |
| 4.3 Pd/ZnAl_2O_4催化剂的活性评价 |
| 4.3.1 反应条件对Pd/ZnAl_2O_4催化剂性能的影响 |
| 4.3.2 还原温度对Pd/ZnAl_2O_4催化剂性能的影响 |
| 4.3.3 Pd负载量对催化剂性能的影响 |
| 4.3.3.1 催化剂还原温度为350℃条件下 |
| 4.3.3.2 催化剂还原温度为500℃条件下 |
| 4.4 Pd/ZnAl_2O_4催化剂的物化性能表征 |
| 4.4.1 催化剂的物理性质表征 |
| 4.4.2 催化剂的XRD表征 |
| 4.4.3 催化剂的H_2-TPR表征 |
| 4.4.4 催化剂的NH_3-TPD表征 |
| 4.4.5 催化剂的TEM表征 |
| 4.5 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 Pd/ZnAl_2O_4催化剂与Pd/ZnO/Al_2O_3催化剂性能对比 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 2.0wt%Pd/ZnAl_2O_4与2.0wt%Pd/ZnO/Al_2O_3催化剂性能对比 |
| 5.2.1 催化剂还原温度为350℃ |
| 5.2.2 催化剂还原温度为500℃ |
| 5.3 7.5wt%Pd/ZnAl_2O_4与7.5wt%Pd/ZnO/Al_2O_3催化剂性能对比 |
| 5.4 Pd/ZnAl_2O_4与Pd/ZnO/Al_2O_3物性表征对比 |
| 5.4.1 两者催化剂XRD表征 |
| 5.4.2 两者催化剂H_2-TPR表征 |
| 5.4.3 两者催化剂NH_3-TPD表征 |
| 5.5 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 结论与建议 |
| 硕士期间发表论文 |
| 致谢 |
（6）二氧化碳加氢合成C5+烃反应中铁基催化剂的性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| TABLE OF CONTENTS |
| 图目录 |
| 表目录 |
| 主要符号表 |
| 1 文献综述 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.1.1 CO_2排放现状 |
| 1.1.2 CO_2捕集、封存及利用 |
| 1.2 CO_2加氢反应研究概况 |
| 1.2.1 CO_2加氢合成CO |
| 1.2.2 CO_2加氢合成甲烷 |
| 1.2.3 CO_2加氢合成甲醇 |
| 1.2.4 CO_2加氢合成烃类 |
| 1.3 铁基催化剂CO_2加氢合成烃类 |
| 1.3.1 反应机理探索 |
| 1.3.2 活性中心组成 |
| 1.3.3 催化剂的失活 |
| 1.4 催化剂制备和反应器设计 |
| 1.4.1 催化剂的制备方法 |
| 1.4.2 助剂影响 |
| 1.4.3 载体影响 |
| 1.4.4 反应器类型及反应器设计 |
| 1.5 选题依据及研究内容 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验原料及设备 |
| 2.2 催化剂制备方法 |
| 2.2.1 等体积浸渍法 |
| 2.2.2 SiO_2包覆改性 |
| 2.2.3 机械混合法 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.3.1 粉末X射线衍射(XRD) |
| 2.3.2 比表面积及孔结构测试(氮气物理吸附) |
| 2.3.3 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.4 程序升温脱附(TPD) |
| 2.3.5 等电点测定 |
| 2.3.6 分散度测试(CO-Titration) |
| 2.3.7 傅里叶红外光谱(FT-IR) |
| 2.3.8 羟基红外测试(OH-IR) |
| 2.3.9 扫描电镜(SEM) |
| 2.3.10 透射电镜(TEM) |
| 2.4 催化剂反应性能评价 |
| 2.4.1 CO_2加氢反应评价装置 |
| 2.4.2 产物分析方法 |
| 3 制备工艺对催化剂性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 铁含量的影响 |
| 3.2.1 N_2物理吸附表征分析 |
| 3.2.2 XRD表征分析 |
| 3.2.3 H_2-TPR和TPD表征分析 |
| 3.2.4 催化剂反应活性 |
| 3.3 钾含量的影响 |
| 3.3.1 N_2物理吸附表征分析 |
| 3.3.2 XRD表征分析 |
| 3.3.3 H_2-TPR和TPD表征分析 |
| 3.3.4 催化剂反应活性 |
| 3.4 铁前驱体的影响 |
| 3.4.1 N_2物理吸附表征分析 |
| 3.4.2 XRD表征分析 |
| 3.4.3 H_2-TPR和TPD表征分析 |
| 3.4.4 催化剂反应活性 |
| 3.5 钾前驱体的影响 |
| 3.5.1 N_2物理吸附表征分析 |
| 3.5.2 XRD表征分析 |
| 3.5.3 H_2-TPR和TPD表征分析 |
| 3.5.4 催化剂反应活性 |
| 3.6 焙烧温度的影响 |
| 3.6.1 N_2物理吸附表征分析 |
| 3.6.2 XRD表征分析 |
| 3.6.3 H_2-TPR和TPD表征分析 |
| 3.6.4 催化剂反应活性 |
| 3.7 本章小结 |
| 4 工艺条件对催化剂性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 还原温度的影响 |
| 4.3 反应物摩尔比的影响 |
| 4.4 反应空速的影响 |
| 4.5 反应温度的影响 |
| 4.6 反应压力的影响 |
| 4.7 反应时间的影响和液相产物分析 |
| 4.8 本章小结 |
| 5 SiO_2包覆改性对催化剂性能的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 SiO_2包覆改性对催化剂活性的影响 |
| 5.3 SiO_2包覆催化剂的相关表征 |
| 5.3.1 N_2物理吸附表征分析 |
| 5.3.2 H_2-TPR表征分析 |
| 5.3.3 XRD表征分析 |
| 5.3.4 FT-IR表征分析 |
| 5.3.5 TPD表征分析 |
| 5.3.6 热重分析 |
| 5.3.7 SEM和TEM表征分析 |
| 5.4 结果与讨论 |
| 5.5 本章小结 |
| 6 载体的组成、孔结构及表面性质对催化剂性能的影响 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 氧化铝载体及氧化铝负载催化剂的相关表征和反应数据 |
| 6.2.1 N_2物理吸附表征分析 |
| 6.2.2 OH-IR表征分析 |
| 6.2.3 电势滴定法测量等电点 |
| 6.2.4 XRD表征分析 |
| 6.2.5 H_2-TPR和TPD表征 |
| 6.2.6 分散度测定 |
| 6.2.7 氧化铝载体结构及表面性质对催化剂活性的影响 |
| 6.3 分子筛载体及其负载催化剂的相关表征及反应活性数据 |
| 6.3.1 N_2物理吸附表征分析 |
| 6.3.2 XRD表征分析 |
| 6.3.3 H_2-TPR和TPD表征分析 |
| 6.3.4 CO_2加氢反应活性 |
| 6.4 本章小结 |
| 7 Fe_xO_y晶体结构及形貌对催化剂性能的影响 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 α-Fe_2O_3(三氧化二铁Hematite)的制备 |
| 7.2.1 立方块α-Fe_2O_3的制备 |
| 7.2.2 锭子α-Fe_2O_3的制备 |
| 7.2.3 六边形α-Fe_2O_3的制备 |
| 7.2.4 椭球颗粒α-Fe_2O_3的制备 |
| 7.3 α-Fe_2O_3相关表征及反应数据 |
| 7.3.1 SEM和TEM相关表征 |
| 7.3.2 XRD表征分析 |
| 7.3.3 TPR表征分析 |
| 7.3.4 CO_2加氢反应活性 |
| 7.4 Fe_3O_4(四氧化三铁Magnetite)的制备 |
| 7.4.1 中空球形Fe_3O_4的制备 |
| 7.4.2 方块Fe_3O_4的制备 |
| 7.4.3 球形Fe_3O_4的制备 |
| 7.4.4 纳米棒Fe_3O_4的制备 |
| 7.5 Fe_3O_4相关表征及反应数据 |
| 7.5.1 SEM和TEM表征分析 |
| 7.5.2 XRD表征分析 |
| 7.5.3 TPR表征分析 |
| 7.5.4 CO_2加氢反应活性 |
| 7.6 Fe_xO_y晶型对催化剂活性的影响 |
| 7.7 本章小结 |
| 8 结论与展望 |
| 8.1 结论 |
| 8.2 创新点摘要 |
| 8.3 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
（7）完全液相法催化剂在固定床反应器上的催化行为研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 催化剂的制备方法简述 |
| 1.2.1 传统的催化剂制备方法 |
| 1.2.2 催化剂失活 |
| 1.2.3 本课题组的工作 |
| 1.3 催化剂的表征手段 |
| 1.4 催化剂的评价 |
| 1.5 选题背景及研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 原料与仪器 |
| 2.1.1 实验所用原料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.2.1 溶胶凝胶法催化剂制备 |
| 2.2.2 完全液相法催化剂制备 |
| 2.2.3 (共)沉淀催化剂制备 |
| 2.2.4 共沉淀催化剂的石蜡热处理工艺 |
| 2.3 催化剂活性评价方法 |
| 2.3.1 活性评价装置流程 |
| 2.3.2 活性评价方法 |
| 2.3.3 实验数据处理方法 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.4.2 氨程序升温脱附质谱检测(NH_3-TPD-Mass) |
| 2.4.3 H_2-程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.4.4 X光电子能谱(XPS) |
| 2.4.5 透射电镜(TEM) |
| 2.4.6 N_2吸附测定比表面和孔分布 |
| 2.4.7 热重-分析 |
| 第三章 完全液相法Al基催化甲醇脱水合成二甲醚研究 |
| 3.1 二甲醚的用途 |
| 3.2 甲醇催化脱水制二甲醚催化剂的研究进展 |
| 3.2.1 γ-Al_2O_3系列 |
| 3.2.2 分子筛系列 |
| 3.2.3 其它甲醇脱水催化剂 |
| 3.3 催化剂制备 |
| 3.4 催化剂评价结果 |
| 3.4.1 稳定性检验 |
| 3.4.2 载气流量对甲醇脱水反应的影响 |
| 3.4.3 反应温度对甲醇脱水转化率的影响 |
| 3.4.4 完全液相催化剂稳定性考察 |
| 3.5 催化剂表征 |
| 3.5.1 催化剂XRD表征 |
| 3.5.2 XPS表面元素分析结果 |
| 3.5.3 N_2吸附测定催化剂织构性质 |
| 3.5.4 甲醇脱水催化剂NH_3-TPD-Mass表征 |
| 3.6 结论 |
| 第四章 完全液相Cu-Zn-Al催化剂催化CO加H_2 |
| 4.1 一氧化碳加氢概况 |
| 4.2 催化剂制备 |
| 4.2.1 不同铝含量系列完全液相法催化剂 |
| 4.2.2 不同方法制备Cu-Zn-Al催化剂 |
| 4.3 铝含量对完全液相催化剂的影响 |
| 4.3.1 不同铝含量催化剂活性评价结果 |
| 4.3.2 不同铝含量Cu-Zn-Al催化剂表征结果 |
| 4.4 不同方法制备催化剂对比研究 |
| 4.4.1 不同方法制备催化剂评价结果 |
| 4.4.2 不同方法制备催化剂表征结果 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 完全液相催化剂碳物种的考察 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂制备 |
| 5.3 热重研究 |
| 5.4 催化剂的红外光谱研究 |
| 5.5 完全液相催化剂程序升温热导及质谱检测 |
| 5.6 残存碳物种处理 |
| 5.6.1 催化剂命名 |
| 5.6.2 催化剂活性评价 |
| 5.6.3 不同抽提处理催化剂的XPS表征 |
| 5.7 小结 |
| 第六章 以丙三醇为液相热处理介质制备完全液相催化剂 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 不同热处理温度的影响 |
| 6.2.1 催化剂制备 |
| 6.2.2 催化剂活性评价 |
| 6.2.3 不同热处理温度R系催化剂的表征结果 |
| 6.3 PVP加入方式的对比 |
| 6.3.1 催化剂制备 |
| 6.3.2 不同PVP加入方式系列催化剂活性评价结果 |
| 6.3.3 不同PVP加入方式催化剂表征结果 |
| 6.4 小结 |
| 第七章 结论及建议 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 论文创新点 |
| 7.3 建议 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读学位期间发表的学术论文目录 |
（8）CH4-合成气在连续式步阶反应器上直接合成C2+含氧化物的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 前言 |
| 1.1 选题背景及意义 |
| 1.2 文献综述 |
| 1.2.1 甲烷活化的研究概述 |
| 1.2.1.1 CH_4催化活化体系 |
| 1.2.1.2 CH_4转化及利用 |
| 1.2.2 合成气的催化转化 |
| 1.2.2.1 合成气催化体系 |
| 1.2.2.2 CO与H_2的吸附 |
| 1.2.3 CH_4,CO共催化转化 |
| 1.3 本研究已有的工作基础及本论文研究重点 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验所用化学试剂、原料与仪器设备 |
| 2.1.1 化学试剂与原料一览表 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂的设计和制备 |
| 2.2.1 催化剂设计的指导思想 |
| 2.2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂的活性评价 |
| 2.3.1 活性评价方法及装置 |
| 2.3.2 分析设备及分析条件 |
| 2.3.3 催化剂表征 |
| 第三章 载体的选取对催化剂性能的影响 |
| 3.1 催化剂的活性评价结果 |
| 3.2 催化剂NH_3-TPD表征 |
| 3.3 催化剂XRD表征 |
| 3.4 催化剂H_2-TPR表征 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 Cu/Co浸渍顺序对Cu-Co/TiO_2催化剂性能的影响 |
| 4.1 催化剂的活性评价结果 |
| 4.2 催化剂NH_3-TPD表征 |
| 4.3 催化剂XRD表征 |
| 4.4 催化剂H_2-TPR表征 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 Cu/Co比和Cu-Co负载量对催化剂性能的研究 |
| 5.1 催化剂的活性评价结果 |
| 5.2 催化剂N_2-吸附表征 |
| 5.3 催化剂NH_3-TPD表征 |
| 5.4 催化剂XRD表征 |
| 5.5 催化剂H_2-TPR表征 |
| 5.6 本章小结 |
| 第六章 结论与建议 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 建议 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 发表论文 |
（9）液相还原法制备无氯铜基催化剂及其催化氧化羰基化（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 选题背景及意义 |
| 1.2 碳酸二甲酯的性质和用途 |
| 1.2.1 碳酸二甲酯的性质 |
| 1.2.2 碳酸二甲酯的应用 |
| 1.3 碳酸二甲酯合成路线研究进展 |
| 1.4 甲醇气相氧化羰基化法合成碳酸二甲酯催化剂的研究现状 |
| 1.4.1 催化剂活性组分的研究 |
| 1.4.2 催化剂载体的研究 |
| 1.4.3 催化剂助剂的研究 |
| 1.5 本论文的研究思路和研究内容 |
| 第二章 实验原料、仪器设备及实验方法 |
| 2.1 实验设备 |
| 2.2 实验原料和化学试剂 |
| 2.3 实验方法 |
| 2.3.1 催化剂的制备 |
| 2.3.2 催化剂的活性评价 |
| 2.3.3 催化剂表征 |
| 第三章 铜基催化剂的制备 |
| 3.1 制备条件对催化剂性能的影响 |
| 3.2 载体的影响 |
| 3.3 铜负载量的影响 |
| 3.4 小结 |
| 第四章 Cu_2O/AC 催化剂的研究 |
| 4.1 还原剂的影响 |
| 4.2 不同铜盐前驱体的影响 |
| 4.3 沉淀剂对催化剂性能的影响 |
| 4.4 葡萄糖加入量影响 |
| 4.5 催化剂寿命考察 |
| 4.6 小结 |
| 第五章 载体改性及助剂添加对催化剂结构及性能的影响. |
| 5.1 H_2O_2 改性活性炭对Cu_2O/AC 催化剂性能的影响 |
| 5.1.1 改性载体的制备与表征 |
| 5.1.2 改性载体制备Cu_2O/AC 催化剂性能分析 |
| 5.2 HPW 改性活性炭对Cu_2O/AC 催化剂性能的影响 |
| 5.2.1 HPW 助剂添加对催化剂性能的影响 |
| 5.3 小结 |
| 第六章 总结和建议 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 6.3 建议 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读学位期间发表论文目录 |
（10）基于ASPEN PLUS仿真模拟煤基醇—醚—电多联产系统（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 多联产简介 |
| 1.2 国内外煤基多联产发展现状 |
| 1.3 煤基多联产系统的关键问题 |
| 1.3.1 系统方面 |
| 1.3.2 关键单元技术方面 |
| 1.4 本文研究内容及预期目标 |
| 1.4.1 研究内容 |
| 1.4.2 预期目标 |
| 1.5 本文研究重点及意义 |
| 2 煤基醇-醚-电多联产工艺流程 |
| 2.1 煤气化系统 |
| 2.1.1 德士古气化技术简介 |
| 2.1.2 Shell 气化炉简介 |
| 2.2 煤气净化系统 |
| 2.3 合成气转化系统 |
| 2.4 废热发电系统 |
| 3 课题研究的理论基础和工具 |
| 3.1 水煤浆气化的原理 |
| 3.2 水煤浆气化过程 |
| 3.2.1 水分蒸发 |
| 3.2.2 挥发份的析出 |
| 3.2.3 燃烧气化 |
| 3.3 水煤浆气化理论及基本计算 |
| 3.3.1 煤气化过程的热效应 |
| 3.3.2 煤气化过程的平衡 |
| 3.3.3 气化过程的动力学 |
| 3.4 ASPEN PLUS 流程模拟软件 |
| 3.4.1 ASPEN PLUS 软件简介 |
| 3.4.2 基本流程模拟 |
| 3.4.3 流程模拟高级应用 |
| 4 煤基醇-醚-电多联产的仿真模拟 |
| 4.1 德士古煤气化的模拟 |
| 4.1.1 德士古煤气化工艺概况 |
| 4.1.2 德士古气化炉模型的建立及原理 |
| 4.1.3 ASPEN PLUS 的模拟参数输入 |
| 4.2 水煤气变换反应的模拟 |
| 4.2.1 水煤气变换反应概述 |
| 4.2.2 水煤气反应热力学 |
| 4.2.3 水煤气反应动力学 |
| 4.2.4 水煤气反应的影响因素 |
| 4.2.5 水煤气反应流程的模拟 |
| 4.3 煤气净化系统的模拟 |
| 4.3.1 低温甲醇洗工艺特点 |
| 4.3.2 低温甲醇洗模型的建立 |
| 4.4 甲醇生产工段的模拟 |
| 4.4.1 甲醇的性质及用途 |
| 4.4.2 甲醇合成反应的热效应 |
| 4.4.3 甲醇合成反应的平衡 |
| 4.4.4 甲醇合成的催化剂及动力学 |
| 4.4.5 甲醇合成工艺流程 |
| 4.4.6 甲醇合成工艺关键设备 |
| 4.4.7 粗甲醇精馏工艺及设备 |
| 4.4.8 甲醇合成系统模型 |
| 4.5 二甲醚生产工段的模拟 |
| 4.5.1 二甲醚性质概况 |
| 4.5.2 二甲醚生产工艺 |
| 4.5.3 二甲醚反应原理 |
| 4.5.4 二甲醚工艺流程的建立 |
| 4.6 空分设备的模拟 |
| 4.6.1 过滤、压缩、预冷及纯化 |
| 4.6.2 空气精馏 |
| 4.6.3 冷量的制取 |
| 4.7 硫回收设备的模拟 |
| 4.7.1 国内外硫回收技术的现状 |
| 4.7.2 硫磺回收流程概述 |
| 4.7.3 克劳斯脱硫原理及流程 |
| 4.8 废热利用工段的模拟 |
| 4.9 煤基醇-醚-电多联产模型示意图 |
| 5 模拟的对比与分析 |
| 5.1 两种气化技术的对比 |
| 5.2 Shell 气化工艺的模拟 |
| 5.2.1 Shell 煤气化工艺概况 |
| 5.2.2 Shell 气化炉模型建立及原理 |
| 5.2.3 模拟结果及分析 |
| 5.3 灵敏度分析 |
| 5.3.1 德士古气化模拟的灵敏度分析 |
| 5.3.2 Shell 气化模拟的灵敏度分析 |
| 5.4 甲醇工段的研究分析 |
| 5.4.1 甲醇合成进料条件对反应的影响 |
| 5.4.2 甲醇精馏塔的灵敏度分析 |
| 6 结论 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录 |
四、SYNTHESIS OF HIGHER ALCOHOLS ON Co-Co-Y CATALYSTS（论文参考文献）
- [1]钴钼双金属氮化物催化剂的改性及其CO加氢制低碳醇性能研究[D]. 李慧. 内蒙古大学, 2021
- [2]氧化物/非晶碳修饰的PtGa合金催化剂制备及其在不饱和醛加氢中的界面作用[D]. 回天力. 北京化工大学, 2020(02)
- [3]钙钛矿为前驱体的Ni基合金催化剂用于CO甲烷化的研究[D]. 李晶. 天津大学, 2020
- [4]乙酸加氢制乙醇催化剂研究及反应器数学模拟[D]. 周明川. 华东理工大学, 2017(08)
- [5]高活性高稳定性合成气制甲醇/低碳混合醇催化剂的制备研究[D]. 陈绍鹏. 厦门大学, 2017(07)
- [6]二氧化碳加氢合成C5+烃反应中铁基催化剂的性能研究[D]. 丁凡舒. 大连理工大学, 2014(07)
- [7]完全液相法催化剂在固定床反应器上的催化行为研究[D]. 栾春晖. 太原理工大学, 2013(05)
- [8]CH4-合成气在连续式步阶反应器上直接合成C2+含氧化物的研究[D]. 彭芬. 太原理工大学, 2013(07)
- [9]液相还原法制备无氯铜基催化剂及其催化氧化羰基化[D]. 王丽. 太原理工大学, 2010(10)
- [10]基于ASPEN PLUS仿真模拟煤基醇—醚—电多联产系统[D]. 赵晓. 西安科技大学, 2009(07)